董孝华,王巨安,徐立江
(慈溪市环境监测站,浙江 慈溪 315300)
慈溪大气PM10及其水溶性离子污染特征研究
董孝华,王巨安,徐立江
(慈溪市环境监测站,浙江 慈溪 315300)
摘要:研究了慈溪市大气中PM10及其水溶性离子的分布特征。通过对慈溪市四个季度的PM10监测,获得其年间浓度水平变化,了解其时空分布及相关性。对实验数据分析得知,PM10及其水溶性离子浓度与气压、气温有关。含量最高的水溶性离子是NH4+离子,浓度范围在0.01~10.85μg/m3;其次是NO3-,浓度范围在0.14~7.78μg/m3;再次是SO42-,浓度范围在0.05~6.62μg/m3;最低的Cl-的浓度范围在0.02~1.82μg/m3。SO42-、NO3-、Cl-的浓度市区高于乡镇。NH4+的浓度乡镇高于市区。水溶性离子的浓度整体冬季浓度高于夏季。污染主要来源于汽车尾气与工业燃煤。
关键词:PM10;水溶性离子;浓度水平;时空分布;相关性;慈溪;浙江
1研究的背景和意义
颗粒物是我国大部分城市空气污染的主要来物之一,其中PM10(空气动力学当量直径≤10μm的颗粒,可吸入颗粒物)由于粒径小,易吸附有毒有害物质,对人体健康产生较大的危害。因而PM10成为大气污染防治的重点。可吸入颗粒物来源复杂,准确地确定其来源、成分以及对人体和环境的危害,是制定科学合理的污染防治措施、有效地控制颗粒物污染的重要前提。
我国的燃煤结构以及经济发展模式等各种因素的影响,导致我国现在污染物的排放与治理无法达到平衡,污染物的排放速度远远超过了治理速度,城市空气质量日趋严峻。虽然国家相关环境空气质量标准的要求越来越严格,但城市的空气质量还是变得越来越差。
PM10能吸附有毒有害物质,并且它的组成复杂多样,对人体健康的危害很大。在人体内受到PM10危害首当其冲的就是呼吸系统,PM10可以通过呼吸系统轻易进入人体,使鼻炎、慢性咽炎等呼吸系统疾病恶化, 同时它们可以在人体滞留数年之久。此外,PM10对人体免疫系统也有着一定的影响,它能通过改变巨噬细胞的数量和活性, 降低人体对传染病的抵抗力,使免疫功能减弱, 提高细菌、病毒等一些感染的敏感性。病原微生物随PM10进入体内后,会导致人体的抵抗力减弱,进而引发感染性疾病。
PM10会直接随气流进入人体的肺部组织,沉积于细支气管和肺泡管,对肺部组织的活性造成危害,最后形成呼吸功能衰竭。PM10进入机体除对人体产生物理性损害外,其表面的金属化合物和有机物对人体危害更大。
水溶性离子是颗粒物的重要组成部分,对降水的酸度有着重要的影响。并且,因为水溶性离子拥有吸湿性,对云凝结核的浓度也存在一定的作用,从而间接地产生辐射强迫作用[1]。另外水溶性离子会与大气中的一些有害物质发生协同作用,加强对人体造成的危害。
2现状研究和分析
近年来,中国城市建设和发展的速度不断加快,人民的生活水平不断提高,机动车的数量大幅增长,大气污染也随之不断增强。大气污染开始出现复合型变化。这些变化和趋势可以在PM10的化学组成变化中得到体现。
通过查阅文献得知[2-5],北京近几年的PM10年平均浓度达到133.88μg/m3,杭州PM10年平均浓度为111.0μg/m3,天津PM10年平均浓度是153.24μg/m3,南昌PM10年平均浓度为111.95μg/m3。这几个城市的可吸入颗粒物年平均浓度值都超过了二级浓度限值,北京和天津达到二级标准浓度的2倍左右,其受污染程度已经非常严重,北京、上海、广州等我国代表城市都无法达到我国二级标准。由此可知,虽然我国近年来已对大气颗粒物污染进行了严格控制,但是我国大部分城市的污染浓度尚不能满足二级标准甚至与二级标准有着很大的差距,达到一级标准的更是少之又少。
对水溶性离子的研究已经是当前的热点问题[6-8],国内外学者也先后开展了一系列相关的研究,基本的研究方法一般是使用离子色谱法确定各个水溶性离子的浓度,通过对它们浓度变化的研究获得相关的结论。
