天津市不同功能区APEC会议期间大气污染物特征及污染成因分析

魏金来，王浩，高健，王淑兰，柴发合

1.中国环境科学研究院大气环境研究所，北京 100012

2.天津大学环境科学与工程学院，天津 300072

天津市不同功能区APEC会议期间大气污染物特征及污染成因分析

魏金来1,2，王浩1,2，高健1*，王淑兰1，柴发合1

1.中国环境科学研究院大气环境研究所，北京 100012

2.天津大学环境科学与工程学院，天津 300072

为研究2014年APEC会议期间天津市采取大气污染应急防治措施对空气质量的影响，利用3个不同城市功能区站点的观测数据，对比分析了2013年和2014年及APEC会中和会后空气质量达标情况，污染物浓度变化趋势以及污染物特征浓度比值，结合后向气流轨迹模式对典型重污染过程污染物来源和传输过程进行了讨论。结果表明：天津市区空气质量改善效果较明显，NO2、PM10、PM2.5、SO2和CO平均浓度同比分别削减了20.3%、41.2%、23.6%、52.2%和6.9%，但因受区域传输的影响，背景站点空气质量却有所恶化。

APEC会议；天津；城市功能区；空气质量

京津冀地区是我国面临的空气污染形势严峻的重点区域之一[1-3]。天津市紧邻北京市，随着工业快速发展及机动车保有量的增加，其大气环境逐渐呈现复合型污染特征[4-5]。2014年11月10—11日，第21届亚太经合组织(APEC)中国峰会在北京市举行。期间，京津冀及周边省市采取了一系列应急减排措施，以保障APEC期间的空气质量。根据北京市环境保护局发布的APEC空气质量保障措施效果评估结果[6]，与不采取措施相比，北京市SO2、NOx、PM10、PM2.5和VOCs排放量分别削减39.2%、49.6%、66.6%、61.6%和33.6%，减排效果明显。

APEC会议期间，京津冀各地方政府采取的措施无论就力度还是范围而言，都是前所未有的。对于天津市，此前不乏对大气污染特征及颗粒物源解析[7-9]等方面的研究，但对于大规模的大气污染控制措施效果评估的研究较少。笔者基于APEC会议期间限行限排等应急工作，针对空气质量指数(AQI)、主要大气污染物浓度水平、特征污染物比值等，从2014年会议期间与2013年同期对比、2014年会中和会后对比以及天津市不同功能区站点之间对比等方面，多角度对减排措施的效果进行分析与评估。与此同时，鉴于京津冀区域复合型大气污染的特征，结合后向气流轨迹模式，分析污染物传输对于天津市空气质量的影响，以期对大气重污染过程应急应对效果评估提供参考，也为天津市大气污染综合治理提供一定的借鉴。

1 研究方法

1.1 减排措施及减排数据来源

减排措施及数据来源于天津市环境保护局拟定的《天津市APEC会议空气质量保障工作总结》[10]。其中，天津市分别从会前治理任务、《天津市2014年APEC会议空气质量保障方案》[11]确定的减排措施、最高级别应急减排措施3个层次严格保障会议期间空气质量。

1.2 观测站点及采样时间

从天津市环境监测中心设置的空气质量监测采样点中选取团泊洼(38.919°N，117.157°E)、市监测中心(39.097°N，117.151°E)和泰丰工业园(39.0343°N，117.707°E)3个站点作为研究站点，图1所示为3个站点相对位置。其中，团泊洼地处天津市郊，周围环境状况良好，机动车流量小，无明显工厂排污源，可作为背景点；市监测中心与泰丰工业园2个站点分别代表市区与工业区。研究时间为2014年11月1—19日，覆盖了APEC会议前中后阶段。由于限行限排措施自11月2日一直实行到11日24:00，故以该时刻为界线，将此段时间划分为会中(1—11日)与会后(12—19日)阶段，以对比分析两阶段各污染物浓度变化水平。

图1 3个站点相对位置Fig.1 The locations of three observation sites

1.3 采样仪器与技术

3个站点对SO2、NO2、CO、O3的观测分别采用美国API公司生产的紫外吸收法臭氧分析仪(T400)、一氧化碳分析仪(T300)、氮氧化物分析仪(T200)、二氧化硫分析仪(T100)，时间分辨率均可达到分钟级别。SO2采用紫外诱导荧光原理，NO2采用化学发光的检测原理，通过钼转化炉在325 ℃转化为NO再进行测量，二者最低检出限为0.4×10-9，零漂小于0.5×10-9(24 h)，跨漂小于0.5%(24 h)(满量程)，精度小于0.5%(50×10-9以上)。CO采用非色散红外吸收方法进行测量，最低检出限为0.04×10-6，零漂小于0.1×10-6(24 h)，跨漂小于0.5%(24 h)(满量程)，精度小于0.5%。O3的检测基于Beer-Lambert定律，利用254 nm的紫外光通过样品池来测量样品中的O3量，最低检出限为0.6×10-9，零漂小于1.0×10-9(24 h)，跨漂小于1%(7 d)(满量程)，分辨率0.5×10-9。以上仪器每周进行零跨漂检查和多点校准，测量的数据分辨率为1 min。

