广西武鸣县典型土壤剖面Se的地球化学特征及其影响因素研究

杨　琼, 侯青叶, 顾秋蓓, 余　涛, 杨忠芳

(中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京　100083)



广西武鸣县典型土壤剖面Se的地球化学特征及其影响因素研究

杨琼, 侯青叶, 顾秋蓓, 余涛, 杨忠芳

(中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京100083)

以广西武鸣县典型的碳酸盐岩成土剖面和陆源碎屑岩成土剖面为研究对象，研究了不同成土母质在成土过程中Se元素与其形态在垂向上的迁移变化规律及其影响因素。结果表明：碳酸盐岩和陆源碎屑岩在成土过程中，土壤Se含量均继承了成土母质的特点，且前者在表层明显富集，而后者相对较稳定，算术平均值分别为0.55 mg/kg和1.43 mg/kg。前者的水溶性总硒含量高于后者，平均含量分别为3.48 μg/kg和1.81 μg/kg，但均以硒酸态硒为主，其次是亚硒酸态硒和腐殖酸结合态硒。成土剖面上，土壤Se含量及其形态影响因素研究表明，碳酸盐岩成土剖面上，Se的含量与形态主要受土壤TOC含量和pH值影响；陆源碎屑岩成土剖面上，影响Se的含量及其形态的因素较多，土壤pH值、TOC、Al2O3和Fe2O3含量以及土壤质地等均对其有不同程度的影响。

成土母质；土壤剖面；硒含量；硒形态；影响因素；广西武鸣

0　引　言

硒(Se)是与人和动物健康密切相关的微量生命元素[1-2]。人和动物主要通过土壤-植物-水体系与Se发生关系，其中土壤是最基本的环节，它通过食物链实现人、畜对硒的营养需求[3]。土壤和植物中缺少Se或者Se过量均会导致机体产生疾病[1, 4-7]。Se元素主要通过火山/岩浆活动进入地表[8]，在地壳中呈分散状态，丰度只有0.05 mg/kg[9]，世界土壤Se含量在0.1～2.0 mg/kg之间[10]，我国土壤含Se量变化幅度较大，克山病地区可低至0.06 mg/kg，“硒都”湖北恩施可高达45.5 mg/kg[8]。全世界有40多个国家和地区缺硒，中国是世界上缺硒最严重的国家之一，低硒或缺硒的省份约占全国总面积的72%，其中30%为严重缺硒地区。然而，在这样的大背景下，广西1∶250 000多目标区域地球化学调查成果表明，广西富硒土壤面积多达21 200 km2，为目前圈定出的最大面积连片富硒土壤，较为罕见，其中南宁市的富硒土壤面积达7 949 km2，占广西富硒土壤面积的37.5%。

土壤中硒的全量分析是确定土壤硒营养状况(或污染水平)及环境容量的重要手段，但全量硒却不能很好地反映硒的生物有效性和活动性[3]。研究证实，土壤有效硒尤其是水溶性硒是决定食物链硒水平的关键[11]，水溶性硒与植物的摄硒量显著相关[3]，植物主要吸收水溶性硒，包括有机硒、硒酸盐和亚硒酸盐[12]。土壤中的Se含量及其形态主要受包括成土母岩类型[13-14]、土壤类型[13-16]、土壤质地[17-18]、土地利用方式[16]、气候条件[8, 19]、酸碱度(pH)[14, 20]、氧化还原电位(Eh)[8]、有机质含量[14, 21]、铁锰铝的氧化物[18, 21]等多种因素的影响，而不是受单一因素制约，但在某一特定的自然环境及土壤类型中，某一个或某几个因素起主导作用[15]。

虽然目前有关土壤Se含量、Se形态及其影响因素的研究很多，但关于土壤中Se在成土剖面上的迁移转化趋势及其影响因素研究并不多。本文选择广西南宁市武鸣县分布面积最大的碳酸盐岩和陆源碎屑岩两种成土母质(图1)，采集2条土壤剖面，对比研究不同成土母质所形成的土壤剖面中Se总量和不同形态Se含量分布特征及其影响因素，探讨成土过程中Se总量及其不同形态Se含量在垂向上的迁移转化规律，为研究Se在土壤环境中的地球化学行为提供依据。

