ANAMMOX-UASB系统处理晚期垃圾渗滤液脱氮性能及其颗粒污泥特性

李　芸　张美雪　熊向阳　陈　刚李　军　张彦灼　宋　薇　王明超

(1北京工业大学建筑工程学院，北京　100124)(2北京工业大学北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室，北京　100124)(3中国城市建设研究院有限公司，北京　100012)



ANAMMOX-UASB系统处理晚期垃圾渗滤液脱氮性能及其颗粒污泥特性

李芸1，2张美雪1，2熊向阳3陈刚3
李军1，2张彦灼1，2宋薇3王明超3

(1北京工业大学建筑工程学院，北京100124)
(2北京工业大学北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室，北京100124)
(3中国城市建设研究院有限公司，北京100012)

摘要:以晚期垃圾渗滤液为研究对象，考察ANAMMOX-UASB系统脱氮性能及ANAMMOX颗粒污泥表观特性和粒径分布变化．结果表明，采用ANAMMOX-UASB系统处理晚期垃圾渗滤液可实现高效脱氮．在稳定期，和TN的平均去除率分别为96%，95%和87%;系统中ANAMMOX颗粒污泥厌氧氨氧化活性良好，仍然是脱氮的主要途径;同时也有部分异养反硝化作用同步脱氮．此外，系统中还存在好氧氨氧化和亚硝氮氧化作用，其活性分别为0．031和0．010 g /(g·d)．系统中颗粒污泥颜色由砖红色转变成红褐色，平均粒径由小变大;稳定运行期粒径大于1．5 mm的颗粒污泥为81%;颗粒污泥表层有球菌、杆菌和丝状菌附着．

关键词:厌氧氨氧化;晚期垃圾渗滤液;颗粒污泥;脱氮

引用本文:李芸，张美雪，熊向阳，等．ANAMMOX-UASB系统处理晚期垃圾渗滤液脱氮性能及其颗粒污泥特性［J］．东南大学学报(自然科学版)，2016，46(1) : 171－178．DOI: 10．3969/j．issn．1001－0505．2016．01．028．

目前，我国对固体废物垃圾的主要处理措施是卫生填埋，然而，经过填埋后的垃圾会由于自然降雨、垃圾自含水的释放、微生物分解等原因产生垃圾渗滤液．渗滤液具有成分复杂、氨氮浓度大、组分多变等特点，导致其处理难度很大．在脱氮方面，尤其是晚期垃圾渗滤液，常常出现C /N失调的情况，导致在采用常规硝化反硝化工艺脱氮过程中需要补充大量碳源，造成处理成本增加，且会产生大量污泥，增加水厂运行负担．厌氧氨氧化(anaerobic ammonia oxidation，ANAMMOX)工艺是一种新兴的高效自养脱氮工艺，厌氧氨氧化菌利用氨氮和亚硝氮为基质［1］，并以无机碳作为碳源，以实现自养脱氮．该工艺是目前最快捷的脱氮途径，具有节能、产泥量少等优点，至今已经有许多国内外学者对其进行了研究［2－3］．由于厌氧氨氧化菌世代周期长，其污泥截留是该工艺稳定运行的关键技术之一，而污泥截留又以颗粒污泥法运用最为普遍．然而大部分研究都仅关注该工艺在不同水质条件下的脱氮效果或影响因素等，只有少量关于颗粒污泥特性的报道．此外，也有将该技术应用于垃圾渗滤液处理的研究［4－5］．Zhang等［6］的研究表明，采用UASB (up-flow anaerobic sludge blanket)系统对垃圾渗滤液和其消化出水混合液进行处理可以获得较好的脱氮效果．Liu等［7］釆用UASB系统处理经自来水稀释之后的垃圾渗滤液并获得了87%的平均总氮去除率．然而以上研究都未对渗滤液条件下系统运行过程中污泥性状的变化进行研究，而该特性对厌氧氨氧化工艺向工程应用推广具有重要的指导意义．另外，有研究认为有机物的存在会对厌氧氨氧化菌产生影响［8－9］，原因是:①有机物的毒性作用;②可降解有机物会引起异养反硝化菌的生长繁殖，与厌氧氨氧化菌竞争基质，从而产生抑制．也有研究表明，垃圾渗滤液中难降解有机物对厌氧氨氧化菌的生长影响不大［10］．而晚期垃圾渗滤液中有机物基本上为难降解有机物，因此，对于晚期垃圾渗滤液比较适合采用厌氧氨氧化工艺进行脱氮［11］．本文采用实验室中在无机环境下已经培养好的厌氧氨氧化颗粒污泥对晚期垃圾渗滤液进行处理，考察其脱氮性能和在此过程中污泥性状的变化，以及对颗粒污泥进行序批式试验以揭示系统中氮素转化途径，以期为厌氧氨氧化工艺在高氨氮晚期垃圾渗滤液处理的应用提供依据．

