电站燃煤锅炉飞灰特性对其吸附汞能力的影响

樊保国，　贾　里，　李晓栋，　刘军娥，　郑仙荣，　金　燕

(太原理工大学 电气与动力工程学院，太原 030024)



电站燃煤锅炉飞灰特性对其吸附汞能力的影响

樊保国，贾里，李晓栋，刘军娥，郑仙荣，金燕

(太原理工大学 电气与动力工程学院，太原 030024)

为了获得电站燃煤锅炉飞灰对汞的吸附特性，对电站煤粉锅炉和循环流化床锅炉2种燃烧方式下的飞灰进行了研究.通过分析孔隙结构、粒径和碳质量分数对飞灰吸附汞的影响，进一步探究飞灰对汞的吸附机理.结果表明：循环流化床锅炉的飞灰汞质量分数约为煤粉锅炉的10倍；飞灰中碳质量分数对飞灰吸附汞能力起促进作用；飞灰对汞的吸附能力与粒径大小有直接关系，随着飞灰粒径在24.5～362.5 μm范围内增大，飞灰中汞质量分数呈现先增大后减小的趋势，在粒径77.5～<106 μm内出现峰值，约为560×10-9；汞质量分数较高的飞灰样品中4～6 nm范围内的介孔含量较高，有利于飞灰对汞的吸附，且比表面积较比孔容积在汞吸附过程中发挥了更为重要的作用.

汞； 飞灰； 碳质量分数； 粒径； 孔隙结构

汞对环境和人体健康的危害已众所周知[1]，环境中的汞主要有2个来源[2]：自然释放和包括化石燃料燃烧等工业生产中的人为排放[3]，其中后者占1/3[4].全球每年排放的汞量约为2 000 t[5]，而中国每年排放的汞量约为500～600 t[6]，占全球总排放的1/4还多[7].2011年7月，我国环境保护部颁布了GB 13223—2011 《火电厂大气污染物排放标准》，首次将汞作为新增的控制指标，要求燃煤电厂烟气中汞的质量浓度限值为30 μg/m3，自2015年1月1日起执行.

现阶段对汞最有效、使用最广泛的控制技术是喷射吸附剂，利用吸附剂进行汞脱除，对燃煤电厂汞排放的控制具有重要作用[8].其基本原理是将气态汞转化为颗粒态汞，并在除尘设备中去除.飞灰作为汞的一种廉价吸附剂已逐渐受到重视，因此，研究燃煤锅炉飞灰特性对汞吸附特性的影响，是现阶段解决汞排放的关键问题.

影响燃煤锅炉飞灰对汞吸附的因素很多，杨立国等[9]研究发现飞灰具有高含碳量和发达的孔隙结构；江贻满等[10]对某600 MW煤粉锅炉静电除尘器的各个电场飞灰进行相关实验，结果表明孔分布越宽、微孔越发达，越有利于汞的吸附；王鹏等[11]采用HYDRAAA全自动测汞仪对3个燃煤电厂的飞灰进行研究，得出未燃尽的含碳量高的飞灰对汞的吸附效果较好.Maroto-Valer等[12]认为飞灰碳表面含氧官能团和卤素的存在可以提高汞的吸收，而表面积对汞吸附并没有重要影响.现阶段研究飞灰粒径对汞吸附的影响较少，黄华伟等[13]对烟气中影响汞氧化的因素进行实验，通过对3种不同粒径飞灰样品的研究，发现大粒径飞灰更能促进汞的氧化，然而未对不同粒径飞灰的孔隙结构进行相关分析，且选取的粒径段较少.综上所述，飞灰对汞的吸附与其特性有关，但上述研究的侧重点基本都在含碳量和孔隙结构的影响，没有将各因素进行综合研究，有关粒径影响的相关研究则更少，相关机理解释不充分.笔者在综合研究燃煤飞灰碳质量分数和孔隙结构等对汞吸附特性影响的基础上，通过对8个粒径范围的飞灰进行分析，探讨飞灰粒径大小以及孔隙结构对汞吸附特性的影响，以期为今后的脱汞方法提供理论依据.