PM2.5和PM10使用先河XHPM2000E型颗粒物自动检测仪进行测量，采用β射线吸收原理直接测量颗粒物的质量，最低检出限小于4.8 μgm3(1 h)，分辨率为0.1 μgm3，每3个月进行一次校准，数据采集的分辨率为1 h。由于仪器故障，泰丰工业园站点2013年11月1—19日PM10浓度的数据缺失。

1.4 气流轨迹分析

采用由美国国家海洋与大气管理局(NOAA)的空气资源实验室(ARL)提供的混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式(HYSPLIT)分别模拟2013年和2014年11月7—11日的气流轨迹。以团泊洼站点为起点，高度层设为100 m，采用后向气流轨迹模式，得出过去72 h的气流移动轨迹变化，对比2013年和2014年同时期数据，分析会议期间一次明显的污染物累积与清除过程的气象影响。

2 结果与讨论

2.1 会议期间减排措施及主要污染物减排量评估

会议期间天津市主要从以下角度实行减排措施：抑煤控硫方面，提前完成燃煤工业、供热锅炉房改燃并网计划，淘汰关停污染企业；11月3日起，关停部分燃煤电厂煤电机组，在运机组均实现或接近超低排放，部分重点企业全面关停，整体实现减排量约45%；11月6日起，全部工业企业使用低硫优质煤，主要污染物整体控制在现行排放标准限值70%以下。扬尘控制方面，11月3日起，全市土石方工地全部停工，增加中心城区及滨海新区核心区主干道路每日机扫水洗数次；11月6日起全市各类施工工地全部停工。限行减排方面，11月6日起全面实行机动车单双号限行。其他面源污染控制方面，严格禁止秸秆、垃圾和树叶等焚烧行动和烟花爆竹的燃放。

据《天津市APEC会议空气质量保障工作总结》估算，11月3—11日，天津市SO2、NOx和颗粒物排放量较2013年同期分别减少2 168、5 413和5 384 t，同比下降40%、70%和42%。总体来看，会议期间天津市各项主要污染物得到有效削减，实现了预期的减排效果。

2.2 空气质量分级情况对比

图2 3个站点2013年和2014年空气质量对比Fig.2 Comparison of air quality of three stations between 2013 and 2014

图2所示为APEC会议期间3个站点AQI等级与2013年同期的对比。图3为3个站点APEC会中和会后的空气质量对比。 由图2可见，会议期间团泊洼、市监测中心、泰丰工业园3个站点的AQI等级情况主要以良和轻度污染为主，分别占总天数的68%、79%和79%。作为背景点的团泊洼，其空气质量相较于2013年出现一定的恶化(在会议期间共有4 d达到了重度污染，而2013年同期仅有1 d)；对于市监测中心，其2014年空气质量情况相较2013年有明显改善；泰丰工业园的AQI等级情况与2013年持平。由市监测中心的AQI等级对比可见，会议期间采取的限行减排措施有一定的成效；而会议期间泰丰工业园与团泊洼的空气质量改善情况不佳。

由图3可见，市监测中心和泰丰工业园的会后空气质量较会中有不同程度的下降，AQI等级达到良和轻度污染天数的比例均由82%降至75%。而团泊洼会后AQI等级情况相较于会中无明显变化。会议期间，3个站点在11月10日同时达到了重度污染水平；会后，团泊洼于11月18和19日达到重度污染，而同期市监测中心与泰丰工业园均为中度污染。2次重污染过程中不同功能区站点出现明显的中、重度污染可能是来自区域传输的影响。

2.3 首要污染物分布特征

表1统计了2014年会议期间与2013年同期3个站点每日首要污染物。会议期间3个站点首要污染物分别为颗粒物和NO2，分别占总天数的68%和63%。与2013年市监测中心和泰丰工业园同期相比，SO2不再以首要污染物出现，表明应急措施达到了抑煤控硫的效果；PM10出现的次数也大幅降低。市监测中心在会议期间以PM2.5为首要污染物的天数低于2013年同期，表明市区的扬尘污染得到一定程度的控制。会议期间团泊洼站点的首要污染物无O3，而2013年同期该站点有多达8 d的首要污染物是O3，说明2013年的团泊洼站点更具背景点的特征。而会议期间团泊洼NO2浓度的增加，可能表明该时段有更高的NO浓度，经滴定反应[12]消耗了更多的O3，致使会议期间O3污染轻于2013年同期。

