在手套箱中操作放射性物料时的辐射防护分析

田英男，龙 琳，高桂玲，杨德锋，米爱军，王炳衡，李卓然

（中国核电工程有限公司，北京 100840）



在手套箱中操作放射性物料时的辐射防护分析

田英男，龙 琳，高桂玲，杨德锋，米爱军，王炳衡，李卓然

（中国核电工程有限公司，北京 100840）

摘要：在乏燃料后处理过程中，通常会在手套箱中处理带有强放射性的物料。为保证人员辐射安全，需要对手套箱中的源项及手套箱的辐射屏蔽进行分析，以判断可在手套箱中操作的源项总活度和各类型射线强度范围，并评估人员的操作时限。计算结果分析表明，一般情况下α粒子对手部（穿戴一定厚度且无破损的手套）和对手套箱外人体躯干的辐射可以忽略；为降低中子对人体的辐照剂量，需要控制手套箱物料中中子产额比较高的核素的含量（如Pu）和总的物料操作量；此外，还应该严格管控90Sr、90Y、137Cs等纯β射线核素的净化效率，以有效限制β射线对手部的照射剂量和其轫致辐射产生的光子对人体的二次辐照。

关键词：手套箱辐射屏蔽；手部辐射剂量；轫致辐射

在手套箱中操作放射性物料和分析样本时，辐射防护既要考虑手套箱的辐射屏蔽，也要考虑手套箱内物料对手部的辐照。由于手套箱内的源项核素组成比较复杂，它不仅包含U、Pu、Np等锕系元素，还会掺杂其他的放射性核素，如90Sr、90Y、137Cs、137Bam、60Co、54Mn和59Fe等。这些放射性核素放出的射线有α粒子、β射线、γ射线和中子，一定情况下还会产生轫致辐射光子（X射线）。这就要求在手套箱辐射防护设计中，针对不同源项“具体问题，具体分析”。

1 手套箱中的物料源项

在手套箱内待处理的乏燃料物料源项的放射性核素组分非常复杂，在辐射防护设计中选取了其中不同辐射类型对剂量贡献较大的主要核素进行计算分析。按照物料的不同形态主要考虑用于沉淀、过滤和干燥焙烧的3种不同类型的手套箱。各类手套箱中放射性核素的组成与活度列于表1，其中锕系元素组成与物料参数见表2，锕系元素同位素比例见表3。手套箱中源项的放射性核素主要考虑辐射α粒子和中子的U、Pu、Np等锕系元素，辐射β射线的90Sr、90Y、137Cs和60Co，辐射γ射线的137Bam和60Co。

表1 手套箱中源项放射性核素组成与放射性活度Table 1 The activity and nuclides of source term in the glove boxes

在处理过程中，首先将溶液形态的物料在沉淀手套箱内静置沉淀，然后除去上层含有放射性核素的清夜，将底层沉淀移入过滤手套箱中。经此处理，到过滤手套箱内的物料总活度则降低约50%。过滤手套箱的物料为密度0. 6 g·cm-3的化合物滤饼，其总的放射性活度为原来的50%。之后，滤饼被送到干燥焙烧手套箱进行焙烧处理，生成氧化物粉末（密度为2. 0 g·cm-3），其放射性核素组分和活度与过滤手套箱的源项相同。

表2 手套箱内物料中锕系元素组成与物料参数Table 2 The actinide elements and material characteristics of source term in the glove boxes

表3 手套箱内物料中锕系元素同位素比例Table 3 The actinide elements activity percent of glove box

2 用于手套箱屏蔽计算的相关参数

沉淀手套箱、过滤手套箱和干燥焙烧手套箱皆为70 cm×70 cm×100 cm（长×宽×高）的箱体，箱体材料为碳钢，碳钢密度为7. 8 g·cm-3。工作人员需戴加铅橡胶手套操作，加铅橡胶当量密度为1g·cm-3，手套厚度为1 mm。操作时放射性物料距离人体躯干侧30 cm［1，2］。每天生产200 g产品，每个手套箱每天处理物料的时间为1 h，每年工作100天。

