乐安油田多期充注及生物降解作用对稠油黏度的影响分析

牛 君, 黄海平,2*, 蒋文龙, 李宁熙, 孙晶晶



乐安油田多期充注及生物降解作用对稠油黏度的影响分析

牛 君1, 黄海平1,2*, 蒋文龙1, 李宁熙1, 孙晶晶1

(1. 中国地质大学(北京) 能源学院, 北京 100083; 2. Department of Geoscience, University of Calgary, 2500 University Drive NW, Calgary, AB, Canada T2N 1N4)

乐安油田稠油黏度高, 开采难度大。该区原油遭受严重生物降解作用以及多期次油气充注影响, 原油黏度差别较大。运用有机地球化学方法, 对乐安油田8口井所采的9件油样进行了生物标志物特征分析, 以研究生物降解作用和后期油气充注对原油物性造成的影响。研究表明, 原油组分受生物降解作用改造明显, 生物降解级别至少在6级以上, 但是最终的组成成分以及原油黏度主要受后期油气充注作用影响。25-降藿烷与正构烷烃系列共存、重排甾烷和规则甾烷以及藿烷与25-降藿烷系列绝对含量的变化关系均说明乐安油田的原油属于生物降解和多期充注共同作用的混合原油, 其绝对含量与生物降解作用和油气多期充注作用密切相关, 因此通过对该区稠油的形成及控制因素加以分析, 可为以后稠油的生产开发打好基础。

稠油; 生物降解; 油气充注; 乐安油田; 东营凹陷

0 引 言

稠油可分为两类, 即原生未熟稠油和次生稠油。原生稠油是指未经后期改造、直接由未熟-低熟烃源岩生成的密度大的原油; 次生稠油是原油在储层中经过次生改造稠化形成的[1]。原油在储层所经历的次生改造包括氧化作用、生物降解作用、硫化作用、水洗作用、脱沥青作用、热蚀变作用、重力分异作用和蒸发分馏作用等[2]。从资源量来说, 原生稠油所占稠油的比例十分有限, 绝大部分稠油均为次生稠油[3]。早期油气勘探和研究已经证实东营凹陷存在沙三下亚段和沙四上亚段两套优质生油岩, 并且来源于不同生油岩的烃类物质具有不同的生物标志物构成特征[4]。在东营凹陷南缓坡东段, 规模较大的油砂埋深都在500 m以下, 草桥地区油砂埋深更是在1000 m以下, 需要注蒸汽才能开采, 这种类型的油砂在各含油气盆地广泛分布, 但开发难度较大, 采收率低。

许多学者对稠油的成因和地球化学特征做了大量研究分析工作[5–20]。乐安油田的原油主要来自牛庄洼陷沙河街组沙三段下部和沙四段上部的烃源岩[21]。本次工作拟运用地球化学方法, 对生物降解作用以及后期充注对原油的影响程度进行研究, 以期进一步了解东营凹陷南斜坡稠油的形成机理和分布规律, 分析预测稠油易采位置, 为勘探开发谋取最大的经济效益。

1 区域地质概况

乐安油田位于济阳坳陷东营凹陷南缓坡二级构造带的纯化-草桥鼻状断裂带上, 位于东营箕状盆地南部缓坡带的南端, 是一个三面临洼、并向盆内倾没的大型边缘斜坡构造带上形成的鼻状单斜构造[22]。该区受多期构造运动直接影响, 构造背景复杂。在草桥地区西南部发育北西走向、左旋张剪断裂的石村断层, 该断层活动时间长, 断距大, 是广饶凸起的边界断层[23]。受该断层的掀斜作用影响, 上升盘强烈隆起并遭受剥蚀, 形成了隆起的正向构造单元——草桥广饶凸起。根据断裂系统和含油情况, 以断层作为分区界限, 草桥地区可划分为3个区: 石村断层的下降盘为南区, 上升盘的东南部为东区, 西部为西区(图1)。

2 样品与实验方法

为了确定乐安油田油气充注期次与生物降解作用对稠油的物性影响, 从8口不同的井选取9件油样进行原油族组分分离、不同温度下原油黏度测试分析以及饱和烃色谱-质谱分析。

图1 采样位置及平面示意图(据胜利油田地质科学研究院, 2009)

样品首先用石油醚沉淀脱沥青质, 再用氧化铝/硅胶柱层析进行族组分分离, 并分别用石油醚、二氯甲烷与石油醚2︰1混合溶剂和二氯甲烷与甲醇93︰7混合溶剂冲脱饱和烃、芳烃和非烃组分。在上机进行测试之前, 每件样品中均加入D50-C24正烷烃10 μg作为内标物, 通过内标物与各系列化合物的峰面积比值, 便可获得系列化合物的绝对含量。