1　研究对象及分析方法

选取2台600 MW煤粉锅炉、1台200 MW和1台135 MW循环流化床锅炉为研究对象.煤粉锅炉编号为pc600-1和pc600-2,循环流化床锅炉编号为cfb200和cfb135.所研究锅炉均采用静电除尘器，飞灰样品取自锅炉运行时静电除尘器的1电场.4台锅炉的煤质特性见表1.

表1　煤样的工业分析和元素分析

样品采集时，每个工况采集3次对应的飞灰，分别测量每个样品的汞质量分数，取其平均值作为该负荷下飞灰样品的汞质量分数.在计算飞灰不同粒径份额的过程中，取静电除尘器所捕集的飞灰样品1 kg，通过四分法取得样品200 g，利用振筛机对其进行粒径分级，获得粒径范围在24.5～362.5 μm的8个粒径段,分别为<48 μm、48 ～<77.5 μm、77.5～<90 μm、90～<106 μm、106～<120 μm、120～<180 μm、180～<325 μm和≥325 μm的飞灰样品，并用电子天平对各粒径范围内的样品称重，计算各粒径范围内飞灰样品的质量分数.采用Lumex多功能汞分析系统测定飞灰样品的汞质量分数.采用马弗炉在815 ℃高温下对飞灰样品进行灼烧，通过失重量测得其碳质量分数.飞灰样品的微观特征BET比表面积和BJH比孔容积的分析采用3H-2000PS2型分析仪.

笔者在研究孔隙结构对飞灰吸附汞能力的影响时，引入单位容积下的比表面积Z，用以表征其孔隙结构连通性：

(1)

式中：S0为飞灰的BET比表面积，m2/g；V0为飞灰的比孔容积总和，cm3/g.

2　飞灰碳质量分数对其吸附汞能力的影响

对锅炉不同负荷条件下的工况进行研究，其中pc600-1锅炉负荷分别为60%、80%、90%和100%时所对应的飞灰样品编号为F1～F4；pc600-2锅炉负荷分别为53.83%、56.67%、68.33%、80.83%、83.33%、90.83%、95.83%和100%时所对应的飞灰样品编号为F5～F12；cfb200锅炉负荷分别为60%、80%和100%时所对应的飞灰样品编号为F13～F15；cfb135锅炉负荷分别为60%、80%和100%时所对应的飞灰样品编号为F16～F18.各飞灰样品的碳质量分数和汞质量分数如表2所示.从表2可以看出，4台锅炉所产生的飞灰的未燃尽碳质量分数相差较大，这是由不同锅炉所使用煤种、燃烧工况以及运行条件等不同导致的.而不同工况下所对应的飞灰样品的碳质量分数及汞质量分数变化趋势一致，这与Hower等[14]的研究结果相近.可以得出飞灰中的未燃尽碳影响飞灰对汞的吸附能力，原因是未燃尽碳通过提供更大的孔比表面积和更丰富的孔隙结构，从而增强了飞灰对汞的物理吸附[15]；而且未燃尽碳可以提供更多的反应活性区域[16-17]，促进了飞灰对汞的化学吸附，即未燃尽碳表面的含氧、含氮等官能团通过催化氧化烟气中单质汞，进而将汞吸附于飞灰颗粒表面[18-19].另外，pc600-1、pc600-2、cfb200和cfb135 4台锅炉所用的煤种中汞质量分数分别为122.70×10-9、221.70×10-9、103.00×10-9和136.65×10-9，而循环流化床锅炉中飞灰汞质量分数远高于煤粉锅炉.这是由于煤粉锅炉的煤粉颗粒直径较小，燃烧效率高，同时炉膛温度高；而循环流化床锅炉的燃烧效率略低，同时炉膛温度也比较低.正是这2类锅炉燃烧条件的差异，导致了其飞灰物理特性的不同，从而对汞的吸附能力不同.