3 辐射屏蔽分析

3. 1 计算方法程序

手套箱辐射屏蔽计算采用MCNP程序［3，4］，该程序是基于蒙特卡罗算法求解中子、光子、电子的输运问题。MCNP能够精确地描述模型几何，并且可以精确地模拟粒子输运的物理过程，从而得到精确性很高的计算结果。

3. 2 手套箱源项分析

手套箱中源项辐射出的射线有α粒子、β射线、γ射线和中子。α粒子主要来自U、Pu、Np等锕系元素的衰变。α粒子贯穿能力很弱，可被手套箱体完全屏蔽掉，所以手套箱辐射屏蔽计算中可以忽略α粒子。

源项辐射出的中子来自U、Pu、Np等锕系元素自发裂变和（α，n）反应，具体数据见表4［5，6，7］。由U、Pu、Np等锕系元素自发裂变中子能谱可以估算出自发裂变中子的平均能量约为2 MeV［8］，因此基于表2中各手套箱中U、Pu、Np的质量和表4中的数据可以推算出手套箱中源项的中子能谱，并把它作为辐射屏蔽计算的输入数据。

γ射线主要来自137Bam和60Co以及U、Pu、Np的各同位素衰变，具体数据见表5。β射线主要由物料中90Sr、90Y、137Cs和60Co衰变辐射出的，β射线参数见表5［9，10］。由表1和表5可以推算出β射线的能谱并作为辐射屏蔽计算输入数据［11］。

β射线被放射源物质本身以及源周围的其他物质阻止时轫致辐射产生的光子（X射线）对照射剂量的贡献是不能忽略的。在辐射屏蔽分析时把轫致辐射产生的光子（X射线）和γ射线光子等效归并考虑具有一定的计算保守性。对于手套箱源项中能量小于几个MeV的β粒子被源项物质本身以及源周围的其他物质阻止时轫致辐射产生的光子可以用以下埃文斯公式［1］计算得到：

式中，k为轫致辐射光子能量；E0是β粒子的初始能量；C是由轫致辐射固有强度决定的常数。由埃文斯公式计算出的轫致辐射光子能谱用于辐射屏蔽计算具有一定的保守性。未考虑轫致辐射和考虑轫致辐射的光子能谱比较如图1所示。

3. 3 手套箱辐射屏蔽计算分析

手套箱对中子的辐射屏蔽计算结果见表6。从表6中可以得出手套箱外中子剂量率不超过0. 06 μSv·h-1，对手套箱外总剂量率贡献很小。根据表2和表4中的数据可以分析出中子产额比较高的Pu元素质量份额很小（小于物料总质量的0. 3%），这是中子对剂量率贡献小的主要因素。

图1 未考虑轫致辐射和考虑轫致辐射的光子能谱比较Fig. 1 The source term photon spectrums with or without bremsstrahlung

表4 手套箱中锕系元素自发裂变和（α，n）反应的中子产额Table 4 The neutron yield from actinide elements spontaneous fission and（α，n）reaction in glove boxes

手套箱对β射线的辐射屏蔽计算结果见表7。从表中可以得出各手套箱外β射线剂量率值均为零，手套箱箱体的碳钢能够100%的屏蔽掉β射线。工程上一般对于β射线的屏蔽可以采用Katz和Penfold经验公式［12］计算，并针对具体屏蔽体材料进行相应的转换，从而计算出β射线在屏蔽体中的最大射程，这样就可以初步估算出所需屏蔽材料的厚度。

对于手套箱对光子的辐射屏蔽设计，分别考虑轫致辐射的光子和未考虑轫致辐射的光子两种情况来计算的剂量率，具体数值见表8。从表中可以得出考虑轫致辐射后，剂量率会增加约20%～25%，轫致辐射对光子剂量的贡献是不可忽略的。当手套箱的物料中含有90Sr、90Y、137Cs等纯β放射性核素强源时，不仅要考虑β射线的照射，还要考虑由其引起的轫致辐射。设定屏蔽后剂量率小于5 μSv·h-1，如果辐射屏蔽中不考虑轫致辐射，对于过滤和干燥焙烧手套箱10 cm厚的碳钢，能满足屏蔽设计要求；而考虑实际存在轫致辐射的情况下，就需要加强手套箱的屏蔽。

