基于蒙特卡罗方法的新型乏燃料干式贮存容器辐射安全仿真验证

郁海燕　汤晓斌,2　王 鹏　陈飞达　柴 浩　陈 达,2（南京航空航天大学 核科学与工程系　南京 2006）2（江苏省核能装备材料工程实验室　南京 2006）



基于蒙特卡罗方法的新型乏燃料干式贮存容器辐射安全仿真验证

郁海燕1汤晓斌1,2王 鹏1陈飞达1柴 浩1陈 达1,2
1（南京航空航天大学 核科学与工程系南京 210016）
2（江苏省核能装备材料工程实验室南京 210016）

摘要针对自主设计的贮存24组燃耗深度为45 GWD/MTU的乏燃料组件的CHN-24型专用容器临界及辐射屏蔽问题，采用蒙特卡罗程序MCNP，建立CHN-24容器临界及辐射屏蔽计算模型。研究结果表明：正常贮存条件下容器内乏燃料的有效增殖因数(keff)为0.283，发生浸水事故时，keff随着容器内水位升高逐渐增大，注满水时keff达到最大值0.706；容器表面剂量当量率随浸水量增大而减小；正常贮存条件下，即无水浸入时，容器表面及距表面1 m处的最大剂量当量率值分别为0.42 mSv·h-1、0.08 mSv·h-1。以上均符合国际原子能机构规定的临界及剂量安全标准，同时表明蒙特卡罗方法可应用于乏燃料容器的临界及辐射屏蔽安全验证。该研究为我国研发具有自主知识产权的核电乏燃料贮存专用容器提供了一定的参考依据。

关键词蒙特卡罗方法，乏燃料容器，临界安全，辐射屏蔽

江苏省产学研联合创新资金项目(No.BY2014003-04)、南京航空航天大学研究生创新基地开放基金(No.kfjj20150602)、江苏高校优势学科建设工程

项目资助

第一作者：郁海燕，女，1992年出生，2014年毕业于南京航空航天大学，现为硕士研究生，研究方向为核辐射剂量与防护

Supported by the Cooperative Innovation Fund Project of Jiangsu Province(No.BY2014003-04),Foundation of Graduate Innovation Center in Nanjing

University of Aeronautics and Astronautics(No.kfjj20150602),the Priority Academic Program Development of Jiangsu Higher Education Institutions

First author:YU Haiyan,female,born in 1992,graduated from Nanjing University of Aeronautics and Astronautics in 2014,master student,focusing on

radiation dose and protection

Monte Carlo-based simulation on radiation shielding verification for a dry spent fuel storage model

YU Haiyan1TANG Xiaobin1,2WANG Peng1CHEN Feida1CHAI Hao1CHEN Da1,2
1(Nuclear Science and Engineering,Nanjing University of Aeronautics and Astronautics,Nanjing 210016,China)2(Jiangsu Key Laboratory of Nuclear Energy Equipment Materials Engineering,Nanjing 210016,China)

AbstractBackground:Radiation shielding performance and criticality safety play important roles in the safety performance of dry fuel container.Purpose:The purpose is to develop a type of dry spent fuel storage CHN-24 container,which can contain burn-up 45 GWD/MTU spent fuel totaled 24 groups.Methods:Radiation shielding performance and criticality safety were checked and validated using Monte Carlo method to establish a radiation-dose rate-calculation model for the CHN-24 container.Results:The fuel keffin container under normal storage condition was 0.283,which increased gradually with the water level and reached the maximum 0.706 at the highest level.The dose equivalent rates decreased with the increasing flooding,and under normal condition,the dose rates at the surface of the container and at a distance of 1 m from the surface were 0.42 mSv·h-1and 0.08 mSv·h-1,respectively,which conforms to the radiation safety standards of International Atomic Energy Agency(IAEA).Conclusion:The results showed that Monte Carlo method can be applied to verify the critical security and radiation shielding performance ofdry spent fuel container.

