铀离心浓缩厂铀丰度在线监测仪本底自动测量方法研究

梁庆雷邢 博应 斌李井怀吕学升刘国荣（中国原子能科学研究院 北京 043）（中核兰州铀浓缩有限公司 兰州 730030）

铀离心浓缩厂铀丰度在线监测仪本底自动测量方法研究

梁庆雷1邢 博2应 斌2李井怀1吕学升1刘国荣1
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（中国原子能科学研究院 北京 102413）2（中核兰州铀浓缩有限公司 兰州 730030）

铀丰度在线监测仪是对铀浓缩厂工艺管道中UF6气体235U丰度进行在线监测的装置，本底是其核心关键技术指标，直接关系到丰度值的测量精度。原有本底测量方法需监测仪停止工作，人工将容器内的气体抽空进行测量。而本底自动测量方法通过改变测量容器内UF6气体的压力，用NaI（TI）探测器测量容器内UF6气体中235U发射的特征γ射线，利用压力传感器测量容器内UF6气体的压力值，最后对不同压力下的数据进行拟合获得监测仪的本底。实验结果表明，采用本底自动测量方法，监测仪铀丰度在线监测结果的相对标准偏差小于0.30%，与气体质谱计测量结果的最大相对偏差小于0.25%，表明该方法测量本底的准确度高；监测仪本底测量由软件自动完成，提高了监测仪的自动化程度，增强了监测仪的适用性。

在线监测，本底，铀丰度，自动测量

对铀离心浓缩厂产品丰度的监测是核保障监督的重要监测内容。20世纪80年代初，国际上提出了专门针对管道中UF6气体丰度的测量技术从而对浓缩厂中的核材料进行衡算核实，此后，相关技术得到了进一步的发展，并且通过国际原子能机构（International Atomic Energy Agency， IAEA）在美国、俄罗斯等国家得到了实施［1-6］。铀丰度在线监测仪（以下简称监测仪）是在线监测铀离心浓缩厂工艺管道中UF6产品235U丰度的装置，可用来监测浓缩厂的生产工艺状况，保证浓缩厂稳定安全的运行，还可以为整个离心级联的优化设计和生产工艺的调整提供监测手段和技术支持［7-8］。本底是监测仪的核心关键指标，直接关系到铀丰度值的测量精度。原有测量监测仪本底的方法耗时耗力，存在着人为干扰，不确定因素较多，从而导致监测仪在运行期间测量235U的丰度值与真实值（气体质谱计测量值）之间的相对偏差较大。

本研究研发了一种监测仪本底自动测量方法，大大提高了本底测量效率，并且测量结果具有实时性，精度较高，从而提高了监测仪测量235U丰度值的精度。

1 本底测量基本原理

监测仪测量浓缩厂工艺管道中UF6产品235U丰度的基本原理是利用NaI（T1）探测器对测量容器内气态UF6中235U发射的特征γ射线进行测量来得到235U的量，利用传感器测量气体的温度和压力，再根据理想气体状态方程得到UF6气体中U的总量，它们的比值即为235U的丰度［9-10］，计算公式如下：

式中：E为UF6气体的丰度；K为系统参数，用已知丰度的样品刻度获得；S为感兴趣区间γ射线计数率；SB为监测仪的本底；T为UF6气体的温度，K；P为UF6气体的压力，Pa。

监测仪的本底是指测量容器内非UF6气体所产生感兴趣区的γ射线计数，即当测量容器内没有UF6气体时，利用NaI（TI）探测器所测量到的感兴趣区间γ射线计数率。由式（1）可推导出本底计算公式如下所示。

由式（2）可知，当P=0，即测量容器内压力为零时，感兴趣区内特征γ射线的计数率即为监测仪的本底。

2 监测仪本底的确定

监测仪运行时，工艺UF6气体不断流经测量容器，会与容器内壁发生化学吸附和物理吸附，从而沉积在容器的内表面。沉积在容器内表面的固态铀中的235U也会发射特征γ射线，并且监测仪周围环境中的高能宇宙射线和γ射线也会与探测器发生反应，从而也会在感兴趣区间形成γ射线计数。这些因素就形成了监测仪的本底。并且，随着监测仪的长期运行，容器内表面的固态铀会不断增加，这就造成了本底值并不是固定的，需定期对其进行测量。

监测仪运行时，探测器测量到感兴趣区间内特征γ射线计数的来源包含两部分：测量容器内的UF6气体和监测仪的本底。因此，监测仪运行时需要测量准确的本底。

2.1 原有的本底测量方法

原有监测仪测量本底的方法通常有两种：采用抽真空法和用标准的UF6物料对监测仪的本底进行校准。

抽真空的测量方法是将监测仪与工艺管道断开，然后对测量容器中的UF6气体进行冷凝、回收，将系统抽真空，然后利用探测器对测量容器进行长时间测量得到监测仪的本底。这种方法测量得到的本底值比较准确，但是由于操作比较复杂，并且耗费的时间较长，尤其是新设备刚开始投入运行的时候，系统的本底增长较快，要求本底的测量比较频繁，受干扰因素较多，浪费大量的人力物力，导致了设备的自动化程度较低，应用性较差。