国内对PM10及其中水溶性离子虽然也有不少的研究,但是多数研究集中在北上广等大城市,而小城市的污染状况鲜有报道。本论文以慈溪市为对象,通过研究丰富我国县级城市污染的数据库,为此类城市开展大气污染治理提供数据支持。
3研究基本思路
本研究通过《HJ618-2011环境空气PM10和PM2.5的测定重量法》确定PM10样品的采集方法与处理方法。对慈溪市四季大气的PM10进行定期采样,分析PM10及其中的NH4+、Cl-、SO42-、NO3-的浓度水平。通过对这些数据的处理,探讨慈溪市四季大气中的PM10的变化关系,确定慈溪市PM10及其水溶性离子的时间变化、空间分布,并尝试分析污染来源,提供源解析数据,为慈溪市大气污染防治提供相关依据。
4实验材料与方法
4.1仪器与试剂
4.1.1实验仪器
本实验采用的是2030型中流量智能大气采样器(崂应,青岛),该仪器设定流量为100L/min,切割粒径为10μm,滤膜直径为90mm。每一采样点位配置一台采样器,按采样计划装有聚丙烯滤膜或石英滤膜,采用重量法在万分之一天平上测定PM10样品的重量。
使用的滤膜有2种,材质分别为石英滤膜(PALL,美国)和聚丙烯滤膜(国产)。使用石英滤膜采集的样品供PM浓度分析使用,使用聚丙烯滤膜采集的样品供水溶性离子浓度分析使用。
称重完成后用KQ-250B型超声波清洗器对样品进行超声,使用离子色谱仪测定。测定阳离子使用ICS-90离子色谱仪(DIONEX,美国),配备CG12A保护柱、CS12A色谱柱和CERS500抑制器,淋洗液为0.13%的甲基磺酸水溶液,进样器为手动进样,进样量为10μL。测定阴离子用ICS-900离子色谱仪(DIONEX,美国),配备AG11-HC保护柱、AS11-HC色谱柱和AERS500抑制器,淋洗液为去离子水,电导率<0.5μs/cm,进样器为AS-DV进样器(DIONEX,美国),进样量为10μL。
4.1.2实验试剂
实验主要试剂见表1。
表1 主要试剂
4.2 采样的时间和地点
4.2.1采样时间
由于慈溪市四季分明,一年中的主导气团和天气状况会随着冬夏季风的转换而发生明显的变化,形成春季雨水较多、夏季天气湿热、秋季气候干爽、冬季干燥寒冷的气候特征。因此,本实验按季节安排采样周期和连续采样时间。
本研究中大气PM10的采样时间为2013年8月、10月、12月和2014年的3月。每个季节监测8~10d,每天监测20h,分别代表夏季(2013年8月1日—8月11日)、秋季(2013年10月22日—11月1日)、冬季(2013年12月24日—2014年1月2日)、春季(2014年3月18日—3月27日)四个季节的PM10的污染状况。
4.2.2采样地点
为了研究慈溪市PM10的污染状况,使样品具有充分的代表性,结合考虑重点污染区的原则,本实验在慈溪市分别选取了环保局、望江苑、农业中心、长河镇、新浦镇、桥头镇、慈东管委会、里杜湖共计8个点进行PM10的监测。其中环保局、望江苑和农业中心作为市区采样点,环保局代表交通干线旁的点位,望江苑代表商业居住区的点位,农业中心代表城郊之间的点位,长河镇、新浦镇、桥头镇和慈东管委会作为乡镇采样点。桥头镇位于慈溪市中部,是塑料加工的基地。新浦镇位于慈溪市北部,是家电、金属熔炼集中区。长河镇位于慈溪市西部,主要工业是家电和机械加工工业。慈东管委会位于慈溪市东部,是工业集聚区。里杜湖位于慈溪市南部,是污染相对较低的景区点位。
采样时确定采样点周围没有其他源类的污染,具体位置见图1。
4.2.3样品处理
(1)PM10的浓度采用重量法分析
采样前,将石英滤膜置于马弗炉中,在500℃条件下烘4h,去除滤膜中挥发组分对测定的影响,并在恒温恒湿箱平衡24h,温度为25℃,相对湿度为50%,使用0.1mg天平对样品在采样前后进行称重。