表5 放射性核素衰变的β射线和γ射线能量和绝对强度*Table 5 The beta ray and gamma ray energy and strength of radiation nuclides

表6 手套箱对中子的屏蔽计算结果Table 6 The neutron radiation shielding of the glove boxes

表7 手部和手套箱对β射线屏蔽计算Table 7 The beta ray radiation shielding of the glove boxes

3. 4 手部辐射剂量计算分析

由于工作人员戴手套操作，手部会零距离接触到放射性物料，这就需要考虑手部的受照剂量，以用于评估操作时限和操作可接受的剂量范围。由于手部近距离操作，其辐射防护分析需要更加全面地考虑各种放射性射线对手部的照射影响。由表4可以看到U、Pu、Np等锕系元素辐射出的α粒子最大能量为5. 826 MeV，再由经验公式（2）［13］可以估算出α粒子在加铅橡胶材料中最大射程R0。

表8 手套箱对光子屏蔽的计算结果（考虑轫致辐射）Table 8 The photon ray radiation shielding of the glove boxes （with bremsstrahlung）

表9 手套箱对光子屏蔽的计算结果（未考虑轫致辐射）Table 9 The photon ray radiation shielding of the glove boxes （without bremsstrahlung）

式中，第一项为α粒子的能量从最大值E0降低到E1时的平均射程，第二项为α粒子的能量降低到E1后在物质中的剩余射程。

经估算，能量小于6. 0 MeV的α粒子可以被1 mm的加铅橡胶完全屏蔽掉，所以手部辐射屏蔽分析中可以忽略α粒子对人体的照射剂量。

由于手套箱内物料中含有放射性活度很高的90Sr、90Y、137Cs等纯β放射性核素，其高强度高能量β粒子可能会造成工作人员的手部烧伤，所以需要重点分析β射线对手部的辐照影响。由表5可见，β粒子能量为1 MeV～3 MeV，采用Katz和Penfold经验公式并通过一系列计算转换可以估算出要完全屏蔽掉β射线，加铅橡胶手套厚度至少要9 mm。

手部辐射防护分析还要考虑光子和中子的照射剂量。手部所受各类型射线的照射剂量计算结果见表9。由表中数据可以看到中子对手部的剂量率贡献小于0.01%，最大剂量率小于4 μSv·h-1，年剂量值小于0.63 mSv·a-1。对于沉淀手套箱，光子的手部剂量率为2.56 mSv·h-1，年剂量值为256 mSv·a-1，β射线对手部的剂量率为0. 827 mSv·h-1，年剂量值为82. 7 mSv·a-1；对于过滤手套箱，光子的手部剂量率为4.26 mSv·h-1，年剂量贡献值为426 mSv·a-1，β射线对手部的剂量率为72. 5 mSv·h-1，年剂量值为7 250 mSv·a-1；对于干燥焙烧手套箱，光子的手部剂量率为14. 9 mSv·h-1，年剂量值为1 490 mSv·a-1，β射线对手部的剂量率为152 mSv·h-1，年剂量值为15 200 mSv·a-1。工作人员手部的年受照剂量大于2×104mSv·a-1，这远远超过了GB 18871 -2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》规定的500 mSv·a-1的限值［14］。从结果可以得出，β射线对手部造成的剂量贡献过大，工作人员进行接触性操作时不能接受。需要严格控制物料中90Sr、90Y、137Cs等纯β放放射性活度。为了控制工作人员的手部剂量，物料的放射性活度要比当前活度降低至少2个数量级，才能考虑在手套箱内直接操作该类源项，以保证人员手部的辐射安全［15］。