由式（2）可知，如果已知测量容器中UF6气体的丰度，那么利用探测器来测量容器内的特征γ射线计数，就可以计算得到监测仪的本底值。原有测量监测仪本底的第二种方法需要使用气体质谱计对工艺管道中UF6气体测量，然后再对监测仪的本底进行校准。这种方法不仅需要消耗UF6物料，并且当浓缩厂工艺状况发生改变时，还要对系统参数K重新刻度，从而造成监测仪本底的测量存在着偏差，因此这种方法也是不可取的。

2.2 本底自动测量方法

由于原有的监测仪本底测量方法存在着较大的缺陷，需要加以改进。本研究通过在原有设备进出气口管道上增加电磁阀，利用软件控制电磁阀的开关，发明了本底自动测量方法，既保证了本底值测量的准确性和实时性，又提高了设备的自动化程度，从而提高了监测仪测量UF6气体丰度的精度。利用电磁阀测量监测仪本底的系统框图如图1所示。

图1 利用电磁阀监测本底的框图Fig.1 Sketch of background monitoring by electromagnetic valves.

假定在一定时间内设备环境温度保持不变，容器内UF6气体中235U丰度恒定，则由式（2）可知，容器内气体的压力与感兴趣区间γ射线计数率之间存在着线性关系。利用电磁阀改变容器内气体的压力，用NaI（TI）探测器测量容器内特征γ射线计数率，通过不同压力值与γ射线计数率进行线性拟合，再反推就可以得到气体压力为零时感兴趣区内特征γ射线计数率，也就是监测仪的本底。本底自动测量方法的步骤如下：

1） 打开进气口电磁阀，关闭出气口电磁阀，使容器内UF6气体的压力升高，再关闭进气口电磁阀，测量感兴趣区内γ射线计数率S1和容器内压力P1；

2） 进气口电磁阀保持关闭，打开出气口电磁阀放气，使容器的气压稍降低一些，再关闭出气口电磁阀，测量感兴趣区内γ射线计数率S2和容器内压力P2；

3） 重复步骤2）多次，直至容器内压力降到较低，从而可获得一系列Sn和Pn；

4） 对n对Sn和Pn进行拟合，可获得S与P的一次函数S=aP+b（图2）；

5） 截距b对应为P=0时感兴趣区内γ射线计数率，即本底SB。

图2 本底自动测量方法得到的函数曲线Fig.2 Function curve by background automatic measurement method.

期望测量获得的监测仪本底的绝对偏差小于1count·s-1，即当净计数率为1000 count·s-1时，监测仪本底的不准确度引起的丰度测量相对偏差＜0.1%。

通过改变变压次数、测量时间和放气时间，获得表1所示数据。由表1可知，变压次数、测量时间和放气时间都会影响监测仪本底测量的准确度。

表1 本底自动测量方法优化实验数据Table1 Experimental data of optimization for background automatic measurement method.

经过综合考虑，最终选定的测量条件为变压次数为7次，每次测量时间为600 s，每次放气时间不等（气压越低放气时间越长），整个系统的本底测量时间约为95 min。通过软件设定在每天的同一时间测量一次监测仪的本底。

3 结果分析

图3显示了使用本底自动测量法后连续22 d测量监测仪本底的结果。

图3 本底自动测量方法得到的本底增长图Fig.3 Point of growth by background automatic measurement method.

由图3可以看出，系统的本底总体呈上涨趋势，由72.7 count·s-1增长到103.8 count·s-1，增长的速率约为1.4 count·s-1·d-1。假定特征γ射线的计数率S为1000 count·s-1，如果每天不自动测量系统本底，235U丰度测量结果将会自动增长约为+0.14%·d-1，22 d后测量结果将会增加到约+3%，因此使用本底自动测量方法连续测量监测仪的本底是非常必要的。

浓缩厂使用气体质谱计每隔4 h测量一次UF6气体中235U的丰度，其测量精度能达到0.05%以内，因此可以认为气体质谱计测量得到的丰度值就是235U的真实丰度。图4显示了采用本底自动测量方法后连续48 h气体质谱计测量丰度值与监测仪测量丰度值结果的比较。

图4 监测仪与气体质谱计测量结果比较Fig.4 Measurement results of monitor and mass spectrometry.