采样完成后将滤膜按照《HJ 618-2011环境空气PM10和PM2.5的测定重量法》测定PM10的样品重量。称量过程中要防止滤膜边缘以及尘粒丢失,从而避免对结果造成影响。
(2)对于水溶性离子采用离子色谱法分析
采样前,将聚丙烯滤膜在纯净水中浸泡24h,并在60±2℃条件下烘8h,以除去滤膜称重时挥发性成分的影响。烘烤完成后放入干燥器中平衡48h,进行充分的干燥平衡,去除水分对结果的影响。
将采集到的滤膜样品剪碎后放入100mL比色管中,加入50mL去离子水,放在超声波清洗器中,用超声波震荡20min。静置,用0.45μm针式过滤头过滤后进样,用于NH4+、Cl-、SO42-、NO3-等离子的分析。
4.2.4质量控制
(1)标准曲线的制作
氯化物、硫酸根的曲线浓度是:1.00、2.00、4.00、8.00、16.00、32.00mg/L。
硝酸根的曲线浓度是:0.50、1.00、2.00、4.00、8.00、16.00 mg/L。
氨氮的曲线浓度是:1.00、2.00、5.00、10.00 mg/L。
质控采用国家环保部标准试剂研究所的NO3-、Cl-、SO42-的混标溶液与NH4+标准溶液,取10mL溶液用蒸馏水稀释25倍。稀释后的质控浓度:Cl-:4.97±0.18mg/L,NO3-:2.49±0.11mg/L,SO42-:10.1±0.5mg/L,NH4+:1.48±0.07mg/L。
(2)采样控制
采样地点的选择尽量避免污染源附近,能够反映所选区域的整个大气状况;采样仪器定期检定,采样前校准流量;膜要保证均一;选择在天气情况良好的状态下进行采样。
(3)实验室质量控制
实验室采用10%的平行样测定,使用环保部标样所的质控样,以空白滤膜按实际样品的处理程序处理,测试结果为滤膜空白值。
(4)标准曲线
标准曲线的相关系数r要求>0.999。
5结果与讨论
5.1PM10的浓度水平
5.1.1PM10浓度的时空变化
2013—2014年PM10的季节变化见表2。
表2表明,慈溪市大气中PM10的浓度呈现夏季最低、冬季最高、春秋两季较高,大致呈“V”字型分布的特点。这主要是因为慈溪市冬季天气形势比较稳定,逆温状况比较严重,大气扩散条件差;而夏季的大气扩散条件较冬季好,易于PM10的扩散。慈溪市冬季盛行西北风,风将北方重工业污染区的污染带过来,加重了慈溪本地的PM10污染。而夏季盛行东南风,来源于空气较干净的海上,一定程度上减轻了PM10的污染。另外夏季的温度高,光照强烈,PM10易于降解。冬季的温度低,光照不强,PM10不易光解。
表2 慈溪市大气中PM10季节变化 (μg/m3)
市区采样点中环保局的PM10浓度明显高于其它2个点位。这是因为环保局地处新城大道,属于慈溪市的交通干线,车流量非常大,汽车尾气排放和城市扬尘等污染比较严重。乡镇的点位中长河镇的浓度较高,是污染较重的点位。该地区主要产业为家电机械加工,周边乡镇工业也相对发达,导致污染物浓度偏高。整体上看慈溪市各地PM10浓度差距不大,处于一个较平均的水平。里杜湖点位因为是景区,周边污染源少,且植被丰富,所以PM10浓度较低。
从图2可以看出慈溪市PM10的浓度整体呈市区>乡镇>景区的三级阶梯分布。市区内的人口密集、车流量大,汽车尾气排放及城市扬尘导致了大量的PM10产生。乡镇虽然人口较少,但是工业比较发达,来自各个工厂的煤烟尘排放也产生了不少的PM10,使得乡镇的PM10浓度处于一个较高的水平。里杜湖景区总体较其他两处处于一个较低的水准,但是浓度还是高于国家空气质量二级标准,PM10的污染问题依然严重。
在四季的分布上,三个区域均呈“V”字型分布,冬季高、夏季低,春秋居中。
慈溪市作为宁波市的下属市,在PM10的时空分布上与宁波市存在一定的相似性,因此本研究的结果与肖致美等[9]对宁波市的研究结论相似。慈溪市的PM10全年平均浓度为152μg/m3,距离国家环境空气质量二级标准限值70μg/m3存在比较大的差距,空气污染问题较为严重。