2.4 污染物浓度水平及特征对比

2.4.1 2013年和2014年同期污染物总体浓度水平比较

表2统计了APEC会议期间与2013年同期天津市的3个站点CO、NO2、O3、PM10、PM2.5和SO2的平均浓度。

表2 3个站点2013年和2014年大气污染物平均浓度对比

由表2可见，SO2浓度控制效果相对最佳，3个站点SO2平均浓度降幅分别达到41.7%、52.2%和54.8%，远大于其他污染物，再次说明了抑煤控硫的效果。NO2平均浓度方面，市监测中心相较于2013年同期降幅较明显，达到20.3%；泰丰工业园只有略微下降；团泊洼则有小幅上涨：这可能是由于NOx是汽车尾气的特征污染物，而市区内车流量相对较大，故限行措施对市区内NOx浓度控制效果较好[13]。2013年团泊洼NO2SO2明显低于市监测中心，但2014年却高出市监测中心(图4)，这也表明了不同站点因受到不同气团和控制措施影响而导致污染物比例的变化。值得注意的是3个站点CO浓度与2013年同期相比均有下降(表2)，可能由于CO主要来源于化石燃料或生物质的不完全燃烧[14]，而无论城市局地和区域的生物质燃烧源在APEC会议期间均得到了较好的控制。

颗粒物平均浓度方面，市监测中心和团泊洼PM2.5在PM10中所占比例均有升高(图4)，这与天津市及周边城市的扬尘控制有直接关系[15]，相比之下，市监测中心PM2.5降低最为明显(降幅达23.5%)，而团泊洼PM2.5不降反升(表2)，说明减排和降尘措施对于市区颗粒物降低有明显作用，但背景区域主要受区域输送和颗粒物的二次生成作用影响[16]。

图4 3个站点2013年和2014年污染物浓度比值对比Fig.4 Comparison of typical ratios of pollutants of three stations between 2013 and 2014

2.4.2 APEC会中和会后比较

从表3和表4可以看出，会后各污染物中SO2浓度的反弹程度最高，其次为CO，说明应急减排措施结束后，燃煤源、机动车源、生物质燃烧源的恢复对空气质量影响十分明显。从不同功能区站点来看，市监测中心各项污染物(除O3和SO2外)的反弹程度最大，可见应急减排措施对于市区的影响十分明显。团泊洼SO2浓度在会后反弹最大，可能的原因是该站点受区域高架燃煤源(如电厂)的影响较大。

表3 3个站点在APEC会中和会后的大气污染物平均浓度对比

根据《天津市APEC会议空气质量保障工作总结》数据估算，会议期间SO2、NOx及颗粒物排放量与2013年同比削减幅度最大的为NOx。但从各污染物浓度同期比较与会后浓度增幅来看，对SO2排放的控制最为有效，而会议期间NO2浓度的削减则相对不显著。这可能由于对天津市排放源清单的编制还不够完善，未能从污染物减排量上反映应急减排措施的区域效应及特点。同时11月8—10日出现静稳高湿天气，对极端不利气象条件下的源清单估算工作产生一定影响。

表4 3个站点APEC会后大气污染物浓度增长比例

2.4.3 污染物特征浓度比值

图5 团泊洼2013年和2014年污染物小时浓度变化Fig.5 Variations of concentrations of air pollutants in Tuanbowa in 2013 and 2014

2.5 污染过程个例分析

由于在APEC会议期间团泊洼NO2及PM2.5浓度相较于2013年同期没有明显下降，推测可能与气团对污染物的区域输送作用有关，因此以团泊洼为例，分析研究期间几次污染过程特征。图5为会议期间及2013年同期团泊洼站点监测的6种污染物小时浓度变化。

从图5可以看出，影响2013年和2014年APEC会议同期空气质量差异的主要是11月7—10日的污染过程。为研究这一污染物累积与清除过程的气象影响因素，以团泊洼为例，对2013年和2014年11月7—11日的后向气流轨迹进行模拟，对比分析2年中气团来源的差异。

图6为模拟得出的团泊洼2013年和2014年11月7—11日的后向气流轨迹。

注：右部灰色柱代表气团边界层高度，单位m。图6 特征污染过程后向气流轨迹2013年和2014年对比Fig.6 Comparison of backward trajectories during typical pollution episode between 2013 and 2014

