垃圾填埋场甲烷释放及氧化技术研究进展

聂发辉，周永希,，张后虎，赵克强，蔡邦成，赵泽华

1. 华东交通大学土木建筑学院，江西 南昌　330013

2. 环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京　210042



垃圾填埋场甲烷释放及氧化技术研究进展

聂发辉1，周永希1,2，张后虎2*，赵克强2，蔡邦成2，赵泽华2

1. 华东交通大学土木建筑学院，江西 南昌330013

2. 环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京210042

摘要垃圾填埋场作为人类活动最大的甲烷(CH4)释放源，其大量释放导致全球温室效应日益加剧。因此甲烷排放和控制技术的基础研究对缓解温室效应意义重大。从甲烷氧化研究进展、垃圾处理现状和垃圾填埋场甲烷释放影响因素等方面对国内外研究进展进行综述。研究表明：甲烷好氧氧化已经形成了完整的研究体系，而硫酸盐还原型(SAMO)及反硝化型甲烷厌氧氧化(DAMO)原理亟待研究。垃圾填埋场甲烷的产生受垃圾组分、含水率、温度以及pH等因素影响。控制影响因素，综合利用经济可行的减排策略是今后研究的主要方向。

关键词全球变暖；垃圾填埋场；甲烷厌氧氧化；甲烷减排

Research Progress on CH4Emissions and Oxidation Process in the Landfill

NIE Fahui1, ZHOU Yongxi1, 2, ZHANG Houhu2, ZHAO Keqiang2, CAI Bangcheng2, ZHAO Zehua2

1.School of Civil Engineering and Architecture, East China Jiaotong University, Nanchang 330013, China2.Nanjing Institute of Environmental Science, China Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China

AbstractGlobal warming has become increasingly worse mainly due to the release of greenhouse gases. Since landfills are the largest sources of anthropogenic CH4emissions, the basic research on the mitigation of landfill CH4emissions is of great significance. The research progress of methane oxidation, the status of waste treatment and the influential factors of landfill methane release were summarized. It is shown that aerobic oxidation of landfill CH4has been extensively explored and the principles of sulphate-dependent anaerobic methane oxidation (SAMO) and nitrite-dependent anaerobic methane oxidation (DAMO) should be further studied. Landfill CH4generation and emission was influenced by garbage composition, moisture content, temperature and pH, etc. The main research direction on landfill CH4in the future will be to control the influential factors and to utilize the economical feasible strategies of carbon emission reduction.

Key wordsglobal warming; landfill; anaerobic methane oxidation; methane emission reduction

甲烷(CH4)是大气中浓度仅次于二氧化碳(CO2)的主要温室气体，其单分子百年增温潜势为CO2的25倍。地球大气中甲烷的浓度越来越高，2011年已达1 803×10-9[1]。全球甲烷年排放量约535 Tg(1 Tg=1012g)，其中人为排放量占70%[2]。垃圾填埋场是人类活动最大的甲烷释放源，释放量为0～2 000 g(m2·d)[3]，占全球甲烷年排放总量的10%以上[4]，而美国、荷兰等国家垃圾填埋场释放的甲烷排放占比高达20%以上[5]。作为《京都议定书》签约国，把握气候变化规律，缓解全球变暖，控制包括生活垃圾填埋场释放的甲烷在内的主要LFG(landfill gas)排放与我国“坚定不移走生态优先、绿色崛起的可持续发展之路”政策相吻合。因此，开展垃圾填埋场甲烷排放和控制技术的基础研究，对于减缓温室效应有着极其重要的意义。

强化利用垃圾填埋场终场覆盖层的甲烷氧化能力，是控制垃圾填埋场甲烷释放的一种经济高效的辅助手段[6]。较多研究认为，有机质浓度高、渗透性强、微生物丰富的覆盖层介质甲烷氧化能力更强。Barlaz等[7]的研究表明，在同等条件下，庭院垃圾堆肥物能够氧化甲烷气体约55%，显著高于覆土层的21%。张相锋等[8]通过室内模拟研究不同粒径的堆肥物与陶粒组合形成的5种生物覆盖层基质，结果表明粒径对基质氧气传输能力的影响不明显，不同基质的甲烷氧化能力存在显著差异，其中堆肥物+陶粒(体积比为1∶1)的复合基质的甲烷氧化效率达95%以上；He等[9]研究表明土壤掺混腐熟垃圾后氧化能力高达13.5 μmol(g·h)(干基，以CH4计)，比黏土高出1个数量级左右。