1　研究区概况

研究区位于广西壮族自治区中南部南宁市辖区内的武鸣县，地理位置位于北纬22°59′58″～23°33′16″，东经107°49′26″～108°37′22″之间。研究区主要土壤类型为赤红壤、水稻土和石灰(岩)土。该区地层出露以寒武系、泥盆系、石炭系和第三系分布较广，下奥陶统、白垩系次之；岩性主要包括碳酸盐岩和陆源碎屑岩，还有少量的花岗岩(图1)。在研究区根据成土母质的不同，采集了2条土壤垂向剖面(编号为GXP05和GXP06)，成土母质分别为碳酸盐岩和陆源碎屑岩。

2　样品采集与分析测试

2.1采样方法

采集土壤剖面时，先将土壤表面覆盖的枯枝落叶和松散土壤等刮掉，然后采集新鲜土壤。土壤剖面深度以见到基岩为准。0～200 cm深度范围，采样密度为1件/5 cm；200～300 cm深度范围，采样密度为1件/10 cm；300～500 cm深度范围，采样密度为1件/20 cm；500～1 000 cm深度范围，采样密度为1件/50 cm。每件样品为采样间隔内土壤的混合样，样品质量为2 kg。土壤剖面基本情况见表1所列。

表1　土壤剖面基本情况

注：样品采集时间为2009年。

2.2样品分析前处理

2.2.1土壤样品野外加工

土壤样品除去植物根茎等非土成分，常温下风干、磨细、过2 mm(10目)孔径筛、混匀、分装，制成待测试样。样品处理加工过程保证无污染、无混染。

2.2.2土壤样品硒形态分析前处理

本研究中土壤硒形态主要包括水溶性总硒、亚硒酸态硒、硒酸态硒和腐殖酸结合态硒，其分离流程如图2所示。

图1　研究区地质概况与采样点位置图(底图据广西南宁地区1∶250 000多目标区域地球化学调查报告中的区域岩性图，略有修改)Fig.1　Map of the geologic general situation of the study area and sampling sites

图2　土壤样品硒形态分离流程Fig.2　The separation of selenium species in soil

2.2.2.1样品分析前处理及土壤水溶性硒的浸提

土壤样品在80 ℃电热鼓风干燥箱中烘干24 h，在瓷研钵中研细，过100目尼龙筛。称取100 g研细的土壤样品，加入1 000 mL玻璃样品瓶，再加入500 mL室温去离子水，震荡萃取5 min。土壤溶液静置4 h，真空抽滤过0.45 μm尼龙滤膜。

2.2.2.2硒酸态硒和亚硒酸态硒的分离

取100 mL经过滤的土壤溶液，过Dowex AG2-X8阴离子树脂填充的14 mm×100 mm Bio-Rad玻璃色谱柱。亚硒酸态硒以15 mL 1 M甲酸和30 mL去离子水洗出；硒酸态硒以15 mL 3 M盐酸和30 mL去离子水洗出。

① 侯青叶, 杨忠芳, 余涛, 等. 中国农田生态系统区域生态地球化学评价报告. 中国地质大学(北京). 2013.

2.2.2.3腐殖酸结合态硒的分离

另取100 mL经过滤的土壤溶液，以4 M盐酸调整pH至2.0，过XAD-8 树脂填充的14 mm×100 mm Bio-Rad玻璃色谱柱。腐殖酸结合态硒以10 mL 0.1 M氢氧化钠和30 mL去离子水洗出。

2.3样品分析测试

土壤样品的pH值、Se、TOC、Al2O3、Fe2O3、Mn等指标的测定在安徽省地质矿产研究所(国土资源部矿产资源监督检测中心)进行，测试过程中均采用国家一级标准物质(GSS-17、GSS-21、GSS-25、GSS-26)的测试结果进行准确度(ΔlgC)检验，实验室插入的重复样测试结果进行精密度(RD%)检验。准确度采用ΔlgC=|lgCi-lgCs|检验，其中Ci为某标准样的某次测试结果，Cs为该标准样的标准值；精密度采用RD=|C1-C2|/[(C1+C2)/2]×100，C1和C2分别为基本分析样和重复样的测试结果。各指标的分析方法、检出限、单位、准确度和精密度见表2所列。上述各指标的准确度和精密度均符合要求。

表2各指标分析方法的准确度与精密度

Table 2Accuracy and precision for analysis method of various indicators

指标分析方法检出限单位准确度ΔlgC精密度RDpHISE0.1无量纲0.0530.055SeAFS0.02mg/kg0.02310.175TOCVOL0.1%0.02013.033Al2O3XRF0.05%0.0080.274Fe2O3XRF0.05%0.0120.301MnXRF10mg/kg0.0091.829