1　材料与方法

1．1试验装置及方案

1)连续流试验．试验采用升流式厌氧污泥床UASB反应器(见图1(a) )，其有效容积为10 L，采用黑色软性材料包裹以避光，反应器内三分之一部分添加直径为10 cm的聚氯乙烯球形填料，以减少污泥的流失，球形填料内有环状辫带式纤维填料．由蠕动泵将进水打入反应器底部，控制温度为25℃左右，HRT为1．2 h，进水pH值为7．5～8．0．反应器运行中，维持进水氨氮浓度基本不变，通过加入垃圾渗滤液以改变进水COD浓度，分析ANAMMOX-UASB系统对稀释后的晚期垃圾渗滤液的脱氮性能，并考察系统中ANAMMOX颗粒污泥在不同阶段的特性．连续流各阶段工艺参数如表1所示．

图1　试验装置

表1　连续流反应器运行各阶段工艺参数

2)序批式试验．从稳定运行的连续流系统中(第70天)取出适量颗粒污泥，采用自来水和PBS缓冲液分别清洗3～5遍以去除残留基质，测定其ANAMMOX、硝化和反硝化活性，以考察系统中的氮转化途径．序批式试验配水组分如表2所示．试验采用500 mL血清瓶(见图1(b) )，瓶口橡胶塞开有3个孔，分别用于取样、水封及插温度探头．血清瓶中加入适量清洗后的污泥颗粒，之后将配有相应浓度基质的溶液定容至500 mL，试验取样时间间隔为1 h，分别测定浓度，最后取100 mL水样测定混合液悬浮固体浓度．温度控制在(25±1)℃，pH值为7．5～7．8，厌氧氨氧化活性和反硝化活性试验用高纯氮气(99．999%)，曝气30 min以脱氧，硝化活性试验用曝气泵鼓入空气以提供充足的氧，流量控制在0．25 L/min;磁力搅拌器转子转速控制在200 r/min左右．

表2　序批式试验配水组分　mg/L

1．2试验种泥

种泥为本实验室UASB厌氧氨氧化反应器(有效体积为50 L)中ANAMMOX颗粒污泥，污泥浓度(MLVSS)为5 g /L左右，反应器中ANAMMOX细菌种属主要为Candidatus brocadia fulgida (JX852965-JX8529 69)．

1．3试验水质

试验初期(阶段1)进水为人工无机配水，主要成分包括NH4Cl，NaNO2，NaHCO3，KH2PO4，Mg-SO4·7H2O，CaCl2和微量元素．而后(阶段2～阶段4)进水为自来水稀释后的垃圾渗滤液，以提供有机物及部分，并配以适量的亚硝酸钠以提供厌氧氨氧化所需的电子受体，以及适量微量元素［12］．微量元素Ⅰ: EDTA为5 g /L，FeSO4为5 g /L;微量元素Ⅱ: EDTA为15 g /L，ZnSO4·7H2O 为430 mg /L，CoCl2·6H2O为240 mg /L，MnCl2· 4H2O为990 mg /L，CuSO4·5H2O为250 mg /L，Na2MoO4·2H2O为220 mg /L，NiCl2·6H2O为190 mg /L，Na2SeO4·10H2O为210 mg /L，H3BO3为14 mg /L．微量元素Ⅰ、Ⅱ投加量各1 mL /L．