上述研究主要集中于甲烷好氧氧化过程，忽略了覆土底层缺氧区可能存在的厌氧氧化途径。甲烷厌氧氧化(AOM)是温室气体甲烷自然减排的重要生物途径。覆土底层与甲烷体积比为30%～50%的填埋气相接触后保持甲烷补给充足[10-11]，理论上可能是甲烷厌氧氧化最活跃的区域[12]。甲烷厌氧氧化的存在，尤其是耦合反硝化过程后，在消耗甲烷的同时降低了覆盖层中硝态氮的底物浓度，因此理论上厌氧氧化的过程在垃圾填埋场中是可以实现的。笔者从甲烷氧化研究进展、垃圾处理现状和垃圾填埋场甲烷释放影响因素等方面对国内外研究进展进行综述，旨在为垃圾填埋场甲烷减排等技术的研究提供理论依据。

1甲烷氧化研究进展

1.1甲烷氧化微生物

甲烷厌氧氧化古菌(ANME)和硫酸盐还原菌(SRB)通过聚集体的形式存在，以减少能量损失[17]。AOM由广古菌门的3种聚集体构成，即ANME-1、ANME-2和ANME-3。依据16S rRNA基因发育系统，ANME群是非单源的，且其进化距离较远，序列相似性仅为75%～92%。即使是ANME-2的子群ANME-2a、ANME-2b和ANME-2c，其组间相似性也相对较低[18]。虽然ANME-1、ANME-2和ANME-3属不同序列或族，但均能催化甲烷的厌氧氧化，并在自然界广泛分布，具有显著相似的生理学特性。

1.2甲烷好氧氧化

甲烷好氧氧化机理已经形成了完整的研究体系。1970年，Whitenbury等[19]分离鉴定了甲烷好氧氧化菌，创造了甲烷菌分类的基本体系。甲烷好氧氧化菌先将甲烷氧化成甲醇、甲酸等有机中间产物，再反应生成CO2。其中最重要的是甲烷氧化成甲醇的阶段，该阶段关键的甲烷单加氧酶仅在部分甲烷好氧氧化菌中发现，其催化效率较其他单加氧酶高数十倍。

甲烷好氧氧化菌分布广泛，存在于所有有氧环境下的产甲烷过程。自然环境会影响甲烷好氧氧化菌的活性，pH为5～8、温度在20～35 ℃的环境下其活性最大[20]，pH和温度变化对甲烷排放的影响极大。翟胜等[21]研究发现，还原电位为-250和-200 mV时，pH增加0.2，甲烷排放通量增加约20%。Thomas等[22-23]研究显示，温度从20 ℃升高到25 ℃时，水稻土甲烷排放量增加1倍。

1.3甲烷厌氧氧化

甲烷厌氧氧化在20世纪中叶被发现，在垃圾填埋场、受污染的地下水、湖底和水稻田等各类环境中都存在该过程，因甲烷厌氧氧化菌生长条件苛刻，至今未能合理解释甲烷厌氧氧化的反应机理。

注：ΔGr0单位为kJmol，以CH4(g)计。图1　不同电子受体进行甲烷氧化时所能提供的吉布斯自由能Fig.1　Standard Gibbs energies of reactions between methane and relevant electron acceptors

1.3.1SAMO

SAMO目前有甲基生成途径、逆甲烷生成途径和乙酰生成途径3种假说。

(1)

(2)

逆甲烷生成途径假说模型提出时间较早，研究更加深入。微生物酶对甲烷的代谢方式和SAMO反应程度影响较大。SAMO是产甲烷的逆向反应，将产甲烷过程的终产物作为起始反应物，最终将甲烷氧化为CO2。Huser等[29]通过同位素追踪试验证实SAMO与甲烷氧化存在一定联系。Hallam等[30]通过研究环境基因组数据进一步证明了逆甲烷生成途径假说的存在。逆甲烷生成反应发生时伴随着硫酸盐的还原，与海洋硫酸盐减少的现象相吻合[31]。

Valentine等[32]对逆甲烷生成反应提出质疑，并提出包含2种乙酸化途径的乙酸化理论模型。该理论模型的发生能量更低，反应特征与富集培养、细菌脂质同位素等其他研究结论一致。反应过程中，甲烷被氧化成氢气和乙酸〔式(3)〕，氢气与硫酸根反应，被硫酸盐还原菌还原成硫氢根离子〔式(4)和式(5)〕。