土壤样品的硒形态在西华师范大学化学化工学院进行分析测定。水溶性总硒、亚硒酸态硒、硒酸态硒和腐殖酸结合态硒经分离浓缩后，均采用2,3-二氨基萘(DAN)荧光分光光度法测定[22]，荧光分光光度计的激发波长为377 nm，发射波长为521 nm。土壤溶液中水溶性总硒、亚硒酸态硒、硒酸态硒和腐殖酸结合态硒的检出限分别为7.36 ng/L、9.12 ng/L、3.60 ng/L和6.69 ng/L。采用超纯水加标回收法控制分析方法的准确度，水溶性总硒、亚硒酸态硒和硒酸态硒的加标回收率为95.1%～104.1%，平行样的测定标准差小于3.03%。采用河水样品中的水溶性总硒及其3种形态的分离测定结果进行精密度实验，结果显示变异系数在2.11%～6.93%之间，证实方法精确可靠。

3　结果与讨论

3.1土壤剖面基本理化性质

不同成土母质土壤剖面(GXP05和 GXP06)的基本理化性质见表3所列。从表3中可知，碳酸盐岩(GXP05)成土剖面的土壤呈中性至弱碱性，陆源碎屑岩(GXP06)成土剖面的土壤呈酸性，前者土壤中的Se和TOC含量均低于后者，但土壤中Al2O3、Fe2O3和Mn含量均高于后者，且Mn含量几乎是后者的18倍。

表3　土壤剖面基本理化性质

3.2土壤剖面Se含量特征

不同成土母质土壤剖面Se含量垂向变化特征如图3所示。成土母质为碳酸盐岩的土壤剖面(GXP05)中Se含量表现为明显的表层富集现象，0～200 cm深度范围内的Se含量随着深度减小而逐渐增加，变化范围为0.38～1.18 mg/kg，平均值为0.73 mg/kg，>200 cm土壤深度范围内的Se含量则相对稳定，其平均值为0.28 mg/kg。成土母质为陆源碎屑岩的土壤剖面(GXP06)中Se含量则表现得比较稳定，0～200 cm深度范围内的Se含量变化范围为1.27～1.81 mg/kg，平均值为1.47 mg/kg，>200 cm土壤深度范围内的Se含量，其平均值为1.27 mg/kg。

图3　土壤剖面Se含量垂向变化特征Fig.3　The distribution of total Se in soil profiles

碳酸盐岩成土剖面(GXP05)的Se含量高于陆源碎屑岩成土剖面(GXP06)。两者表层土壤(0～20 cm)的Se含量分别为1.06 mg/kg和1.32 mg/kg，均高于中国表层土壤(0～20 cm)Se背景值(0.29 mg/kg)[23]，也高于广西表层土壤(0～20 cm)的Se含量平均水平(0.52 mg/kg)①。按照谭见安[24]的划分标准，表层土壤Se含量在0.40～3 mg/kg之间的属于富硒，成土剖面(GXP05和GXP06)的表层土壤Se含量均处于富硒状态。

3.3土壤剖面Se形态含量特征

碳酸盐岩成土剖面66件土壤样品和碎屑岩成土剖面上48件土壤样品的各形态Se平均含量如图4所示。碳酸盐岩成土剖面(GXP05)中的水溶性总硒(平均含量为3.48 μg/kg)较陆源碎屑岩成土剖面(GXP06)水溶性总硒(平均含量为1.81 μg/kg)高，但两者的平均值均远低于我国土壤剖面中水溶态硒的平均值(10 μg/kg)[15]。两者均以硒酸态硒为主，平均含量分别为3.00 μg/kg和0.67 μg/kg；其次是亚硒酸态硒和腐殖酸结合态硒。通常认为，酸性和中性土壤中SeO32-普遍存在，而在通气良好的碱性土壤中，Se主要以SeO42-存在[25]。

图4　土壤剖面各形态Se平均含量Fig.4　The average content of Se speciation in soil profiles

水溶态硒通常占土壤总硒的1%～5%[3, 26]。成土剖面GXP05水溶性总硒所占土壤总硒的比例，随着深度的增加呈增大趋势，变化范围为0～3.29%，平均值为0.86%；成土剖面GXP06的该比例在剖面上变化较稳定，变化范围为0.06%～0.23%，平均值为0.13%。就水溶性总硒占土壤总硒的比例而言，剖面GXP05的要高于剖面GXP06，表明碳酸盐岩成土剖面高于陆源碎屑岩成土剖面的生物有效性，但总体而言，两者的平均值均低于1%。