5.1.2PM10与气象因子相关关系分析
气象条件与PM10浓度相关系数与相关关系见表3、表4。
表3 气象条件与PM10浓度相关关系表
表4 气象条件与PM10浓度相关系数
相关系数临界值r(0.05,15)=0.482。
PM10的污染与气象条件的变化关系十分紧密,不同的天气、不同的气象条件对空气中污染物浓度的变化影响很大。当天气较长时间处于稳定状态时,环境空气中的污染物浓度会大幅度提高,颗粒物浓度的增加更是迅速。本研究对2013年8月—2014年3月的PM10的监测数据和气象数据进行了统计分析,相关性见表4。
具体的气象条件影响:气温是决定PM10浓度的关键因素,呈负相关。气温越高,大气活动越活跃,对PM10的消除作用越明显。气压与PM10浓度呈正相关。气压增大,PM10浓度越高;气压越小,PM10浓度越低。
总之PM10的浓度随温度、气压等气象条件变化而变化。气压越高、气温越低,污染越严重。这种气象条件下PM10不容易扩散,非常容易造成积累,形成严重的污染。
5.2水溶性离子的分布特征
5.2.1离子浓度
PM10的水溶性离子中NH4+的浓度最高,其次是SO42-和NO3-,Cl-最低。年平均浓度依次为NH4+>NO3->SO42->Cl-。NH4+的浓度范围在0.011~10.853μg/m3,NO3-的浓度范围在0.147~8.831μg/m3,SO42-的浓度范围在0.050~6.618μg/m3,Cl-的浓度范围在0.017~1.819μg/m3。
5.2.2时空变化特征
NH4+是PM10中含量最高的水溶性离子。NH4+的来源之一是牲畜喂养、农田灌溉、降解有机质会产生NH3,这些NH3在大气中发生转化形成NH4+;另外一种来源是工业排放。从表5中可以看出,NH4+冬季浓度最高,春秋季次之,夏季最低。原因可能是因为夏季气温高,湿度大,日照强烈,同时由于降雨频繁,使得NH4+含量较不易积累。乡镇对比市区的NH4+浓度较高。
对NH4+浓度的影响,局部排放源最为明显。农业中心和长河镇的NH4+浓度值较高,这是因为这些点位周围存在大量蔬菜种植基地,并且还有海通集团、徐龙鳗业等大型食品厂,它们的生产活动会排放出相对较多的NH3。
表5 慈溪市大气PM10中NH4+的浓度分布 (μg/m3)
表6 慈溪市大气PM10中NO3-的浓度分布 (μg/m3)
表6表明NO3-的浓度冬季最高,夏季次之,春秋季最低。NO3-主要由大气中存在的NOx在大气中发生氧化,形成HNO3,HNO3再与大气中的NaCl和NH3等物质发生反应,从而产生稳定度较高的NO3-。矿物燃料的燃烧、工业生产、闪电、大气中光化学反应等均会产生NOx,但机动车转化的NOx是颗粒物产生的主要部分。在高温条件下,NOx很容易发生光化学反应,生成较多的硝酸盐。并且大气中存在一个NH3NO3的气-固平衡反应,这个反应是吸热反应,使得低温对NH4NO3的生成有促进作用。因此,NO3-表现出冬季浓度高的特征。
另外慈溪市在浙江省属于经济较发达的城市,人均汽车保有量较高,汽车尾气产生的二次反应使其成为NO3-的一个大的排放源。而汽车尾气的排放特性决定了这个源的流动性非常强,因而慈溪市各镇的浓度大致处于一个平均水平。
表7 慈溪市大气PM10中SO42-的浓度分布 (μg/m3)
从表7中看, SO42-的季节分布为冬季浓度最高,夏季次之,秋季再次,春季最低。大气中SO2的光化学反应是SO42-的主要产生途径,而SO2的主要来源是化石燃料的燃烧。此外慈溪市毗邻杭州湾,海盐粒子可能成为一部分的天然来源。新浦镇、桥头镇以及长河镇年平均较高,可能与当地工业发展燃料是化石燃料有关。慈东管委会的夏季SO42-浓度较高,可能是因为其临海,夏季盛行东南风,将海盐粒子吹到陆上的空气中,导致SO42-浓度上升。
表8 慈溪市大气PM10中Cl-的浓度情况 (μg/m3)