试验中所用渗滤液为北京某垃圾填埋场渗滤液，具体水质指标如表3所示．

表3　垃圾渗滤液水质情况　mg/L

1．4测试分析方法

2　结果与讨论

2．1 ANAMMOX系统脱氮性能分析

2．1．1 ANAMMOX系统运行效能

反应器运行的前7 d(阶段1)进水为无机模拟废水，接种ANAMMOX菌活性较高，接种后系统运行的第1天，及TN去除率分别为85%，92%和75%，7 d后则分别提高至95%，99%和80%;说明在无机配水环境下该ANAMMOX菌具有良好的脱氮性能，并能很快适应新环境．在阶段2加入渗滤液后(见图2)，因进水水质的改变，对反应器中的ANAMMOX菌造成一定影响，其中，及TN去除效果有所降低，分别降低至72%，79%和64%;后经过大约7 d的培养运行，其去除效果逐渐恢复至86%，99%和86%，并连续7 d在高效脱氮的状态下稳定运行．在阶段3，提高渗滤液浓度，ANAMMOX菌活性受到抑制，及TN去除率逐渐降低，在第33天时，其去除率仅为34%，48%和38%，而后ANAMMOX菌开始适应该浓度渗滤液下的水质，其活性逐渐恢复，到第47天，去除率恢复至71%，88%和73%．前3个阶段进水平均比值分别为1．23，1．11和1．13，低于厌氧氨氧化反应理论比值1．32，且在加入垃圾渗滤液后，因为有机物的存在，有部分会因系统内的反硝化反应同步去除，从而导致用于厌氧氨氧化的不足．因此，阶段4在维持进水氨氮及进水渗滤液浓度不变的情况下，适当提高的浓度，以满足厌氧氨氧化所需的电子受体;进水平均比值为1．42，稍微高于厌氧氨氧化理论比值1．32［13］;此阶段出水平均浓度分别为6．09和5．97 mg /L，在后10 d(第65～75天)和TN的平均去除率分别为96%，95%和 87%;由此可见，ANAMMOX菌已经逐步适应垃圾渗滤液，并获得了较高的脱氮效果．

图2　系统中的变化及TN的去除特性

由表4可见，在阶段2～阶段4系统对COD的去除呈上升的趋势，而由图2(c)可见，的产生量呈下降趋势．将两者进行分析，COD的去除效果逐渐上升的原因是试验种泥的培养采用的是无机配水，系统中的异养菌数量很少，而后面阶段因有垃圾渗滤液的存在，异养反硝化菌可利用部分与渗滤液中的有机物进行代谢，并逐渐开始生长繁殖;随着进水COD容积负荷提高，异养菌营养物增加，生长繁殖加快，从而致使COD去除效果逐渐上升，而的产生量则下降．然而，由于试验渗滤液为晚期垃圾渗滤液，其可生化性不强，所以其COD去除率不高．

表4　系统运行各阶段COD去除特性

图3　系统内厌氧氨氧化反应计量学关系

2．1．2系统内厌氧氨氧化反应计量学关系

厌氧氨氧化过程中，反应计量学关系反映了系统中各基质消耗量或产生量的比值，可根据反应计量学关系优化调整进水基质浓度比值．图3为系统内厌氧氨氧化反应计量学关系，可以看出在阶段1 (0～7 d)消耗量与消耗量平均比值为1．30，产生量与消耗量的平均比值为0．27，与理论值基本一致;而在阶段2(8～24 d)消耗量与消耗量平均比值为1．30，产生量与消耗量的平均比值为0．19，说明此阶段系统中存在一定的反硝化反应进行同步脱氮，从而导致的产生量减少．阶段3(25～47 d)消耗量与消耗量平均比值为1．43，产生量与消耗量的平均比值为0．13，说明此阶段随着进水有机物浓度的增加，系统中反硝化同步脱氮的效果在增强，但是并未对厌氧氨氧化造成影响．

2．1．3稳定运行时期颗粒污泥活性及氮转化途径

由上可知，ANAMMOX颗粒污泥能够快速地适应晚期垃圾渗滤液水质，并实现高效脱氮．而有机物的存在和厌氧环境则使得异养反硝化菌在系统中生长繁殖;另外由于本试验的进水未采取除氧措施，测得进水溶解氧为5～7 mg /L，致使系统中有可能同时存在一定的好氧硝化菌．试验分别考察系统在稳定运行时期(65～75 d)颗粒污泥的厌氧氨氧化、硝化及反硝化性能．图4(a)为系统中污泥厌氧氨氧化活性，可见的降解及的产生都成良好的线性关系(R2分别为0．987，0．979和0．978)的降解速率分别为0．128和0．184 g /(g·d)生成速率为0．026 g /(g·d)．图4(b)为系统中污泥的好氧氨氮氧化活性，其降解速率为0．031 g/(g·d) ;图4(c)为系统中污泥的亚硝氮氧化活性，其降解速率为0．010 g/(g·d)．图4(d)为系统中污泥的反硝化活性，其中反硝化活性为0．028 g /(g·d)反硝化活性为0．026 g /(g·d)，两者差异不大．通过对污泥厌氧氨氧化、硝化及反硝化的活性进行分析，说明在稳定期，系统中颗粒污泥厌氧氨氧化活性良好，仍然是系统脱氮的主要途径;此外也有部分异养反硝化作用同步脱氮．从各氮素转化途径来分析系统脱氮性能:①的去除途径有2种，一是厌氧氨氧化作用去除，二是被氧化成N;②的去除主要也是厌氧氨氧化作用，此外也有部分经反硝化作用去除以及被氧化成;③系统中的主要由厌氧氨氧化作用产生，以及有部分为进水所带入，其主要去除途径为异养反硝化作用．