3.4土壤剖面Se及其形态的影响因素

3.4.1土壤剖面TOC的影响

不同成土母质土壤剖面TOC含量与Se含量及TOC含量与腐殖酸结合态Se含量散点图见图5所示。整体而言，碳酸盐岩成土剖面(GXP05)的Se含量与TOC含量呈明显正相关(R2=0.800 3)，而陆源碎屑岩成土剖面(GXP06)的Se含量与TOC含量没有相关性。但是，当TOC< 0.5%时，剖面GXP05与剖面GXP06的Se含量均随着TOC含量的增加而增加；当TOC> 0.5%时，剖面GXP05的Se含量随TOC含量增加的趋势有所减弱，剖面GXP06的Se含量反而随TOC含量增加而呈减小趋势。TOC含量大于0.5%的部分几乎均处于这两条剖面的0～150 cm深度范围内。两条剖面的腐殖酸结合态Se与TOC含量均呈明显正相关。

通常情况下，有机质含量高的土壤其Se总量一般也较高[27]。前人研究表明，土壤Se含量与TOC含量之间存在显著的正相关关系，有机质对Se具有一定的吸附和固定作用[14, 16, 21]。但是，当土壤TOC含量较高时，Se通常会与腐殖质缔合，且有机质会通过静电吸附大量Se，阻止Se向植物迁移，从而导致Se的生物有效性下降[21, 28]。这也就解释了为何剖面GXP05的Se含量在表层明显聚集的情况下，其水溶性总Se占Se总量的比例反而很低，不过这可能也受到气候条件比如降雨等因素的影响。而有效Se与有机质的关系则决定于有机质的分解程度，若有机质未完全分解，也会降低土壤Se的有效性[29]。

图5　土壤剖面TOC含量与Se含量、腐殖酸结合态Se含量散点图Fig.5　The scatter plots of Se contents,humic acid combined with Se contents and TOC contents in soil profiles

图6　土壤剖面pH值与Se含量散点图Fig.6　The scatter plots of Se contents and pH values in soil profiles

3.4.2土壤剖面pH的影响

土壤的pH值可以直接控制Se与土壤中Fe、Al等离子的吸附与解离过程，也可以间接地通过改变土壤氧化还原电位、粘土矿物吸附量、土壤微生物种类和活性等来影响土壤Se的状态[8]。图6表明，剖面GXP05在0～150 cm深度范围内，其Se含量随着pH值的增加而增加，在>150 cm深度范围内，随着pH值的增加而减小。剖面GXP05土壤的pH值随着深度的增加先降低后升高，最后趋于稳定，在150 cm深度左右出现了最小值，这可能与其本身的成土母质、气候条件以及土壤的淋溶作用等因素有关。剖面GXP06的Se含量与pH值之间没有相关性，原因待查。

3.4.3土壤剖面Al、Fe和Mn的影响

前人研究表明，Al、Fe和Mn等金属氧化物对Se具有较强的吸附能力[30]。Al2O3使Se易于固定而不利于淋溶迁移[31]；Fe2O3对Se的吸附量与土壤中的Fe2O3含量和活化程度正相关，且铁的氧化物以吸附Se4+为主，在酸性还原条件下其与亚硒酸盐形成的复合物比较稳定[32]。

从表4可以看出，在碳酸盐岩(GXP05)成土剖面上，Se含量与TOC、Mn含量存在极显著正相关(P<0.01)，而与pH、Al2O3和Fe2O3含量存在极显著负相关。在>150 cm深度范围内，土壤Al2O3和Fe2O3含量均随着深度的增加先增大后趋于稳定或减少；在0～150 cm深度范围内，Al2O3和Fe2O3含量均随着深度的增加呈减少趋势，从而表现出表4中的相关性，但并不能将二者视为

表4　土壤剖面Se含量与其他元素含量的相关性

注：*表示在0.05水平(双侧)上显著相关；**表示在0.01水平(双侧)上显著相关。

剖面Se含量迁移变化的主要因素。李永华等人认为，按照戈尔德施密特的元素分类体系，Se属于亲硫元素，Al属于亲石元素，由于它们的地球化学来源不同，因而表现为含量上的互为消长[13]。王松山等人认为，在对Se的吸附和固持作用上，有机质与Fe2O3之间是竞争关系[33]。同时在剖面上，Se含量与TOC含量的变化趋势也是一致的，而与Al2O3和Fe2O3含量的变化刚好相反。综上所述，广西武鸣县碳酸盐岩在成土过程中Se含量及其形态变化的主要影响因素为pH值和TOC含量。