如表8所示,Cl-的浓度冬季最高,春季次之,再次是夏季,秋季最低。慈溪市的Cl-含量较少,多来自于周边的工业源及海盐粒子。
5.3相关性分析
PM10中水溶性离子相关性见图3~图8。临界相关系数值为r(0.01,30)=0.449,r(0.05,30)=0.349。
由图3可知NH4+和NO3-的相关系数r=0.806,大于显著性水平为0.01下的临界相关系数值,两者具有显著相关性。这说明它们的污染来源具有相似性。NH4+和NO3-都是N进入自然界之后的产物,在大气中以NH4NO3形式存在。
从图4可以看出NH4+和SO42-的相关系数为0.782,高于临界相关系数值,两者具有显著相关性。由此可以推断慈溪市大气中存在以(NH4)2SO4和NH4HSO4形式存在的NH4+和SO42-。
图6说明NO3-和SO42-的相关性最好,达到了0.985以上,说明他们很可能都是由汽车尾气产生的二次污染,以及相关的化石燃料的燃烧产生,具有共同来源。
从图3~图8里的数据可以明显看出NH4+、Cl-、SO42-、NO3-之间的相关系数均大于显著性水平为0.01的临界相关系数值。说明这些离子之间都具有一定的相关性。另外Cl-与NO3-的相关性可以从侧面体现Cl-在光化学反应中起到的促进作用:能影响到PM10中的二次粒子硝酸盐的生成。
5.4来源初探
本研究通过对慈溪市PM10浓度的监测以及对其中离子的相关性进行分析,可以发现机动车尾气及工业燃煤是慈溪市PM10的主要排放源类。
由肖致美等[9]的研究结果可得城市中扬尘各季节变化不大。机动车尾气尘在各季节的贡献相似,烟煤尘的冬季贡献率高于夏秋季。机动车尾气尘、煤烟尘和城市扬尘,是城市PM10的主要排放源类。
所以本研究认为慈溪市的PM10来源于以下方面:
(1)机动车尾气尘
慈溪市经济发达,人均机动车保有量高,随之带来的汽车尾气尘和二次硝酸盐对慈溪市的大气颗粒物污染有重要贡献。汽车尾气尘具有稳定性较强的特点,监测各点位的浓度水平相似。此外一些扬尘等污染会在机动车行驶过程中伴随产生。因此随着慈溪市的继续发展,机动车保有量会持续上升,对大气颗粒物的影响也会越来越显著。
(2)煤烟尘
大气中煤烟尘贡献大多从煤燃烧而来。慈溪市工业发达,许多当地企业的主要燃料是煤。煤燃烧生成的煤烟尘对于慈溪市的大气颗粒物污染有很大的贡献。煤烟尘中含有的硝酸盐和硫酸盐进入大气后经过光化学反应生成二次污染物,对慈溪市空气质量有很大的影响。
(3)城市扬尘
城市扬尘是一种混合源,包括了土壤风沙尘、建筑水泥、煤烟尘等源类在内。在监测过程中我们发现城市扬尘通常以扬尘的形式进入环境空气中。慈溪市尚处在建造发展期,市区内的建筑工地较多,建筑材料如沙石泥土一般直接堆放在工地周围。通过风的自然作用,或者机动车驶过的气流作用,很容易使得沙石和施工粉尘进入环境空气中成为大气颗粒物的来源。
6小结
(1)慈溪市大气PM10的季节浓度分布总体呈现冬季高、春秋次之、夏季最低的特点。原因是冬季气象条件稳定,降雨少,大气扩散条件差,PM10易积累,造成冬季处于高浓度水平。而夏季降水丰富,带来的冲刷效果能有效降低PM10的积累作用。
(2)水溶性离子中NH4+占优势,浓度最高,其次是NO3-,再次是SO42-,Cl-最低。水溶性离子中NO3-和SO42-季节变化趋势基本一致,冬季最高,夏季其次,春季和秋季最低。NH4+和Cl-基本一致,冬季最高,春秋季其次,夏季最低。市区采样点的NO3-、SO42-、Cl-浓度普遍高于乡镇采样点,NH4+的浓度乡镇反而高于市区。另外比较特殊的是慈东管委会这个点位。因为既是工业集聚区,又处于沿海地带,存在海盐粒子的影响,在夏季东南风的影响下,夏季的水溶性离子浓度处于一个较高的水平。PM10中NH4+、Cl-、SO42-、NO3-各离子之间均存在一定的相关性。特别是NO3-和SO42-的相关性最好,达到了0.985以上。说明NO3-和SO42-有共同的污染来源。