4 结论

在手套箱中操作放射性物料时，除了要考虑手套箱箱体的辐射屏蔽，还要重点分析手部的照射情况。手部剂量可能是影响操作的主要因素。

在手套箱内操作的物料除了U、Pu、Np等主要锕系元素，还可能掺杂大量的其他放射性核素。对于手套箱和手部的辐射防护设计，要分析各种射线对剂量的影响。其中对于α粒子（能量小于6. 0 MeV）可以忽略其对工作人员手部和手套箱外躯干的辐照影响。

表9 手部剂量率计算结果Table 9 The radiation dose rates of hand

为控制中子的照射剂量，需要限制物料中中子产额比较高的Pu元素的含量。此外，在手套箱辐射屏蔽设计中还要使U、Pu、Np等锕系元素总量控制在一定合理范围内，以保证辐射安全性并避免出现临界事故状况。

β射线虽然不能穿过几个厘米厚的碳钢手套箱，但可以穿透1mm厚的加铅橡胶手套，对手部剂量贡献非常大。从各手套箱的手部剂量率可以推断出物料的形态、几何尺寸和密度对β射线的剂量率影响很大；在放射性源的总活度相同的情况下，不同物态的源对人体的照射剂量最大值与最小值相差高达约100倍。这是由于放射性源物态对β射线的自屏蔽和自吸收有极大的影响；这就说明在手套箱中操作的方案设计中不仅需要考虑源的总放射性活度，还要综合考虑源的几何参数和物料物态等可能对剂量影响较大的因素。在源项自屏蔽和自吸收效应大大降低的情况下，手部所受剂量会成数量级地增加。

在计算分析光子的照射剂量时，还应判断活度较大的纯β射线强源会否与源物质本身或屏蔽体产生轫致辐射；如90Sr、90Y、137Cs等核素含量比较高时，其相应轫致辐射产生的光子对剂量的贡献是不能被忽略的。

综上所述，在手套箱内操作时，需要综合考虑各类型射线对工作人员手部和身体的辐射影响；需要控制物料中中子产额比较高的核素的含量和总的操作量；此外，还应该加强对90Sr、90Y、137Cs等纯β射线核素（其中137Cs的子核137Bam还是γ射线主要贡献核素）的净化效率，以有效降低手部β射线的剂量贡献，并大大降低其轫致辐射产生的光子对人体的二次辐照。

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Radiation Shielding Analysis on Glove Boxes Used in Radioactive Material Reprocessing

TIAN Yingnan，LONG Lin，GAO Guiling，YANG Defeng，MI Aijun，WANG Bingheng，LI Zhuoran
（China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd，Beijing 100840，China）

Abstract：In the process of spent fuel reprocessing，some materials with high activity have been treated frequently in the glove boxes. In order to ensure the worker's radiation safety，an analysis of glove box radiation shielding and source terms is significant to determine the total activity limit and the activity limit range of different rays while reprocessing radioactive materials in the glove boxes，so as to determine the working time limitation. A basic calculation result shows that generally alpha particles could be negligibleduring the calculation of its radiation effect on hands in unbroken gloves，which have a certain thickness，and on body outside the glove boxes. In order to reduce the radiation exposure caused by neutron，portion of nuclides such as Pu which has a high neutron yield，and also the total nuclide amount should be controlled. Nevertheless，the purification of nuclide emitting pure beta ray such as90Sr、90Y、137Cs should be strictly supervised in order to restrict the beta ray exposure on hands and its bremsstrahlung effect.

Key words：glove box radiation shielding；radiation dose for hands；bremsstrahlung

中图分类号：TL94

文章标志码：A

文章编号：1672-5360（2016）02-0035-06

收稿日期：2016-05-21 修回日期：2016-05-26

基金项目：能源局-大型核燃料后处理厂关键设备方案研究-连续环尾端方案研究子课题，项目编号 2010ZX06201 -01

作者简介：田英男（1987—），男，北京顺义人，助理工程师，现主要从事辐射安全相关工作