图7　土壤剖面SiO2/Al2O3值与Se含量散点图Fig.7　The scatter plots of Se contents and SiO2/Al2O3 values in soil profile

在陆源碎屑岩(GXP06)成土剖面上，Se含量与pH值、TOC、Al2O3、Fe2O3和Mn含量均没有显著相关性，这主要是由于在>150 cm深度范围内，Se含量以及土壤的各种理化性质均十分稳定的缘故；而在0～150 cm深度范围内，Se含量与Al2O3和Fe2O3含量呈极显著正相关(P<0.01)，主要是由于Fe和Al的氧化物对Se的吸附作用[8]，这与侯少范等人的观点一致，认为在酸性环境下Fe和A1的氧化物及其矿物是控制土壤Se的主要因子[30]。前人研究表明，土壤质地也是影响Se含量的重要因素之一，通常情况下，土壤SiO2含量越低，Al2O3含量越高，土壤粘粒含量越高[34]，即SiO2/Al2O3比值越低。对GXP06剖面上的土壤的SiO2/Al2O3比值计算后发现，其随着深度的减少而增加，且与土壤Se含量呈现显著的负相关关系(图7)，这说明土壤粘粒的含量也是影响剖面土壤Se含量的因素之一。

4　结　论

(1)广西武鸣县碳酸盐岩和陆源碎屑岩在成土过程中，两者表层土壤的Se含量均体现出对深层成土母质良好的继承性，且碳酸盐岩成土剖面出现了明显的表层富集现象。两者的Se含量平均值分别为0.55 mg/kg和1.43 mg/kg，均高于全国土壤背景值，处于富硒状态。

(2)碳酸盐岩成土剖面中的水溶性总硒含量高于陆源碎屑岩成土剖面的含量，平均含量分别为3.48 μg/kg和1.81 μg/kg。两者的水溶性总硒中均以硒酸态硒为主，其次是亚硒酸态硒和腐殖酸结合态硒。

(3)在成土过程中，土壤理化性质对土壤Se的影响主要表现在0～150 cm深度范围内，对深层土壤的影响相对不明显。碳酸盐岩土壤Se含量及其形态主要受成土母质、TOC含量和pH值的影响；陆源碎屑岩土壤Se含量及其形态的影响因素较多，成土母质、土壤pH值、TOC和Fe2O3含量以及土壤质地等均对其有不同程度的影响。

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Study of Geochemical Characteristics and Influencing Factors of Soil Selenium in the Typical Soil Profiles in Wuming County of Guangxi

YANG Qiong, HOU Qingye, GU Qiubei, YU Tao,YANG Zhongfang

(SchoolofEarthSciencesandResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China)

In this paper, the typical soil profiles of carbonate rock and terrigenous clastic rock in Wuming County of Guangxi were chosen as our investigative objects. The vertical migration and influencing factors of the selenium chemical speciation in soil formation process were studied. The results showed that the soil selenium content was inherited from the parent materials, with average values of 0.55 mg/kg and 1.43 mg/kg respectively; and the selenium content of the carbonate rock was enriched significantly in the surface soil, but relatively stable in the terrigenous clastic rock. The total water soluble selenium content of the carbonate rock was higher than that in the terrigenous clastic rock, with arithmetic average values of 3.48 μg/kg and 1.81 μg/kg respectively, and they were both given priority to with selenate, followed by selenite and humic acid combined with selenium. The results showed that the contents and chemical speciations of selenium in soil profiles originated from the carbo-nate rock were mainly dominated by the total organic carbon (TOC) contents and pH values, while of which originated from the terrigenous clastic rock were controlled by the pH values, the contents of TOC, aluminum oxide (Al2O3), iron oxide (Fe2O3) and soil texture.

parent material；soil profile；selenium content；selenium speciation；influencing factor; Wu-ming, Guangxi

2015-11-12；改回日期：2016-01-20；责任编辑：楼亚儿。

教育部基本科研业务费优秀导师基金项目(2652015447)；中国地质调查局地质大调查项目(1212010511218)。

杨琼，女，硕士研究生，1990年出生，地球化学专业，主要从事环境地球化学研究。

Email：yangqiong9011@163.com。

余涛，男，副研究员，1979年出生，地球化学专业，主要从事环境地球化学、生态地球化学和土地质量地球化学评估等方面的研究工作。Email：yutao@cugb.edu.cn。

X142；P595

A

1000-8527(2016)02-0455-08