UF6气态泄漏与液态泄漏事故源项的计算与比较

申 红

(环境保护部核与辐射安全中心 北京100082)

UF6气态泄漏与液态泄漏事故源项的计算与比较

申 红

(环境保护部核与辐射安全中心 北京100082)

UF6泄漏是核燃料循环设施发生频率最高的事故, 针对UF6特性，本文分别对在高温高压下UF6气态泄漏和液态泄漏的释放途径及源项进行了分析计算与比较，本文的分析计算对于深入理解UF6泄漏现象，为事故后果评价提供准确事故源项具有重要意义。

UF6；气态泄漏；液态泄漏；源项；分析计算

UF6是铀转化、铀浓缩及元件制造设施中广泛存在的工作介质。UF6除具有放射性外还具有很强的化学毒性。国内外的统计数据表明铀转化、铀浓缩及元件制造设施中UF6泄漏是发生频率最高的事故，而且可能出现在核燃料循环设施的任一环节。UF6泄漏主要以液态泄漏和气态泄漏为主，由于UF6的特殊性，这两种泄漏的释放特征及泄漏量的计算方法不同，认真分析和深入了解这些不同，对于评估事故后果及采取相应响应措施具有十分重要的作用。

1 UF6气态泄漏和液态泄漏源项分析与计算

1.1 UF6特性

图1为UF6三相图。从三相图可以看出：UF6物态随着温度压力而变化，在不同的温度、压力条件下，呈现出不同的物态。

常温常压下为易挥发的固体,在较高温度下能溶解成密度很大的液体。在三相点(64℃、150KPa)附近气、液、固共存。在56.5℃气体可直接凝华为固体,固体也可直接升华为气体。UF6的这些特性，决定了UF6发生泄漏时会发生物态的转化，因此在分析和计算UF6泄漏量时，必须考虑这些因素，才能较合理和较准确的得出计算结果。

图1

1.2 UF6释放情景假设

30B容器是在核燃料循环设施中使用最多的容器,用于装载UF6。假设30B容器装有2277kgUF6，发生了泄漏事故。容器内温度90℃，压力274KPa,泄漏点为容器与管道连接的根部，破口位置在容器上方或容器下法方,直径2cm，如图2所示。

图2 容器断面

从UF6三相点图可以看出，UF6在90℃，压力274KPa下，容器内的UF6大部分为气态，也有小部分液态存在。

假设10%为气态，90%为液态。如果容器上方有破口，UF6气体会从小口释放，如果破口在容器下方，UF6液体会从小口持续流出。下面分别对这两种情况进行分析。

1.3 UF6气态泄漏过程分析与泄漏量计算

1.3.1 泄漏率的计算

UF6气体从容器上方破口泄漏，容器内的压力、温度会随着下降，其释放过程分为三个阶段：

(1) 从工作温度降至三相点

当UF6气体流出容器时,容器内的UF6随着压力的降低,温度从工作温度冷却到三相点温度64 ℃，容器内部分液体会发生凝固。

(2) 三相点(64℃)

在三相点处的气、液、固共存，当UF6继续释放时，容器内UF6将会进一步被冷却，液态将会转化为固态并蒸发。UF6会一直释放，直到容器冷却到UF6的凝华点温度以下为止。

(3) 三相点至升化点(56.6℃)阶段

容器从三相点冷却到UF6的升化点，在升华点时，容器内压力与大气压相同，气态UF6最终停止释放。

基本计算公式如下:

P*/p1=[2/(γ+1)]γ/(γ-1)

(1)

式中：P*——临界压力，kPa；p1——容器内压力，K；γ——等压热容与等容热容的比值(Cp/CV)；

pa——大气压力，kPa；

Cp=369.35 J/(kg·K)；

CV=Cp-R=369.35-23.61

=345.47 J/(kg·K)

R=23.61 J/(kg·K)；

γ=Cp/CV=369.3/345.47=1.07

如果P*>pa，气流为临界流；

泄漏率按公式(2)计算

(2)

式中：c0——流出系数，对于蒸气释放通常取1；

A0——流出面积，3.14×10-4m2；

P1——容器内压力；KPa；ρ1=p1M/(RT1)=31.96 kg/m3。

如果P*≤pa，流动处于次临界；

泄漏率按公式(3)计算

Q=K·Y·A0[2 ·ρt(Pt-Pε)]0.5

(3)

式中：ρt——三相点处的蒸气密度；

K=c0/(1-β4)0.5

(4)

式中：c0——流出系数，无量纲(蒸气释放通常取1；

β——破口直径和管道直径的比率，通常取0 )。

设定co=1，β=0，则K=1。

pt——三相点处压力，151 KPa；

pa——大气压力，101 KPa。

Y=1-[(Pt-Pa)/P1k](0.41+0.35β4)

(5)