表2不同飞灰样品的汞质量分数和碳质量分数

Tab.2Content of mercury and carbon in different fly ash samples

锅炉编号飞灰样品编号汞质量分数碳质量分数/%pc600-1pc600-2cfb200cfb135F139.74×10-91.98F249.18×10-92.19F336.54×10-91.87F433.13×10-91.79F526.17×10-90.82F635.99×10-90.81F762.97×10-91.09F899.11×10-91.63F9103.59×10-91.70F10115.35×10-91.71F1182.15×10-91.32F1243.22×10-91.30F13706.25×10-97.06F14756.00×10-97.14F15681.00×10-96.41F16268.60×10-93.01F17560.20×10-96.31F18529.60×10-95.99

3　飞灰孔隙结构对其吸附汞能力的影响

影响飞灰吸附汞的微观参数主要有比表面积、比孔容积以及孔径分布等[20].为进一步探究飞灰对汞的吸附特性，选取pc600-2锅炉的飞灰样品F5、F10、F11进行低温N2吸附/脱附实验，其主要包括吸附和脱附2个阶段.吸附阶段主要为单层吸附-多层吸附-毛细凝聚(即先小孔后大孔)；脱附阶段主要为解凝蒸发(即先大孔后小孔).通过对样品进行低温N2吸附/脱附实验获得其吸附/脱附等温线、比表面积、比孔容积和孔径分布等，研究孔隙结构对飞灰吸附汞能力的影响.

图1为飞灰样品F5、F10和F11的吸附/脱附等温线.由图1可知，所取的3个飞灰样品的N2吸附/脱附等温线虽然在形态上有所差别，但基本均属于第Ⅲ类等温线，是反Langmuir型曲线，并且吸附和脱附曲线出现了H3型滞后环，说明3个飞灰样品中的孔均是由片状粒子堆积成的狭缝孔[21]，毛细凝聚主要发生在狭缝孔中2个平行面的狭缝中.3个飞灰样品的等温线变化趋势较为一致：当分压在0.01～<0.4时，颗粒间的空隙被顺序填充，因N2吸附实验过程中所使用的样品较少，因此颗粒间孔隙比较有限，吸附曲线增加较为缓慢；当分压接近0.4～0.45时，一部分介孔发生了毛细凝聚现象，其吸附量小幅增加，同时飞灰的孔隙结构在不断发展，生成了许多新的介孔和大孔；当分压在0.95～1时，大量的介孔和大孔发生毛细凝聚现象，因此其吸附量急剧增加，吸附曲线表现为急剧上翘且未呈现出饱和吸附状态，可以得出样品表面有大量孔存在，且孔隙结构呈现多样性.而从3个飞灰样品的等温线形态上的差别可以看出，三者有着不同的孔分布，通过对比得出，F10的吸附/脱附等温线分离程度较大，表明其介孔和大孔数量较多.

3个飞灰样品的累积孔体积和微分孔体积曲线如图2所示，曲线图采用BJH法计算获得.由图2可知，所有样品孔分布较宽且孔分布曲线类似，这同N2吸附/脱附等温线所反映的情况一致：飞灰样品微分孔体积在4～6 nm附近出现峰值，而峰值越高则对应孔的比孔容积增加越多，累积孔体积曲线上升越快，可以得出此范围内的介孔对比孔容积的贡献较其他孔径大，在样品的孔隙结构中所占比例较大.

