一种新的放射性核素迁移弥散系数计算方法

马立平

(1.西南科技大学计算机科学与技术学院，四川绵阳621010；2.西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室，四川绵阳621010)

一种新的放射性核素迁移弥散系数计算方法

马立平1，2

(1.西南科技大学计算机科学与技术学院，四川绵阳621010；2.西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室，四川绵阳621010)

研究放射性核素在饱和被压实缓冲/回填材料中的迁移对于核废物处置具有十分重要的意义，为了用数学模拟的方法准确地对放射性核素迁移进行描述和预测，首先必须精确地求出有关的放射性核素迁移参数——弥散系数、吸附系数等，其中最重要之一就是弥散系数。目前确定放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移弥散系数的方法主要有经验公式法和示踪实验。本工作结合放射性核素铀迁移的室内实验，应用概率理论计算了被压实缓冲/回填材料中核素迁移水动力弥散系数，讨论了被压实缓冲/回填材料水动力弥散系数和地下水流速对放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移的影响。最后总结分析了具体的实现步骤。

核废物处置；放射性核素；核素迁移；弥散系数；正态分布

核废物处置缓冲/回填层中放射性核素迁移规律研究一般采用数值模拟方法，即将放射性核素在回填材料中的复杂的迁移过程进行理想化，然后根据质量守恒、动量守恒、能量守恒等定律，建立偏微分方程组来进行定量描述[1，2]。在数值模拟中弥散系数是放射性核素迁移的重要水文参数，可为构造核素迁移数学模型、评价地下水体运输扩散能力和处置场址安全性能提供重要参数。目前确定弥散系数的方法主要有经验公式法和示踪试验分析法。由于经验公式法局限性强，对于不同的缓冲/回填材料和不同的放射性核元素需用不同的经验公式或经验系数，因而计算得到的结果也会与真实值之间存在一定的偏差，示踪试验分析法是结合室内或野外实测数据，利用数学方法求解出弥散系数的表达式来计算出水动力弥散系数。利用数学方法求解弥散系数表达式目前主要有：矩分析法[3]、数理方程解析法、数值分析法[4]、参数估计法等。目前通过分析放射性核素迁移室内试验数据来确定被压实缓冲/回填材料弥散系数的方法有数值分析法、矩分析法、数理方程解析法等，计算工作量大，给放射性核素迁移数值模拟研究者带来不便。

本工作以一维稳态被压实缓冲/回填材料饱和水下，放射性核素迁移模型的解析解为基础，结合概率理论计算分析了被压实缓冲/回填材料中核素迁移水动力弥散系数及相应公式。

1 放射性核素迁移基本原理

通过近些年对放射性核素在缓冲/回填层中迁移的理论和实验研究，将放射性核素在缓冲/回填层中迁移的复杂过程进行理想化假设[5]：① 假设缓冲/回填材料是连续、均匀、各向同性的多孔介质；② 随着地下水的浸入，缓冲/回填层达到饱和时，此时核废物包装容器已经腐蚀破坏，放射性核素开始以恒定的浓度及速度均匀地向缓冲/回填层释放；③ 假设放射性核素随地下水只沿一个方向迁移，即只考虑一维情况；④ 假设缓冲/回填层的厚度无限大，即地下水沿无限长的缓冲/回填层材料多孔介质单向流动，且水流速度为u；⑤ 假设放射性核素在缓冲/回填层内只存在对流和弥散作用，忽略多孔介质吸附过程，且整个迁移过程为等温过程。

根据假设条件，当时间足够长，并且地下水沿无限长的缓冲/回填层材料多孔介质单向流动时，放射性核素浓度分布情况主要与水动力弥散作用有关，与其他作用可忽略不计。另外，多孔介质的阻滞系数除与介质的密度、孔隙度有关外,主要与介质吸附系数有关[6]，根据假设条件⑤ ，阻滞系数可不予考虑。由Fick定律，只考虑对流和弥散作用的i维数学方程[5、7]：

(1)

式中：C表示放射性核素在单位体积地下水中核素的质量；ui是地下水流速度；t为时间；Dij是不同方向上水动力弥散系数；xi是坐标轴。

根据假设条件，只考虑一维溶质(放射性核素)的浓度，可将(1)式简化,并简单赋予初始条件和边界条件值，如下式：

(2)

式中：c0为放射性核素源点释放的浓度；C是放射性核素在介质中的浓度；x1是距放射性核素源点的距离；u1是地下水一维流动速度；D11是沿x1方向上水动力弥散系数；其他同(1)式。