2CH4+2H2O→CH3COOH+4H2

(3)

4H2+SO42-+H+→HS-+4H2O

(4)

(5)

将式(3)～式(5)合并，可得到硫酸盐还原型甲烷厌氧氧化的最终反应式：

(6)

3种假说是不同研究者根据各自研究结果所建立的理论，由于试验条件不同，关联因素的改变将会影响到研究结果，因此从反应的普遍性角度来说，3种假说都存在着缺陷。但假说理论模型揭示了SAMO的反应机理和规律，为SAMO研究提供了重要的理论依据。

1.3.2DAMO

1.4甲烷生物氧化技术的应用

甲烷生物氧化技术主要通过强化甲烷氧化菌生物活性提高垃圾填埋覆土的甲烷氧化能力。 Mφnster等[37]利用示踪剂分散法分别测定了丹麦Feltengård和Uggelφse垃圾填埋场的垃圾成分及甲烷释放量，结果表明，无覆土的Uggelφse垃圾填埋场甲烷释放量为(5.3±1.1)kgh，而有覆土的Feltengård填埋场甲烷释放量为(3.8±0.7)kgh，甲烷释放量减少明显。Goldsmith等[38]通过OTM-10模型对美国20个垃圾填埋场的甲烷释放量跟踪测定，结果显示，有覆土的垃圾填埋场比无覆土垃圾填埋场的甲烷释放量减少明显。国内外已有文献大多研究覆土表层的甲烷好氧氧化过程，而对覆土内部缺厌氧层的甲烷厌氧氧化途径研究较少，这将成为今后研究的重点方向。

2甲烷释放及其影响因素

2.1甲烷释放

大气中甲烷浓度的年增长率为0.2%～1%[39]，而垃圾填埋场是其重要的人为释放源，温室气体甲烷人为排放越来越受到重视。由于能源结构、气候条件、是否收集分类以及生活水平和习惯等方面的差别，国内外城市生活垃圾的组成具有很大的差异。印度2007年垃圾填埋场甲烷释放量约为604.5×109g[40]；加拿大和美国垃圾填埋场甲烷年释放量分别占甲烷年总排放量的25%和34%[41]；美国2005年垃圾填埋场的甲烷释放量约为6.2×1012g[42]。我国城市生活垃圾的主要特点为有机物含量高、成分复杂、含水率高等[43]，垃圾填埋场释放甲烷的增长速率要快于其他甲烷排放源。

垃圾填埋产气机理目前已经比较成熟，垃圾中含有大量有机物，这些有机物在垃圾填埋场中通过厌氧微生物的降解作用，分解成垃圾填埋气，垃圾填埋气中的主要成分之一是甲烷，约占稳定态垃圾填埋气的一半。在垃圾填埋初期，有机物分解产生的气体主要为CO2，随着反应的进行，气体产生量不断增加，其中甲烷成分也逐渐上升，通常在垃圾填埋场运行1～3 a后达到产气高峰[44]。根据垃圾填埋场内部生化反应的不同，一般可把垃圾发酵过程分为有氧分解、厌氧分解(无甲烷生成)、厌氧分解(有少量甲烷生成，但不稳定)、厌氧分解(大量甲烷生成、稳定)4个阶段。在第3阶段后期与第4阶段，甲烷产量达到高峰，对于某些垃圾填埋场，如果条件合适，该阶段的甲烷体积可占60%以上。

2.2甲烷释放的影响因素

随着垃圾不断进场，填埋场存量垃圾年龄和环境状态持续变化，甲烷释放量的准确预测十分困难。影响甲烷释放的条件繁多，主要因素有垃圾组分、温度、含水率及pH等。

2.2.1垃圾组分

微生物分解垃圾中的有机物，同时释放垃圾填埋气。生活垃圾一般由有机成分和无机成分组成，各组分比重因地区而异。中国城市生活垃圾以餐厨垃圾为主，有机组分为36%～45%；而发达国家城市生活垃圾中有机组分高达70%[45]。垃圾中一些易腐及易降解的物质为微生物的生长代谢提供纤维素、多糖和蛋白质等营养，这些物质的构成比对垃圾填埋气潜在的最大产量起决定性作用。Barlaz等[46]研究发现，厌氧填埋层中纤维素为主要的可降解物质，最高约占垃圾干重的50%，产生的甲烷约占91%。而垃圾中一些重金属及有毒有机物等可能抑制微生物代谢甚至将微生物致死，导致垃圾降解速率降低，甲烷释放量减少。