Key wordsMonte Carlo method,Dry fuel container,Criticality safety,Radiation shielding

核安全是核电发展的生命线，确保核电乏燃料的安全贮存、运输是核安全的重要环节。为解决日益突出的乏燃料中短期贮存问题，世界各核大国积极推崇并逐步推广干式乏燃料贮存容器[1-4]，而我国尚无具有独立自主知识产权的核电乏燃料贮存专用容器投入使用。因此，自主设计研发大容量、安全经济的核电乏燃料干式贮存专用容器具有重要的现实意义。针对国内普遍采用的45 GWD/MTU乏燃料组件，南京航空航天大学核科学与工程系近年开展了可贮存24组该类乏燃料组件的乏燃料贮存容器的设计工作；参考世界各国性能优越的贮存容器，依据国际原子能机构(International Atomic Energy Agency,IAEA)规定的放射性物质安全运输标准[5]，综合考虑经济实用性和安全可靠性，设计了新型干法贮存容器——CHN-24型专用容器。

乏燃料容器的设计过程与安全验证是互相推进的过程。因实验条件和相关法规的限制，尚无法采用实验验证其临界及屏蔽安全性能[6]，而蒙特卡罗方法是目前广泛使用的临界及屏蔽计算方法，故本文采用蒙特卡罗软件MCNP计算验证CHN-24型乏燃料容器的临界及屏蔽安全性能。

1　CHN-24容器简介

CHN-24型专用容器为Cu/304不锈钢/中子屏蔽体多层复合式结构。其内部组装的支撑铸铁起稳固、缓冲保护作用，防止乏燃料组件在运输中破损；另外以铜作为内衬层，大大提高了容器的传热性能。相较国外同类乏燃料贮存容器，该容器具有传热性能好[7]、制造成本低、机械强度高等特点。

容器总高度为440 cm，内部可贮组件最高高度为370 cm，容器内部直径为152 cm，光子屏蔽层侧面总厚度32 cm、上下底厚度为31 cm。其中光子屏蔽层包括导热铜层（侧面厚3 cm，上下底面各10cm）及304型不锈钢层（侧面厚29 cm，上下底面各21 cm）。在光子屏蔽层外部包裹厚度为6 cm的中子屏蔽层（树脂基复合材料）。最外层包裹1 cm厚的包壳（304不锈钢），容器内部在组件吊篮四周均匀配装8块4 cm×20 cm×270 cm的吊篮固定器（支撑铸铁），如图1所示。

图1　CHN-24型专用容器结构简图　(a)容器纵剖面，(b)容器横剖面Fig.1　Diagram of CHN-24 container structures.(a)Longitudinal section,(b)Transverse section

2　计算方法

除了要求CHN-24型专用容器具有较好的传热性能，需特别考虑乏燃料贮存时由辐射引起的安全问题及临界安全问题，因此CHN-24型乏燃料专用贮存容器须符合IAEA规定的《放射性物质安全运输规则》：乏燃料贮存于容器内须满足次临界条件，即有效增殖因数keff小于0.9；容器可有效屏蔽乏燃料的放射性，容器外表面剂量当量率最高为2mSv·h-1，距离容器表面1 m处，剂量当量率不超过0.1 mSv·h-1。同时，为保证乏燃料的安全贮存，须考虑发生浸水事故时，容器的临界及辐射屏蔽安全。故本文主要研究浸水事故时：1)容器内部乏燃料keff变化规律；2)容器外表面及周围空间剂量当量率分布规律。

2.1临界安全计算

依据CHN-24型专用容器的设计尺寸，采用MCNP5建立计算模型，同时考虑在容器内部放置24组17×17型的燃料组件。每组燃料组件边长为23.61 cm，高为270 cm，其内部每根燃料棒直径为1.33 cm。组件间的栅板材料厚度为1 cm，乏燃料组件相关参数见表1。

表1　乏燃料组件相关参数Table 1　Parameters of spent fuel components.