图6(a)～(e)体现了在会议期间的污染物累积与清除过程，天津市气流来向与气团高度的变化过程。可以看出，在2014年11月7—10日期间，团泊洼先接收到起始高度较高的、西北方向的强冷气流，其后气流来向逐步南移，11月9—10日接收到的为偏南弱气流，气团移动过程中边界层高度较低，容易将途经河北省等地浓度较高的大气污染物[19]传输至天津市。同时由于气流强度较弱，不利于天津市局地污染物的扩散与清除。而从图6(e)11月11日的后向气流轨迹可以看出，该日天津市气流来向又恢复为西北方向，该强冷气流对此前污染过程累积的污染物起到一定稀释作用，并促进其扩散与清除[20]，使11日左右各污染物浓度显著下降。相比较而言，由图6(f)～(j)可知，2013年同时期天津市主要受西北方向长距离气团的影响。其中11月9—10日相较于2014年同期，气象条件更有利于污染物的扩散，其气团来源于俄罗斯、蒙古境内，较高的起始高度致使其自身携带的污染物浓度水平较低[17,21]，同时强劲的气流对天津市局地排放的污染物起到稀释与清除作用，使该过程各污染物浓度维持在相对较低的水平。由于PM2.5浓度在受局地排放源影响的同时，其累积与清除也受到区域传输的显著影响，故2014年和2013年该时段气流轨迹的差异可从一定程度上解释2014年会议期间PM2.5浓度高于2013年同期的原因。

3 结论

(1)3个站点2014年APEC会议期间的AQI等级以良与轻度污染为主，会后3个站点空气质量相较会中均有不同程度下降。会议期间市区减排效果最佳，市监测中心的NO2、PM10、PM2.5、SO2、CO平均浓度减幅较大，而团泊洼(郊区)与泰丰工业园(工业区)站点NO2与PM2.5浓度控制效果不明显。3个站点COSO2、NO2SO2相比2013年同期大幅下降，同时会后SO2浓度反弹程度最大，表明应急措施对SO2浓度控制十分有效。PM2.5PM10同比明显上升，表明源控制时期PM10浓度得到明显削减，而从典型污染过程来看，PM2.5的累积和清除受气象因素的影响显著。

(2)APEC会议期间的11月7—11日，天津市经历了一次典型的污染物累积与清除的过程。边界层高度较低的偏南弱气流不利于天津市局地排放污染物的清除与扩散，同时将途经河北省等地较高浓度的大气污染物经区域传输携带至天津市。尽管会议期间气象条件不利于污染物的扩散，但天津市在采取应急减排措施的情况下，空气质量没有恶化，一些站点还有明显改善，体现出减排措施的有效性。此次污染物累积过程可能是会议期间天津市郊NO2和PM2.5浓度控制不力的部分原因。

(3)根据《天津市APEC会议空气质量保障工作总结》，会议期间NOx减排比例最大，但该结果与污染物浓度削减幅度不符，可能是由于对排放源清单的编制不够完善，同时不利气象条件下的应急评估工作缺乏时效性。建议针对重污染过程模拟预测和应急控制的需求，建立城市与区域源排放清单更新制度，提高时效性，为精确控污和有效评估提供关键基础。

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Observational Study on Characteristics of Air Pollutants and Causes of Pollution Episodes during 2014 APEC in Different Function Areas in Tianjin

WEI Jinlai1,2, WANG Hao1,2, GAO Jian1, WANG Shulan1, CHAI Fahe1

1.Research Institute of Atmospheric Environment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 2.School of Environmental Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China

In order to investigate the effect of the mitigation measures implemented to improve the air quality in Tianjin during 2014 APEC, the air pollution was observed in three monitoring stations in different urban function areas. Using the observed data, the air quality situation and the change of air pollutant concentrations between the same period of 2013 and 2014, and between during- and post-conference periods were compared. The change of ratios among different species was compared as well. Backward trajectory analysis was applied to analyze the origins and transporting process of air pollutants during typical pollution episodes. Results showed that the air quality in urban area of Tianjin during 2014 APEC was significantly improved in comparison with that in the same period of 2013, where the average concentrations of NO2, PM10, PM2.5, SO2and CO were respectively reduced by 20.3%, 41.2%, 23.6%, 52.2% and 6.9%. However, because of the impaction from transported polluted air masses, the air quality of background site was worse than that in 2013.

APEC; Tianjin; function areas; air quality

魏金来，王浩，高健，等.天津市不同功能区APEC会议期间大气污染物特征及污染成因分析[J].环境工程技术学报,2016,6(1):26-34.

WEI J L, WANG H, GAO J, et al.Observational study on characteristics of air pollutants and causes of pollution episodes during 2014 APEC in different function areas in Tianjin[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2016,6(1):26-34.

2015-08-12

国家自然科学基金项目(41375132)；环境保护部公益性行业科研专项(201409003)

魏金来(1994—)，男，主要研究方向为大气环境化学，leonard_wei@sina.cn

*责任作者:高健(1979—)，男，副研究员，博士，主要从事大气环境化学及污染机理研究，gaojian@craes.org.cn

X511；X513

1674-991X(2016)01-0026-09

10.3969j.issn.1674-991X.2016.01.005