(a) F5

(b) F10

(c) F11

(a) F5

(b) F10

(c) F11

表3为3个飞灰样品的孔结构参数.从表3可以看出，在燃烧过程中飞灰的孔隙结构不断发展，而F10和F11的汞质量分数比F5的汞质量分数高，且前两者在4～6 nm内的介孔含量远高于F5.得出4～6 nm内的介孔越发达，越有利于飞灰对汞的吸附.相比于F5和F11，F10的BET比表面积、累积孔体积、累积比表面积、最可几孔径以及平均孔直径都较大，其中最可几孔径增大，意味着汞进入颗粒的内部阻力减小，所吸附的汞量就相应增加.而F10的S0和V0也较大，使得其单位容积下的比表面积Z较大，孔隙结构连通性较好，有利于飞灰对汞的吸附，因此其汞质量分数最大，这与上文中碳质量分数的研究结果相吻合，验证了较大含量的残碳可以提供更大的最可几孔径、较多的介孔(4～6 nm)和更丰富的孔隙结构.与F5相比，F11的累积比表面积和BET比表面积大，累积孔体积较小，且F11的汞质量分数为F5汞质量分数的3倍左右，可以得出与比孔容积相比，样品中飞灰的比表面积在汞吸附过程中发挥着更为重要的作用.

表3　飞灰的孔结构参数

4　飞灰粒径对其吸附汞能力的影响

4.1不同粒径飞灰中汞的富集程度

选取cfb200和cfb135锅炉静电除尘器捕集的飞灰作为研究对象，计算各粒径范围内的飞灰质量分数，如表4所示.由表4可知，粒径小于120 μm的飞灰占90%以上，并且cfb200锅炉在粒径为90～<106 μm内飞灰质量分数出现峰值，cfb135锅炉在粒径为48～<77.5 μm内飞灰质量分数出现峰值.由于2台锅炉产生的飞灰粒径分布差异较大，因此不同燃烧条件和煤质特性对飞灰粒径的分布具有影响.

cfb200和cfb135锅炉在不同粒径范围内的飞灰汞质量分数如表5所示.从表5可以看出，随着飞灰粒径的增大，其汞质量分数呈现先增大后减小的特点，表明飞灰对汞的吸附能力随粒径的增大先增强后减弱，可以看出只有合适的粒径范围才能达到最佳的吸附效果，过大或过小的粒径都会引起飞灰对汞的吸附效率下降.在粒径范围为77.5～<106 μm时飞灰可能达到最佳的汞吸附效果.从表5还可以看出，飞灰样品的汞质量分数与碳质量分数呈正相关关系，且有相同的变化程度和趋势，从而进一步验证了较高的飞灰碳质量分数有利于汞的吸附.

将各粒径范围内的飞灰质量分数与相应粒径范围所对应的汞质量分数进行综合分析.cfb200锅炉在90～<106 μm内的飞灰质量分数最大，为40.63%；而飞灰汞质量分数所对应的峰值在77.5～<90 μm内；cfb135锅炉在48～<77.5 μm内飞灰质量分数最大，为31.99%，而飞灰汞质量分数所对应的峰值在90～<106 μm内.因此飞灰对汞的吸附能力与粒径大小有直接关系，与粒径质量分数无关.

表4　筛分后各粒径范围内飞灰质量分数

表5　各粒径范围内飞灰中的汞质量分数与碳质量分数

4.2不同粒径飞灰的孔隙结构与汞质量分数分析

选取cfb135锅炉粒径分别在48～<77.5 μm、90～<106 μm和120～<180 μm内的飞灰样品作为研究对象，分别编号为FL1、FL2和FL3，对其进行低温N2吸附/脱附实验，获得样品的吸附/脱附等温线、比表面积、孔容积以及孔径分布等，从孔隙结构方面研究粒径对飞灰吸附汞能力的影响.图3为FL1、FL2和FL3的吸附/脱附等温线.对照等温线的6种类型，可以看出3个飞灰样品的吸附/脱附等温线均属于第Ⅲ类等温线，且样品中的孔均是由片状粒子堆积成的狭缝孔.

图4给出了3个飞灰样品的累积比表面积和微分比表面积的变化.从图4可以看出，FL1和FL3在孔径为2～4 nm时，微分比表面积较大；FL2微分比表面积的峰值则出现在孔径为4～6 nm的范围内，且大于其他样品的最大值，表明其含有较大量的介孔(4～6 nm)，体现在累积比表面积曲线上为一个明显的突跃，而且FL2的突跃幅度最大.另外，从累积比表面积曲线可以看出，孔径在50 nm以上时，累积比表面积增加缓慢，表明对于这3个飞灰样品，大孔对其比表面积的贡献较小，主要是2～6 nm内的介孔对比表面积的累加.