为保证剂量计算结果的可靠性与真实度，采用多级U卡和FILL卡，细化容器内部组件结构。考虑24组每组乏燃料组件内部构成单元，包括燃料棒、中子测量管、控制棒等(图2)，共6 936个单元。并采用KCODE卡与KSRC卡描述临界源[8]。乏燃料成分为初始富集度(wt%235U)为4.95%的燃料，燃耗深度达到45 GWD/MTU时的裂变产物[9]。

图2　CHN-24型容器MCNP建模　(a)容器横剖面，(b)燃料组件细化图Fig.2　CHN-24 container model in MCNP.(a)Cross-section,(b)Details of fuel assembly

因实际贮存时，可能发生浸水事故，而水作为典型的慢化剂，使中子能量变低，其与235U 核发生裂变反应的概率，即裂变截面σf变得很大，临界质量下降，易引发超临界事故[10]。按照IAEA放射性安全运输相关标准，必须严格验证乏燃料正常贮存及发生浸水事故时，容器的临界安全性。

2.2辐射剂量计算

依据CHN-24型专用容器的具体几何参数及材料，采用MCNP程序建立贮存乏燃料专用容器剂量计算模型。乏燃料运输容器的源强由SCALES.1程序包[11]中的SASZ控制模块计算，由ORIGENS功能模块[12]进行燃耗分析，得到燃耗深度为45 GWD/MTU，冷却5年后的乏燃料组件的中子能谱和光子能谱[13]，具体见图3。模拟计算时细化源项，对24组乏燃料组件依次作均匀源抽样。采用F6（能量沉积卡，MeV·g-1）计算中子、光子的剂量当量率，它们的FM6对应为5.48812×1013，5.916672×106。

为保证浸水事故下容器的辐射屏蔽安全，研究浸水量不同时，容器表面剂量当量率变化规律；并采用等效对称法研究CHN-24容器表面剂量当量率分布。考虑整个容器为对称结构，因此分别计算容器中心轴至一侧边缘以及容器中心平面至上底面的剂量当量率分布以表征容器径向及轴向的剂量当量率分布。考虑乏燃料贮存容器对周围环境的影响，分别计算距离容器表面不同距离处的中子和光子的剂量当量率值。

图3　45 GWD/MTU燃料组件源项　(a)中子能谱，(b)光子能谱Fig.3　Source terms of 45 GWD/MTU fuel assemblies.(a)Neutron energy spectra,(b)Photon energy spectra

3　结果与分析

3.1浸水量对有效增殖因数keff影响

3.1.1外部无水，只考虑水浸入CHN-24型容器内部

当发生水浸入事故时，水位从最低逐渐升高，见图4(a)中分别设置为-180-180 cm，步长为20 cm。容器内乏燃料的keff随水位高度H升高的变化如图4(b)。有效增殖因数keff在水位H从-180 cm到 -160cm之间keff的变化较快，是由于有水入浸到包装容器中，水是良好的慢化剂，可将快中子慢化成热中子，增加了热中子被235U 核俘获的概率，而俘获概率值与 keff值成正比，因此水入浸量越大，keff不断增大。但当水位从-160 cm到最高水位时，keff的变化较小，一直维持在约0.70，未超出 keff限值0.90，因此发生浸水事故不会造成临界安全问题，容器设计符合国际放射性物质运输临界安全标准。

图4　keff值随水位高度变化而变化(a)乏燃料组件内部浸水高度示意图，(b)keff与水位变化关系Fig.4　keffvalue changes with the height of water.(a)Height of water inside the spent fuel components,(b)Values of keffchange with the height of water

3.1.2容器外部包有20 cm厚的反射水层

考虑国家放射性安全运输规定中假定的极端事故：容器外部包有20 cm厚的水反射层时，要求乏燃料仍处于次临界。采用MCNP分别计算内部最低-180 cm和最高水位180 cm时的keff，发现当水位最低H =-180 cm时keff为0.281，当水位最高H=180cm时keff为0.696，对比§3.1.1中仅考虑内部浸水时的临界计算结果keff分别为0.283、0.706，发现有效增殖因数keff的变化不大，仍小于国家临界安全标准值0.9。所以即使外部有20 cm厚的水反射层，此时CHN-24型专用容器仍满足临界安全。

3.2浸水量对容器内粒子能量影响

设置半径为0.1 cm的中子能谱探测，并利用E5卡将能量分道，在0-3 MeV之间分成500道，每道能量间隔即能量宽度为0.006 MeV，分别计算H=160cm（浸水量较大）及H=-160cm（浸水量较小）的中子能谱，如图5。当浸入的水量变大时，更多的快中子被慢化成低能中子，由于中子在某些能量存在共振吸收，因此，导致其它能区的中子通量相对变低。因浸水后，低能中子与热中子的比例增大，而它们的反应截面比快中子大，从而解释有效增殖因数keff随着浸水量而增大的现象。

图5　容器内水位为160 cm和-160 cm的中子能谱Fig.5　Neutron energy spectra for 160 cm and -160 cm height of water.