文献［10］中使用原有的测量本底方法测得的铀丰度结果中，测量结果的相对标准偏差小于1%，与气体质谱计相比，二者测量结果的相对偏差小于1%。从图4可以得出，采用本底自动测量方法之后，监测仪在线测量UF6气体铀丰度的结果相对标准偏差小于0.30%，与气体质谱计相比，二者测量结果的最大相对偏差小于0.25%，与原来相比测量精度得到了明显提高，测量结果非常理想。

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4 结语

浓缩厂采用气体质谱计测量铀丰度，其测量精度高，但是存在着操作复杂、维护昂贵、分析周期长的缺点，无法做到在线实时监测。而铀丰度在线监测仪测量时间短（约12 min测量1个数据）、操作简单，能够反映浓缩厂生产工艺状况及瞬时变化情况，并且采用本研究建立的本底自动测量方法之后，监测仪的测量精度得到了大幅度提高，达到了浓缩厂生产工艺监测的要求，实现了完全自动化测量，大大提高了监测仪的适用性。目前，监测仪已经在国内某些浓缩厂得到了实际应用，具有较高的推广价值。

1 Ianakiev K D， Boyer B D， Goda J M， et al. Advanced enrichment monitoring technology based on transmission measurements with an X-ray source and NaI（T1）spectrometer［J］. IEEE Transactions on Nuclear Science，2015， 1207-1211. DOI: 10.1109/TNS.2015.2424697

2 Ianakiev K D， Goda J M， Hill T R， et al. Advanced technology for enrichment monitoring for gas centrifuge enrichment plants［J］. Journal of Radionalytical & Nuclear Chemistry， 2009， 282（282）: 657-661. DOI: 10.1007/ s10967-009-0268-3

3 Taner Uckan， Jose M L， Danny Powell， et al. Blend down monitoring system fissile mass flow monitor implementation at the electro chemical plant［R］. Zelenogorsk， Russia: Oak Ridge National Laboratory，2015

4 Lombardi M L， Favalli A， Goda J M， et al. Experimental determination of the thickness of aluminum cascade pipes in the presence of UF6gas during enrichment measurements［J］. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A， 2012， 672（672）: 69-74. DOI: 10.1016/j.nima.2011.12.119

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6 Lanakiev K D， Boyer B D， Favalli A， et al. On-line enrichment monitor for UF6GCEP［R］. Los Alamos， USA，2012

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LYU Xuesheng， LIU Hongbin， LIU Guorong， et al. Monitoring technology for UF6uranium enrichment［J］. Annual Report of China Institute of Atomic Energy， 2007，（1）: 320-321

8 吕学升， 刘国荣， 刘宏斌， 等. UF6铀丰度在线监测装置研制进展［M］. 中国原子能科学研究院年报， 2008: 276

LYU Xuesheng， LIU Guorong， LIU Hongbin， et al. Research development in monitoring device for UF6uranium enrichment［M］. Annual Report of China Institute of Atomic Energy， 2008: 276

9 唐培家. 放射性测量方法［M］. 北京: 中国原子能出版社， 2012

TANG Peijia. The radioactive measurement method［M］. Beijing: Atomic Energy Press， 2012

10 吕学升， 刘国荣， 金惠民， 等. 铀浓缩厂铀丰度在线监测装置研制［J］. 原子能科学技术， 2013， 47（6）: 1060-1061. DOI: 10.7538/yzk.2013.4706.1060

LYU Xuesheng， LIU Guorong， JIN Huimin， et al. Development of on-line uranium enrichment monitor of gaseous UF6for uranium enrichment plant［J］. Atomic Energy Science and Technology， 2013， 47（6）: 1060-1061. DOI: 10.7538/yzk.2013.4706.1060

Study on the background automatic measurement method of uranium enrichment of on-line monitor at uranium enrichment plant

LIANG Qinglei1XING Bo2YING Bin2LI Jinghuai1LYU Xuesheng1LIU Guorong1
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（China Institute of Atomic Energy， Beijing 102413， China）2（Lanzhou Uranium Enrichment Company Limited， Lanzhou 730030， China）

Background: Uranium enrichment of on-line monitor （UEOM） is an equipment which is adopted to measure enrichment of UF6flowing through the processing pipes at uranium enrichment plant. Background is the key parameter which directly influences the measurement precision. Traditional background measurement methods need to stop work of monitor and vacuum container. Purpose: This study aims to build up a method to measure the background of monitor automatically. Methods: A NaI（T1） detector is used to measure the count rates of γ-ray emitted from235U and a pressure sensor is used to measure the pressure of gases in the container， the background of monitor is obtained by fitting the data of different pressures. Results: The experimental results show that the relative standard deviation is less than 0.30% and the maximum deviation is less than 0.25% comparing with the data from mass spectrometry method. Conclusion: The new method shows a better precision compared with the traditional and it increases automation of the monitor greatly.

On-line monitor， Background， Uranium enrichment， Automation

LIANG Qinglei， male， born in 1981， graduated from China Institute of Atomic Energy with a master's degree in 2009， focusing on nuclear

LIU Guorong， E-mail: liugr@ciae.ac.cn

TL99

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.080502

梁庆雷，男，1981年出生，2009年于中国原子能科学研究院获硕士学位，研究领域为核保障

刘国荣，E-mail: liugr@ciae.ac.cn

safeguards

2016-04-27，

2016-06-06