2．2颗粒污泥特性分析

图4　颗粒污泥的厌氧氨氧化、硝化及反硝化活性

2．2．1表观特性分析

在接种初期(见图5(a) )，系统中的ANAMMOX颗粒污泥整体呈砖红色，且粒径较小，这是由于ANAMMOX菌细胞中富含亚铁血红素，致使其呈现砖红色［14－15］．运行至35 d时(见图5(b) )，系统中的颗粒污泥颜色加深，为深红色，颗粒污泥粒径总体增大．运行至70 d时(见图5(c) )，颗粒污泥颜色呈红褐色，且外层裹着一层丝状菌．颗粒污泥颜色变深的原因可能为:①异养菌在颗粒污泥表面繁殖从而将部分红色的厌氧氨氧化菌掩盖;②渗滤液中的部分深色杂质吸附在污泥颗粒表面．图6为70 d的颗粒污泥在不同放大倍数下的电子扫描电镜(scanning electron microscope，SEM)照片，可以看出，在颗粒污泥的表面存在大量丝状菌(见图6(a) )，其原因可能是垃圾渗滤液中有机物的存在导致丝状异养菌在颗粒污泥表层生长繁殖;放大观察图6(b)，表层除了丝状菌外，还存在杆菌和球菌，其可能是硝化细菌．有研究表明，水中含有溶解氧时，ANAMMOX颗粒污泥表层存在硝化细菌，硝化细菌可以消耗水中溶解氧从而缓解溶解氧对ANAMMOX菌的抑制［16－17］，而当氧分压超过0．5%的空气饱和度时，ANAMMOX菌的厌氧氨氧化活性受到抑制［18］．表面呈火山口状结构的球菌是ANAMMOX菌［12］，大部分集中在颗粒污泥内部，可见试验中颗粒污泥是内部为ANAMMOX菌而表层包裹着异养菌和硝化细菌的菌团．另外，颗粒污泥内部存在大量孔洞(见图6(b) )，其原因可能是颗粒内部ANAMMOX菌厌氧氨氧化作用产生的氮气由里而外的释放，从而形成了这些孔洞［19－20］，孔洞的存在增加了颗粒污泥的传质作用［21］．

图5　不同阶段ANAMMOX颗粒污泥表观特性

图6　稳定运行时期(第70天)颗粒污泥SEM照片

2．2．2粒径分布变化

以各粒径梯度范围内的MLSS占所测污泥总MLSS的百分数来表征颗粒污泥粒径分布．图7为ANAMMOX颗粒污泥在反应器运行的不同时期粒径分布特征，可见，在接种初期，颗粒污泥各粒径分布较为均衡，其中以粒径为0．5～1．0 mm的颗粒污泥所占百分数最高(27．3%)，其次为1．5～2．0 mm的颗粒污泥(24．4%)，粒径小于0．5 mm的污泥所占百分数也高达14．21%，而粒径大于2．5 mm颗粒污泥比重仅为5．4%．运行至第35天时，系统中颗粒污泥粒径呈现增大趋势，此时颗粒污泥粒径主要集中在1．5～2．5 mm之间，其中1．5～2．0 mm所占比重为43．4%，2．0～2．5 mm所占比重为25．2%;粒径大于1．5 mm的颗粒污泥比重为81．5%;而粒径小于0．5 mm的颗粒污泥比重仅为1．0%，比接种初期下降了13．17%．至第70天时，颗粒污泥粒径分布与第35天时的变化不大，颗粒污泥粒径仍然主要集中在1．5～2．5 mm之间，粒径大于1．5 mm的颗粒污泥所占比重为80．7%，粒径小于0．5 mm的颗粒污泥比重为1．5%．由此可见，在试验条件下，系统中的ANAMMOX颗粒污泥由小颗粒逐渐向大颗粒转变，而后趋于稳定状态．其可能原因为:①反应器HRT一直保持为1．2 h，进水流量为205 L /d，计算得出在反应器内液体的上升流速为8．99 m /h，而污泥的颗粒化与流速有关［22－23］;②异养菌在颗粒污泥表层的生长繁殖．Kindaichi等［24］的研究表明，厌氧氨氧化主要在ANAMMOX颗粒污泥表层1 mm左右的区间内进行，而污泥颗粒较大时，颗粒内部会因基质浓度过低而处于饥饿状态，从而导致颗粒污泥脱氮性能下降．一般来说，较大颗粒的ANAMMOX污泥对不利条件的抵抗性能较强，较小颗粒污泥对不利条件抵抗性能较弱．本试验ANAMMOX颗粒污泥在初期主要集中在0．5～2．0 mm之间，经过渗滤液环境驯化后颗粒污泥粒径则集中在1．5～2．5 mm之间，基本处于传质作用最佳的区间．