3.3浸水量对辐射剂量影响

3.3.1浸水量对距容器外侧1m处剂量影响

图6横坐标水位高低表征浸水量大小，当浸水量增加时，容器表面的中子及光子的剂量当量率值均下降，且相对于容器上下底面的剂量，容器侧面的剂量随着浸水量增大下降速度较大。下底面中子与光子剂量明显低于上底剂量值，因地下水由容器底部向上浸入，较上底屏蔽体，下底的屏蔽体因水存在而增加，中子及光子到达下底表面衰减较大，从而造成较大的差异。

图6　随浸水量增大，乏燃料容器1 m处中子(a)及光子(b)剂量当量率值的变化Fig.6　With the increase of leaching water volume,dose equivalent rate values of neutron(a)and photon(b)change at 1-m distance from container.

3.3.2无水时容器表面及周围空间剂量分布

由§3.3.1分析可知，无水浸入时，容器表面剂量达到最大。为验证容器辐射屏蔽安全性能达到国家安全标准，针对容器内无水浸入时，计算CHN-24型容器表面及周围空间的中子、光子的剂量当量率。在CHN-24型容器外表面包裹1 cm厚的圆柱体的组织等效材料。如图7(a)、8(a)所示，将等效组织进行划分，轴向和径向上分别划分成11个小栅元，计算每个小栅元内平均沉积能量。

CHN-24型容器表面径向和轴向不同位置的剂量当量率都是从桶的对称中心往桶边缘逐渐减少，但变化趋势不同，因计算轴向剂量分布时，整个24组燃料组件接近圆柱状面源，而径向剂量分布统计时，整个24组燃料组件可看作圆盘面源，而圆柱体源与面源的空间剂量分布不同，因此轴向与径向的剂量变化趋势不同；容器外表面轴向上的光子与中子剂量当量率变化趋势一致，但在径向上中子的剂量当量率变化较平缓，其随着距中心轴距离渐远而变低的速度比光子剂量当量率的变化速度慢。由图6可知，容器表面中子与光子的最大剂量当量率之和为0.43 mSv·h-1，远低于IAEA规定的相关安全限值2 mSv·h-1，如图7(b)、8(b)所示。

图7　CHN-24型容器表面径向中子及光子剂量图　(a)容器径向等效组织划分，(b)径向剂量当量率分布Fig.7　Neutron and photon dose calculation for surface of the CHN-24.(a)Cells divided on the radial surface,(b)Radial distributions of dose rate

图8　CHN-24型容器表面轴向中子及光子剂量图　(a)容器轴向等效组织划分，(b)轴向剂量当量率分布Fig.8　Dose of neutrons and photons on the axial surface of the CHN-24 container.(a)Cells divided on the axial surface,(b)Axial distributions of dose rate

无水时，随着与CHN-24型容器的上下底和侧面的距离增大，光子和中子的平均剂量当量率都逐渐降低，且按指数函数关系衰减；图9可直观地看出中子、光子在距容器1 m处的总剂量当量率最大为0.08 mSv·h-1，低于IAEA规定的剂量安全限值0.1 mSv·h-1。

图9　容器周围空间剂量当量率分布图　(a)中子，(b)光子Fig.9　Dose distribution around the container.(a)Neutron dose rates,(b)Photon dose rates

4　结语

通过对自主设计的贮存24组燃耗深度为45 GWD/MTU的CHN-24型专用容器进行临界及辐射屏蔽安全仿真计算得出以下结论：

1)正常贮存条件下，乏燃料的keff为0.283；发生浸水事故时，keff随着容器内水位升高逐渐增大，注满水时keff达到最大值0.706，均低于安全限值0.9。

2)当容器内浸水量增大时，容器中子及光子剂量当量率值逐渐下降。容器正常贮存时，其表面及距表面1 m处的最大剂量当量率分别为0.42 mSv·h-1、0.08 mSv·h-1，均低于IAEA规定的放射性物质安全运输剂量限值2 mSv·h-1、0.1 mSv·h-1。可知，CHN-24型容器在正常及浸水条件下均符合IAEA规定的临界及辐射屏蔽安全标准。