饱和烃色质分析所用仪器为Agilent 6890GC- 5975iMS气相色谱质谱联用仪, 色谱柱为HP-5MS (60 m, 0.25 mm, 0.25 μm)。进样口温度300 ℃, 载气为He气(99.999%), 载气流速为1.0 mL/min。进样方式为不分流进样。升温时初温为50 ℃, 保留1 min, 然后以20 ℃/min的速率升至120 ℃, 再以3 ℃/min的速率升至310 ℃, 保留25 min。质谱离子源为电子轰击源(EI), 电离电压为70 eV, 获取数据方式为全扫描与选择离子同时进行。

3 原油物理性质及地球化学特征

3.1 原油物理性质与族组成

如表1所示, 样品的黏度变化范围大, 以50 ℃为例, 黏度最小的6号样品为448 mPa·s, 黏度最大的3号样品为131120 mPa·s, 相差三个数量级。通常情况下, 生物降解作用会消耗原油中较轻的成分(饱和烃和芳烃), 导致重质组分增加(沥青质和非烃)[24‒26]。饱和烃和芳烃含量均较低, 饱和烃为19.9%~35.9%, 芳烃为19.9%~40.29%, 沥青质含量与非烃含量较高, 分别为8.06%~26.37%和15.75%~ 30.85%。而在相同饱和烃的条件下, 黏度变化差异较大, 如饱和烃均为27%左右的6号样品C104井和2号、8号、9号样品黏度相差为两个数量级, 且2号、8号样品和9号样品的黏度也有较大差异, 这种复杂性正是原油连续充注和持续的生物降解同时作用造成的。

通常情况下, 强烈的生物降解作用会导致原油物理性质变差, 轻质组分降低, 形成黏度较高的稠油。而在乐安油田的这9件油样中, 可以看出样品黏度变化较大, 饱和烃与黏度呈一定负相关性, 沥青质与黏度则具有较好的正相关性(图2, 图3)。这说明一部分油样在经历了严重的生物降解作用之后, 还经历了不同程度、不同期次的油气充注过程, 导致样品物理性质变好, 使得样品饱和烃含量相对升高, 沥青质含量相对降低, 黏度差异巨大。

表1 乐安油田原油样品黏度及族组分特征

图2 乐安油田黏度与饱和烃相关图

图3 乐安油田黏度与沥青质相关图

3.2 生物降解程度级别划分

Peters.将生物降解程度划分为10个等级(图4), 1级(PM1)为早期生物降解, 10级(PM10)为最严重的生物降解[27]。而由于在所有样品中, 均存在25-降藿烷系列, 并且部分样品甾烷同样受到影响, 由此可判断乐安油田的原油遭受的生物降解程度至少在6级(PM6)以上, 即原油中的正构烷烃、类异戊二烯烃和部分藿烷受生物降解影响, 部分甾烷、重排甾烷、重排藿烷等部分五环三萜烷以及芳香烃受降解作用影响较小。生物降解作用导致样品物理性质变化巨大, 黏度升高, 最高可达131120 mPa·s, 与受后期油气充注影响的原油样品黏度相差达三个数量级。

图4 生物降解程度划分及化合物的序列变化(据Peters et al.[27])

3.3 正烷烃和类异戊二烯烃分布特征

通常, 在生物降解作用下, 正烷烃是最先被降解的化合物。从图5所示代表性的原油样品的总离子流图(TIC)和85的色质图谱中可以看出, C104井1214~1220 m深度和1166.9~1174.4 m深度的样品, 均具有基线隆起伴随全系列正烷烃的特征, C20-1井和C13-87井基线隆起, 但正烷烃几乎被消耗殆尽。这说明前两件样品后期充注的原油未遭受或遭受较弱的生物降解作用, 而后两件样品则在后期油气充注之后遭受强烈的生物降解作用。从图5中还可以看出, C104井1214 m深度的样品后期充注的新鲜原油仅含低分子碳数的正烷烃, 成熟度较高; 而C104井1166.9 m深度的样品后期充注的则是正常成熟的原油, 说明1214 m深度的样品其充注时期相对1166.9 m深度的样品较晚; 后两件样品也可看出成熟度有所不同, 这同样证实该地区的油气充注属于不同时期的多期次充注, 且一直存在强度不同的生物降解作用。