2.2.2含水率

垃圾填埋场水分状况取决于垃圾自身含水率、降水、防渗、填埋层覆盖以及填埋工艺等因素。土壤含水率是影响甲烷释放的一个限制性因素，不仅影响甲烷和氧气的传质速率，还影响甲烷氧化菌的活性[47]。垃圾填埋场需将填埋土水解生成溶于水的颗粒，从而易于微生物的吸收而产生甲烷，因而最佳含水率对控制甲烷氧化显得尤为重要[23]。国内外学者为寻找出甲烷氧化最佳含水率进行了诸多尝试，但因试验条件不同，所得出的结果也不尽相同。李军[48]研究认为，适于垃圾产甲烷的含水率为50%～60%；岳波等[49]指出，甲烷氧化的最佳含水率为25%；而何品晶等[50]研究认为，甲烷氧化的最佳含水率为15%；Bender等[51]认为最佳含水率的不同主要源于土壤中微生物与气体扩散对土壤水分要求的差异。

2.2.3垃圾温度

温度是影响甲烷产气速率的重要因素之一。产甲烷菌的活跃程度直接影响甲烷的产生[52]，大多数产甲烷菌是嗜中温菌，15～45 ℃时可以生长。尽管产甲烷菌适应温度范围较宽，但温度变化抗性较弱，温度改变极大地影响其产气能力。嗜中温菌产气最适温度为32～35 ℃，温度降低10 ℃，产甲烷能力迅速下降。邵立明等[53]在研究季节性甲烷释放影响因素中得出，未设置LFG主动收集设施的垃圾填埋场内，温度与甲烷释放通量显著正相关。Börjesson等[52]按照甲烷氧化菌的种群结构差异将其分为Ⅰ型和Ⅱ型甲烷氧化菌，并提出甲烷氧化菌种群结构的不同会使温度对甲烷氧化速率的影响产生差异：Ⅰ型甲烷氧化菌适合在低温生长，而Ⅱ型甲烷氧化菌则在较高温度下有较高活性。Scheutz等[54]提出甲烷氧化的最适温度为30 ℃。费平安等[55]研究指出，当温度在5～10 ℃时，甲烷氧化可控性较强。而丁维新等[23]则认为温度变化对甲烷氧化没有影响。

2.2.4pH

甲烷的释放与酸化累积的程度呈显著正相关。由于有机物的性质、垃圾填埋场环境和降解速率不同，土壤中积累的有机酸种类有区别，导致生成的C、N等浓度也不同。垃圾填埋场中的产甲烷菌适于中性或微碱性环境，在pH为6～8条件下均可产生甲烷，pH在7左右时甲烷释放量最大，pH过高或过低都会抑制产气。Scheutz等[54]提出pH为6.2～6.8时，由于甲烷氧化菌活性在微酸环境下的提高，使得甲烷氧化速率提高。大部分垃圾填埋场初始呈酸性，随着产酸阶段的完成，产甲烷阶段的pH保持在7～8。

3结论

随着我国经济、人口的增长，废物输入量日益增多，垃圾填埋场释放的甲烷占温室气体排放的比重将越来越大。我国垃圾填埋场缺乏甲烷回收利用设施，亟需有效的甲烷抑制技术。通过综合控制垃圾组分、含水率、温度和pH等影响甲烷释放的因素，利用准好氧填埋、LFG回收利用等经济可行的减排策略，加强甲烷排放和利用的管理，进一步从技术和管理方面开发适合我国国情的减排体系是目前仍需研究的问题。

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王湘徽，颜湘华，栗歆.钡渣的污染特性与资源化利用风险研究[J].环境工程技术学报,2016,6(2):170-174.

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中图分类号:X705

文章编号:1674-991X(2016)02-0163-07

doi:10.3969j.issn.1674-991X.2016.02.024

作者简介:聂发辉(1977—)，男，副教授，博士，主要从事固体废物污染控制，wyynfh@yahoo.com.cn*责任作者:张后虎(1979—)，男，副研究员，博士，主要从事固体废物处理与处置，zhanghouhu2008@163.com

基金项目:国家自然科学基金项目(41375161)；中国科学院战略先导专项课题(XDA05020602)

收稿日期:2015-08-27