(3)慈溪市的PM10污染较严重,主要来源有机动车尾气尘、煤烟尘和城市扬尘。呈现多种源类同时作用的状态,防治难度较大。对它们治理的好坏,直接影响到整体的大气污染防治效果。因此,对应的治理应转向多源控制、多层次控制、全面精细化控制。另外随着机动车数量不断增加,汽车尾气尘的影响也会越来越突出。
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Research on Pollution Patterns of PM10and Its Water-Soluble Ions in the Atmosphere of Cixi, China
Dong Xiao-hua,WANG Ju-an,XU Li-jiang
(Cixi Environmental Monitoring Station, Cixi ZheJiang 305300,China)
Abstract:The pollution patterns of PM10and its water-soluble ions in the atmosphere of Cixi were studied. In this experiment, the seasonal vibration of PM10concentration was analyzed as well as its spatial distribution based on the monitoring data. The experimental data indicated that the concentration of PM10and its water-soluble ions had close correlation with air pressure and temperature. The highest content of water-soluble ion was NH4+ with a concentration range of 0.01~10.85μg/m3. The second one was NO3- within a concentration range of 0.14~7.78μg/m3, followed by SO42-within a range of 0.05~6.62μg/m3.The lowest ion was Cl-. Its concentration was between 0.02 and 1.82μg/m3.All of the concentration of SO42-,NO3- and Cl- were higher in urban area than that in rural area. However, the concentration of NH4+ in villages was higher. Overall, the concentration of water-soluble ions in winter was higher than in summer. Pollution sources mainly came from vehicle exhaust and industrial coal-burning.
Key words:PM10; water-soluble ions; concentration level; temporal and spatial distribution; relationship; Cixi; Zhejiang
收稿日期:2016-01-18
作者简介:董孝华(1978-),男,工程师,学士,主要研究方向为环境监测。
中图分类号:X823
文献标志码:A
文章编号:1673-9655(2016)04-0027-09