3.4 萜烷与甾烷分布特征

如图6所示, 样品中萜烷分布具有相似性: 三环萜烷含量较低且均呈现出以C23(C23T)为主峰的近正态分布, C24四环萜烷(C24TE)丰度与相邻的C26三环萜烷(C26T)丰度相近, 而且由于可以检测出少量C28和C29长链三环萜烷, 显示出湖相或海相原油的特征。在藿烷系列分布与组成特征上, C29Ts与C29H的比值普遍小于0.6(表2), 并且以C30藿烷为主, C31—C35藿烷含量依次降低; 伽马蜡烷(G)含量较高, 其丰度与C31藿烷(C31H)相当; 受生物降解作用影响, 部分C30H转化为25-降藿烷。由于伽马蜡烷抗生物降解能力相对藿烷较强, 虽然伽马蜡烷与C30H的比值较大, 在0.29~0.75之间, 但考虑到原油受生物降解作用的影响剧烈, 常用的生物标志物特征均受到不同程度的影响, 因此不能使用这些参数进行沉积环境的判断。

图5 典型样品总离子流图及正烷烃质量色谱图

甾烷系列化合物虽然同样受到生物降解作用的影响, 但6级以下的生物降解作用对甾烷的降解能力有限, 甾烷及其相关化合物比值没有可以识别的改变, 6级以上的严重生物降解作用才会对甾烷生物标志物的相关参数产生显著的影响[28]。因此本次样品甾烷系列同样受到显著影响, 但由于指示油源母质及成熟度的地球化学特征仍较为清晰, 那么对油源及其成熟度的评价仍具有一定的参考价值。

图6 典型样品藿烷系列与甾烷系列质量色谱图

表2 乐安油田原油样品生物标志物参数

从图6中可以看出孕甾烷和重排甾烷的含量差异均较为明显, C27、C28和C29甾烷分布也具有不同特征, 主要分为两类: 一类是C104井和C13-87井分别呈不对称以及对称的“V”型分布; 另一类是C20-1井呈线型分布, 这与李素梅等对该地区甾类化合物的分布特征的研究结果相符[6], 说明生烃母质主要以藻类为主, 沉积环境偏向于还原性咸水环境。20S/(S+R)值在0.31~0.54之间, ββ/(αα+ββ)值在0.16~0.35之间(表2), 同样反映出不同样品之间具有不同的成熟度。

从甾烷系列分布的种种特征以及不同的成熟度变化可以看出, 其后期充注的原油可能来源于不同时期、不同层段的烃源岩: C104井和C13-87井等与牛庄洼陷沙四上段的烃源岩具有相似特征。这从侧面反映出乐安油田的油气充注可能不是单次的, 而是来源于不同油源、不同时期的多期次油气充注。

3.5 25-降藿烷分布特征

25-降藿烷系列是藿烷系列在失去C-10位上的角甲基后所形成的, 其由藿烷受微生物影响脱甲基形成的机理目前已被Bennett.证实[29], 是分析原油遭受严重生物降解作用重要的生物标志物[29‒32]。其成因及其地球化学含义还存在一定争议, 例如包建平认为在未遭降解的低熟原油中同样存在25-降藿烷, 并伴生25, 30-二降伽马蜡烷[33]; 邹贤利等则认为25-降藿烷的形成与热演化程度有关[34]。而在本次样品中25, 30-二降伽马蜡烷含量极低并且埋深均低于2000 m, 演化程度并没有高到足以使藿烷脱甲基形成25-降藿烷, 由此可以判断该地区的25-降藿烷主要还是通过生物降解作用所形成。

图7可以看出, 25-降藿烷在177谱图上主要以C28、C29以及C30同系物为主。C29NH/C30H值范围主要小于0.1, C28NH/C29H值范围主要小于0.2(图8)。从C29NH/C30H与C28NH/C29H的散点图可以看出, 不同样品受到生物降解作用的影响不同。其比值分布在数值较小区域的原因, 一方面可能是由于样品在遭受生物降解作用之后, 又受到了不同程度的油气充注, 导致C30藿烷以及C29藿烷绝对含量升高, 使得C29NH/C30H和C28NH/C29H值降低; 另一方面, 也可能是由于生物降解作用强烈, 甚至消耗了一部分25-降藿烷系列化合物, 导致C29NH/C30H和C28NH/C29H值降低, 如黏度最大的C109井, 其比值并不高, 与其生物降解程度并不相符, 就是一个最好的例子。

图7 典型样品25-降藿烷质量色谱图

图8 乐安油田C29NH/C30H和C28NH/C29H相关图

4 稠油影响因素分析

通过以上分析, 我们认为该地区部分样品同时经历油气充注过程和生物降解作用。之前分析提到, 原油样品生物降解级别在6级左右, 已对甾烷系列化合物产生影响, 而重排甾烷相对规则甾烷具有更强的抗降解能力[28]。如图9所示, 影响甾烷含量的因素有很多, 但部分样品(Ⅲ类)的甾烷含量与所对应的重排甾烷含量具有正相关性, 说明受生物降解作用影响较小; 而Ⅰ类原油样品, 即1、2、3、9号样品, 重排甾烷的绝对含量与Ⅲ类相似, 但甾烷的绝对含量均处于低值, 说明受生物降解作用影响明显; 而Ⅱ类原油介于Ⅰ类和Ⅲ类之间, 说明受生物降解影响较小。