用蒙特卡罗方法验证了CHN-24型专用容器优越的屏蔽性能及临界安全性能，提出的适用于贮存24组燃耗深度为45 GWD/MTU的乏燃料干式容器——CHN-24型容器，其结构设计可为具体实施干法贮存容器的研制提供一定的参考依据。

参考文献

1Saegusa T,Shirai K,Arai T,et al.Review and future issues on spent nuclear fuel storage[J].Journal of Nuclear Engineering and Technology,2010,42(3):237-248

2Iqbal M,Khan J,Mirza S M.Design study of a modular dry storage facility for typical PWR spent fuel[J].Progress in Nuclear Energy,2006,48(6):487-494.DOI:10.1016/j.pnucene.2005.11.002

3Chen Y F,Chiou Y F,Chang S J,et al.Effects of source and geometry modeling on the shielding calculations for a spent nuclear fuel dry storage cask[J].Nuclear Technology,2013,182(2):224-234

4Saito Y,Kishimoto J,Matsuoka T,et al.Containment integrity evaluation of MSF-type cask for interim storage and transport of PWR spent fuel[J].International Journal of Pressure Vessels and Piping,2014,117:33-41.DOI:10.1016/j.ijpvp.2013.10.007

5Bajwa C,Pope R,Baekelandt L,et al.Developing historical technical basis for radiological safety requirementsofinternationaltransportsafety regulations[J].Packaging,Transport,Storage &Security of Radioactive Material,2013,24(4):213-219.DOI:10.1179/1746510914Y.0000000039

6Ma Z J,Wang Q B,Wu Q B,et al.Radiation shielding design for C-ADS inject I[J].Nuclear Science and Techniques,2014,25:S010605.DOI:10.13538/j.1001-8042/nst.25.S010605

7Yu H,Tang X,Wang P,et al.Safety verification of radiation shielding and heat transfer for a model for dry[J].Nuclear Engineering and Design,2015,291:287-294.DOI:10.1016/j.nucengdes.2015.05.021

8Zerovnik G,Podvratnik M,Snoj L.On normalization of fluxes and reaction rates in MCNP criticality calculations[J].Annals of Nuclear Energy,2014,63:126-128.DOI:10.1016/j.anucene.2013.07.045

9Jeon M K,Lee C H,Park C J,et al.Effect of burn-up on the radioactivation behavior of cladding hull materials studied using the ORIGEN code[J].Journal of Radio Analytical and Nuclear Chemistry,2013,298(3):1629-1633.DOI:10.1007/s10967-013-2881-4

10 Schulenberg T,Leung L K H,Oka Y.Review of R&D for supercritical water cooled reactors[J].Progress in Nuclear Energy,2014,77:282-299.DOI:10.1016/j.pnucene.2014.02.021

11 Bowman S M.SCALE 6:comprehensive nuclear safety analysis code system[J].Nuclear Technology,2011,174(2):126-148

12 陈海英,乔亚华,王韶伟,等.压水堆燃料组件内放射性源项计算与分析[J].核技术,2014,37(4):040601.DOI:10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.040601 CHEN Haiying,QIAO Yahua,WANG Shaowei,et al.Calculation and analysis of pressurized water reactor fuel assembly in radioactive source term[J].Nuclear Techniques,2014,37(4):040601.DOI:10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.040601

13 张普忠,陈义学,毛亚蔚,等.SCALE5.1程序系统中蒙特卡罗方法模块与离散纵坐标模块在乏燃料运输容器屏蔽计算中的比较分析[J].辐射防护,2010,(6):373-378 ZHANG Puzhong,CHEN Yixue,MAO Yawei,et al.Comparison analysis of the Monte Carlo method and discrete ordinate module in the spent fuel transport container shielding calculation in SCALE5.1 program system[J].Radiation Protection,2010,(6):373-378

收稿日期：2015-11-18，修回日期：2016-01-19

Corresponding author:TANG Xiaobin,E-mail:Tangxiaobin@nuaa.edu.cn

通信作者：汤晓斌，E-mail:Tangxiaobin@nuaa.edu.cn

DOI:10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.030201

中图分类号TL93.3