2 弥散系数计算

在数学上，方程式(2)称为抛物型方程或扩散方程，解此抛物型方程初值问题得解析解：

(3)

(4)

上式中当x1足够大或者t足够长时，右端第二项可以忽略不计，即

(5)

当x1=u1t时，C(x1,t)/C0=0.5。说明浓度C/C0=0.5的横截面以恒定速度u1向前移动。另外，式(6)是以u1t为数学期望、2tD11为方差的正态分布函数[8]，其中，分布函数为：

(6)

在进行被压实缓冲/回填材料(集成膨润土)核素迁移实验中[9]，由于直接观察被压实缓冲/回填材料中核素的浓度变化情形在当前技术条件下是困难的，只能通过从实验装置(见图1)中取样池核素浓度进行分析，故须把变量x1，u1和t都用累积取样液体积V表示，令

(7)

图1 恒定源扩散装置Fig.1 Schematic drawing of the constant-source diffusion test apparatus

(8)

若用变量U计算，所取样本的浓度为：

(9)

基于上述推导，在正态概率纸上描出的U-C/c0关系曲线应呈直线，故在直线段上选取关于(U=0,C/c0=0.5)为中心对称的两点(U10,0.1)，(U90,0.9)，其中U10,U90为C/c0=0.1,0.9时的累积取样量V10,V90所对应的U值，则由

(10)

(11)

式(11)就是计算放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移的水动力弥散系数D11值的一般方法，与弥散系数经验公式法比较，经验公式法局限性强，对不同介质采用不同的经验公式(或经验系数)，经验公式计算弥散系数变化范围大，原因在于利用经验公式进行计算时，式中的经验系数值主要是根据前人所做的试验统计分析得出的，由此得到的结果也带有经验性。另外，根据试验数据来确定多孔介质弥散系数的数值法以及矩法、微分方程解析法等，计算复杂、工作量大，给研究者带来不便。

从式(11)可知，因为U10,U90都与地下水流速度有关，所以水动力弥散系统D11与水流速度u1有关。

3 结论

本文所提出的被压实缓冲/回填材料放射性核素迁移的弥散系数的计算方法是依据概率理论，经过严密数学推理而得到，是合理可行的。与现有的其他方法相比，本文所提出的方法计算更加简便。在应用本方法进行计算时，首先根据恒定源扩散装置，给出实验参数L、Vp的值；接着通过注入体积为Vp源液到样片中直至饱和，并记录起始和终止时刻就可得到T的值；然后通过实验进行取样，并记录下V10、V90的值，再公式(7)的假设条件即可得到U10、U90的值；最后，将上面T、L、Vp、U10、U90的代入公式(11)进行计算即可得到水动力弥散系数的值。

本文所提出的放射性核素迁移水动力弥散系统计算方法可适用于多种放射性核素，只要通过恒定源扩散实验装置能完成放射性核素的扩散实验，就可以对水动力弥散系数进行计算。同时，只要放射性核素扩散实验数据测定准确，利用该计算方法能够得到比较满意的弥散系数计算结果，并且可以用作其它方法的修正，从而比较准确的得到不同放射性核素在不同条件下的弥散系数值和定量地描述放射性核素迁移过程。

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A New Calculation Method of The DiffusionCoefficient of Radionuclide Migration

MA Li-ping1,2

(1. School of Computer Science and Technology， Southwest University of Science and Technology， Mianyang， 621010， China;2. National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Waste and Environmental Security,Southwest University of Science and Technology, Mianyang， 621010， China)

It is very important to study on radionuclide migration in compacted buffer/backfill material. In order to describe and predict the radionuclide migration by the method of mathematical simulation, it is necessary to solve the important parameters of radionuclide migration—diffusion coefficient. Up to now, the main research ways of diffusion coefficient are the empirical formula and experimental. Based on some experimental data of radioactive nuclide migration, the paper calculates the diffusion coefficient of radionuclide migration in compacted buffer/backfill material by applying the theory of probability, discusses the effect of diffusion coefficient and subsurface-flow on the property of radioactive nuclide migration. Finally, steps for the new calculation method of the Diffusion Coefficient are provided.

Radioactive waste disposal; The radionuclide; The nuclide transport; Diffusion coefficient; Normally distributed

2016-06-16

西南科技大学科研基金资助成果(编号：12zx7115)

马立平(1973—)，男，湖北公安人，副教授，博士，现主要从事科学与工程计算方面的科研和教学工作

TL942

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0258-0918(2016)05-0624-04