图7　颗粒污泥在不同时期粒径分布变化

3　结论

1)通过逐步提高进水晚期垃圾渗滤液浓度，ANAMMOX-UASB系统可适应垃圾渗滤液并实现高效脱氮，在稳定时期NH+4-N，NO－2-N和TN的平均去除率分别为96%，95%和87%．

2)在稳定期，系统中ANAMMOX颗粒污泥厌氧氨氧化活性良好，仍然是系统脱氮的主要途径;同时也有部分异养反硝化作用同步脱氮．此外，系统中还存在好氧氨氧化和亚硝氮氧化作用，其中，好氧氨氧化活性为0．031 g /(g·d)，亚硝酸氧化活性为0．010 g /(g·d)．

3) ANAMMOX-UASB系统中颗粒污泥颜色由初期的砖红色转变成红褐色，粒径由小颗粒逐渐向大颗粒转变，而后趋于稳定状态，颗粒化程度较好．稳定运行期粒径大于1．5 mm的颗粒污泥比重为80．7%;表面存在孔隙，有利于传质作用．颗粒污泥表层有球菌、杆菌和丝状菌附着，可能为好氧氨氧化菌(AOB)、亚硝酸盐氧化菌(NOB)和异养菌．

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Characteristics of granular sludge and nitrogen removal performance in ANAMMOX-UASB system fed with mature landfill leachate

Li Yun1，2Zhang Meixue1，2Xiong Xiangyang3Chen Gang3
Li Jun1，2Zhang Yanzhuo1，2Song Wei3Wang Mingchao3
(1College of Architecture and Civil Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100124，China)
(2Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering，
Beijing University of Technology，Beijing 100124，China)
(3China Urban Construction Design and Research Institute Co．，Ltd．，Beijing 100012，China)

Abstract:Taking the mature landfill leachate as the research object，the nitrogen removal performance of the ANAMMOX-UASB (anaerobic ammonia oxidation up-flow anaerobic sludge blanket) system，the ANAMMOX granular sludge characteristics，and the changes of its size distributions were investigated．The results show that the ANAMMOX-UASB system can achieve efficient nitrogen removal in mature landfill leachate．At the stable stage，the average removal rates ofand TN were 96%，95% and 87%，respectively．The activity of ANAMMOX granular sludge was very well，and ANAMMOX still was the main way of nitrogen removal，but there was also nitrogen removal by heterotrophic denitrification simultaneously in the system．Moreover，aerobic ammonia oxidation and nitrite oxidation existed in the system，and their activity were 0．031 and 0．010 g/(g·d)，respectively．The color of granular sludge changed from brick red to red-brown，and the average size of granular sludge changed from small to large．At the stable stage，the proportion of granular sludge size exceeding 1．5 mm was 81%．There were spherical bacteria，rod-shaped bacteria and filamentous bacteria on the granular sludge surface．

Key words:anaerobic ammonia oxidation; mature landfill leachate; granular sludge;nitrogen removal

基金项目:国家水体污染控制与治理科技重大专项资助项目(2014ZX07201-011)、中国城市建设研究院院级课题资助项目(Y07H13074)．

收稿日期:2015-05-31．

作者简介:李芸(1985—)，男，博士生;李军(联系人)，男，博士，教授，博士生导师，jglijun@ bjut．edu．cn．

DOI:10．3969/j．issn．1001－0505．2016．01．028

中图分类号:X703

文献标志码:A

文章编号:1001－0505(2016) 01-0171-08