(a)FL1

(b)FL2

(c)FL3

(a)FL1

(b)FL2

(c)FL3

表6给出了3个飞灰样品的孔结构参数.从表6可以看出，飞灰样品的BET比表面积随粒径的增大而减小，FL1的BET比表面积是FL3的2倍，得出飞灰的粒径大小是影响其BET比表面积的重要因素.平均孔直径和最可几孔径随粒径的增大呈现先增大后减小的趋势,与表4中的结果一致，其中FL2的平均孔直径和最可几孔径都大于FL1和FL3，从而减小汞进入颗粒内部的阻力，有利于飞灰对汞的吸附，符合之前飞灰粒径在77.5～<106 μm内汞质量分数最高的结果.同时，FL2的最可几孔径最大可能与其碳质量分数最大有关，这与金燕等[22]的研究结果一致.虽然飞灰样品FL2的Z比FL1小，但是根据三者脱附等温线计算所得的孔径分布数据，FL2所有的孔径均大于4 nm，且4～6 nm的介孔累积孔体积较高，而其他两者孔径小于4 nm的累积孔体积较高.根据前文研究，4～6 nm的介孔越发达，越有利于汞的吸附，所以FL2的汞质量分数最大.FL1的BET比表面积与累积比表面积比FL3大，且FL1的汞质量分数为FL3的2倍左右，进一步验证了前文所得的飞灰比表面积对汞吸附呈正面影响.从表6还可以看出，3个飞灰样品的孔中未测到微孔，这可能同锅炉煤种有关.

5　结　论

(1)飞灰孔隙结构中，介孔(4～6 nm)在飞灰对汞吸附过程中发挥了重要的作用，且与比孔容积相比，比表面积在汞吸附过程中发挥了更为重要的作用，比表面积越大，越有利于汞的吸附.

(2)随着飞灰样品粒径的增大，飞灰的汞质量分数呈现先增大后减小的趋势，在粒径为77.5～<106 μm内飞灰对汞的吸附能力最强，且飞灰对汞的吸附能力与粒径大小有直接关系，与粒径质量分数无关.

(3)飞灰中的未燃尽碳质量分数越高，其对汞的吸附能力越强，即汞质量分数与碳质量分数呈正相关关系，且循环流化床锅炉的飞灰汞质量分数远高于煤粉锅炉.

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Study on Mercury Adsorption by Fly Ash from Coal-fired Boilers of Power Plants

FANBaoguo,JIALi,LIXiaodong,LIUJun'e,ZHENGXianrong,JINYan

(College of Electrical and Power Engineering, Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024, China)

To obtain the absorption characteristics of fly ash on element mercury in flue gas, a study was conducted on the fly ash from PC and CFB boilers. The absorption mechanism was further researched by analyzing the effects of following factors on the mercury adsorption by fly ash, such as the pore structure, particle size and unburned carbon content, etc. Results show that the mercury content in fly ash from CFB boiler is ten times of that from PC boiler. The higher the unburned carbon content is, the stronger the absorption capability of fly ash will be, which is also directly related to the particle size. As the particle size of fly ash rises in the range of 24.5 to 362.5 μm, the mercury content first increases and then decreases, and the peak value of about 560×10-9appears in the range of 77.5 to 106 μm. High mesoprous content of 4-6 nm is found to be in the fly ash samples with relatively high mercury content, which is favorable for mercury adsorption, and the specific surface area plays a more important role in mercury adsorption than specific pore volume.

mercury; fly ash; carbon content; particle size; pore structure

2015-07-20

2015-12-09

国家自然科学基金资助项目(U1510135)

樊保国(1962-)，男，山西洪洞人，副教授，博士，主要从事燃煤污染物生成与防治方面的研究.

金燕(通信作者)，女，教授，博士，电话(Tel.)：13934630502；E-mail：jinyan@tyut.edu.cn.

1674-7607(2016)08-0621-08

TK229

A学科分类号：470.30