2.3.2 泄漏时间的计算

(1)UF6从工作温度降至三相点所释放热量与蒸发液态UF6所吸收的热量相等，则：

Q·HL·t=(2277-Qt)Cpl(363-337)

(6)

式中：Q——释放率， kg/s；HL——液态UF6气化热，8.375×104J/kg；

t——释放的续时间，s；

Cpl——液态UF6的比热容，563.3 J/(kg·K)。

(2) 三相点(64 ℃)阶段

容器内UF6在三相点处于三相共存，经历相变，液态相将会转化为固态并升发。参照《Nuclear Fuel Cycle Facility Accident Analysis Handbook》(NUREG/CR-6410)，分析结果，在三相点处有40%(质量分数)的液态UF6转化为气态，剩余的60%转化为固态。则：

(M-M1)=Q·t

(7)

式中：M——容器中UF6质量， kg；M1——第一阶段泄漏量，kg；Q——泄漏率，kg/s；t——泄漏时间，s。

(3) 三相点至升化点(56.6 ℃)阶段

容器中剩余固态UF6将会被冷却到升华点以下。固态UF6升华所吸收的热量与UF6从三相点温度冷却到升华点温度329.6 K所释放热量相等。则：

Q·Hs·t=(1938.5-Q·t)Cps

(337-329.6)

(8)

式中：Q——释放率, kg/s；Hs——固体UF6升化热，1.369×105J/kg；

t——释放的续时间， s;

Cps——固体UF6的比热容，518.14 J/(kg·K)。

1.4 UF6液态泄漏过程分析与计算

1.4.1 泄漏率的计算

如果容器下方有破口(见图2)，液态UF6会从容器中流出，由于液态UF6流出，不会引起容器内温度的变化，容器内不会发生物相的转化，所以计算泄漏率也比较简单。采用伯努利公式进行计算。

Q=c·A0·ρl[2(P1-Pa)/ρl+2gh]0.5

(9)

式中：Q——释放率， kg/s；c——常量，液体取0.6；Ao——小孔面积，3.14×10-4m2；P1——容器内压力，当温度90 ℃时，UF6气体压力为274 kPa；

ρ1=p1M/(RT1)=31.96 kg/m3；

h——静压头(近似取容器直径1 200 mm)。

2.4.2 泄漏时间计算

容器内的UF6全部泄漏所需时间：

Q·t=M

(10)

式中：Q——释放率，kg/s；t——泄漏时间，s;M——容器内UF6质量，kg。

2 计算结果与讨论

2.1 计算结果

根据上述分析及所给出的计算公式，计算出在假设情景下分别发生气体和液体泄漏时泄漏量和泄漏时间。见表1。

表1 计算结果

2.2 分析讨论

从计算结果可以看出：

1. 当UF6容器有小破口时，无论是液态还是气态泄漏，都是持续性的。

2. 气态UF6泄漏时，容器内的UF6会发生物相转变，在泄漏初期，泄漏速度很快，在很短的时间(约18 s)，就可泄漏出大量的UF6(338.5 kg),当容器压力降至三相点后，容器内液体约有40%被气化，此时的泄漏速度变慢，最终容器压力降至升华点，约37 min 后容器内的UF6全部凝固，泄漏随之终止。

3. 液态泄漏会一直持续到容器内的液体全部流出为止。气体的泄漏速度(18.2 kg/s)虽然高于液体的泄漏速度(4.74 Kg/s)，但是液体的密度远大于气体的密度，所以同样时间内，液体的泄漏量远大于气体的泄漏量。30B容器内UF6(2 277 kg)在很短时间内就全部泄漏到空气中。

4. 液态UF6从容器中流出后，会迅速发生闪蒸，气态UF6从容器流出后会和空气中的水蒸气发生水解。前者是UF6毒性的危害，后者主要是水解所产生的HF的危害, 前者危害更大。

3 结语

UF6性质特殊,不同的状态其泄漏形式不同,只有深入了解这些泄漏现象，才可以在核燃料循环设施的设计及运行中加强对此类事故的防范,确保设施安全。

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[6] 环境保护部.建设项目环境风险评价技术导则[S].( HJ/T 169-2004).

The Source Term Calculations and the Comparison for UF6Release Accidents in Gaseous and Liquid

SHEN Hong

(Nuclear and Radiation Safety Center ,MEP, Beijing 10082,China)

UF6release is the most frequent accident of the nuclear fuel cycle facility, this article make a source term calculation and comparison for UF6release accidents in gaseous and liquid form under high temperature and pressure . Because of the unique of UF6,the methods of the calculation for the quantity of two release and the characteristics of the two release is different. It is important to understand and analyze those differences for evaluating the consequence of the release accident and taking necessary measurements against it

UF6; Release in gaseous; Release in liquid; Source term; Calculations and the comparison

2016-08-29

申 红(1966—)，女，河北人，研究员，现从事核燃料循环设施安全评审及相关科研与法规标准制修订工作

TL213

A

0258-0918(2016)06-0723-05