与甾烷系列化合物类似, 藿烷具有相对较强的抗降解能力, 其绝对含量会随连续充注过程不断累积; 而25-降藿烷是在生物降解作用下藿烷脱甲基形成, 因此在这个连续的过程中, 藿烷与25-降藿烷的绝对含量变化是判断油气充注和生物降解较为直观的参数。如图10所示, A类样品, 同样为图9中的1、2、3、9号样品, 代表油气充注不连续并遭受严重生物降解的样品, 或者是由于样品所在储层中存在隔夹层或者储层的油柱高度达到最高而不能继续进行油气充注时, 油气充注速率小于生物降解作用速率, 藿烷与25-降藿烷的绝对含量关系呈负相关趋势, 这符合我们的一贯认识, 也证实25-降藿烷的确是由藿烷经脱甲基作用所形成的; 而B类样品, 可能受生物降解作用和油气连续充注共同影响, 生物降解作用的速率小于或等于后期油气充注的速率, 使得藿烷受生物降解作用影响, 不断脱甲基形成25-降藿烷, 油气充注又在不断地补充藿烷含量, 导致其藿烷含量与25-降藿烷含量同时增长, 呈正相关趋势。这一独特的现象恰好说明该地区受生物降解作用和连续油气充注共同影响, 并且达到相对动态平衡的一种状态。

图9 乐安油田甾烷与重排甾烷绝对含量相关图

图10 乐安油田藿烷与25-降藿烷绝对含量相关图

5 结 论

生物降解作用和油气的充注过程贯穿该地区油气成藏的整个地质历史时期, 导致早期被严重生物降解的原油与后期充注的新鲜原油混合, 形成具有鲜明特征的混合稠油油藏。

(1) 不同原油存在不同程度的生物降解作用和后期油气充注现象, 导致黏度差异巨大。

(2) 通过对样品中正烷烃、甾萜烷以及25-降藿烷系列的分布特征的分析, 认为该地区稠油的形成主要为生物降解作用所导致, 并且判断生物降解的级别至少在6级以上。

(3) 部分样品受生物降解作用影响严重, 且后期油气充注作用较弱; 另一部分样品同时受油气连续充注以及生物降解作用影响, 物理性质相对较好。

由于乐安油田所处区块以稠油生产为主, 采油难度大, 生产成本高, 因此对于后期油气充注作用较强、生物降解程度偏弱的油藏应多加关注。在今后的分析工作中, 应加强对原油分子有机地球化学方面的研究, 判断稠油开采的难易程度, 寻找潜在的、开发难度相对较小的易采区块及层段。

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Factors such as multi-stage charge mixing and biodegradation affecting the viscosity of heavy oil in the Le’an oilfield

NIU Jun1, HUANG Hai-ping1,2*, JIANG Wen-long1, LI Ning-xi1and SUN Jing-jing1

1. School of Energy Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China; 2. Department of Geoscience, University of Calgary, 2500 University Drive NW, Calgary, AB, Canada T2N 1N4

Heavy oil in the Le’an oilfield is high in viscosity, hence its exploitation encounters many difficulties. And the viscosities vary significantly because of biodegradation and oil-charge mixing. Thus, it is necessary to systematically study the impact of biodegradation and oil-charge mixing by analyzing nine oil samples from different eight oil wells for their molecular compositions. The results have elucidated that biodegradation has a major impact on many classes of compounds, and the biodegradation scale has a major impact, at least, on 6 grades. However, the ultimate compositions and viscosities of heavy oils are influenced strongly by mixing with late oil charge, subsequent to the process of biodegradation. The oil samples have acomplete series of-alkanes and 25-norhopanes, and changes in the absolute contents of steranes and diasteranes and hopanes and 25-norhopanes reveal that mixing charging and biodegradation are collaborating to the oils from the Le’an oil field. The concentrations of biomarkers are closely related to mixing charging and biodegradation. Therefore, it can be used effectively to analyze the factors affecting multi-stage charge mixing and biodegradation of heavy oils, thus laying the foundation for developing heavy oils.

heavy oil; biodegradation; oil charge mixing; Le’an oilfield; Dongying depression

P593

A

0379-1726(2016)05-0441-10

2015-07-15;

2015-11-02;

2015-12-31

国家自然科学基金(41273062)

牛君(1986–), 女, 博士研究生, 矿产普查与勘探专业。E-mail: 362263357@qq.com

HUANG Hai-ping, E-mail: 445061857@qq.com; Tel: +86-10-82320603