调硼稀释对AP1000型压水堆一回路裂变产物源项影响研究

朱建平，吕焕文，肖 锋，魏述平，谭 怡，邓理邻

(中国核动力研究设计院核反应堆系统设计技术重点实验室,四川成都610213)

调硼稀释对AP1000型压水堆一回路裂变产物源项影响研究

朱建平，吕焕文，肖 锋，魏述平，谭 怡，邓理邻

(中国核动力研究设计院核反应堆系统设计技术重点实验室,四川成都610213)

为了研究调硼稀释对压水反应堆一回路裂变产物源项的影响，利用一回路源项程序计算了平衡循环正常调硼，前段不调硼，整个过程不调硼三种条件下一回路裂变产物源项。结果表明,调硼稀释对平衡循环前期一回路源项影响不大，而对平衡循环后期一回路源项有较大影响，且不同类型核素受调硼稀释的作用大小也不同。最后为了判断调硼稀释对一回路各核素去除的相对作用，利用了图像法和比值法，结果表明两种方法均能较好表征调硼稀释对各核素的相对作用大小。

压水反应堆；调硼稀释；图像法；比值法

一回路裂变产物源项是进行核电站三废系统设计、事故源项分析和屏蔽设计的重要参考依据之一，同时也是二回路系统、反应堆厂房和辅助厂房中裂变产物的来源。

目前，我国在压水堆一回路裂变产物源项设计计算中采用的主要程序有FCFPA[1]、PROFIP5[2、3]和FIPCO等，并对影响一回路裂变产物源项的因素做了相关研究。景福庭等[4]研究了放射性裂变产物由燃料芯块释放到一回路的影响因素，得出燃料棒中心温度高于1000℃时，燃料棒温度越高，裂变产物的释放份额越大；吕炜枫等[5]采用CPR1000机型设计参数对燃料包壳破损率、包壳破损尺寸和燃耗展开敏感性分析，得出包壳破损尺寸对裂变产物释放的影响较大。

以上研究均是基于燃料棒到一回路的释放，而电站运行过程中一回路裂变产物源项是受诸多因素影响的。本论文通过控制不同时段调硼分析了一回路裂变产物源项的变化，以研究调硼稀释对压水反应堆一回路裂变产物源项去除、迁移、分布的影响，亦为一回路裂变产物源项计算提供相关依据。

1 研究方法

以国内某AP1000压水堆电站模型为研究对象，反应堆平衡循环长度为507天，燃料富集度为4.95%。

(2)

式中：Nw——反应堆冷却剂中核素的原子浓度(原子数/g)；

t——堆芯运行时间(s)；

Nc——堆芯破损燃料棒中的核素总量(原子数)；

λ——核素的衰变常数(1/s)；

ν——核素的逃脱率系数(1/s)；

Mw——反应堆冷却剂质量(g)；

D——调硼排水对冷却剂的稀释率(1/s)；

τ——反应堆冷却剂向安全壳的泄漏率(g/s)；

δ——反应堆冷却剂经蒸汽发生器一次侧向二次侧的泄漏率(g/s)；

QL——净化或下泄质量流量(g/s)；

NVL——容积控制箱液相中核素的原子浓度(原子数/g)；

QP——稳压器喷淋管线中冷却剂的质量流量(g/s)；

NPL——稳压器液相中核素的原子浓度(原子数/g)；

i表示母核，j表示子核。

程序中调硼稀释率D通过下列公式进行计算：

(3)

式中：ΔB——硼移除率(ppm/s)；B0——初始硼浓度(ppm)；DF——净化系统除盐床对核素的去污因子。

为了研究平衡循环过程中调硼对一回路裂变产物源项的影响，本论文比较了正常调硼，平衡循环前段调硼但后段不调硼(247.5天后)，整个平衡循环不调硼三种情况对一回路裂变产物源项的影响。

2 计算结果及分析

2.1 调硼对一回路裂变产物源项的影响

本研究选取了四种较为典型的核素85Kr，133Xe，131I和134Cs进行分析，图1、图2、图3、图4分别为上述四种核素平衡循环期间破损燃料棒中放射性积存量和冷却剂活度浓度变化。

2.1.1 调硼对一回路中85Kr活度的影响

一回路系统中气体去除机制主要有稳压器脱气、调硼稀释，衰变等，对于长半衰期核素85Kr，衰变常数为2.05×10-9s-1，其作用在各时段均可忽略不计。

由图1可知，调硼情况下，一回路冷却剂85Kr活度浓度在平衡循环开始的124天迅速增加，由0Bq/g增加到9.805×103Bq/g，出现这种情况的原因可能是平衡循环开始破损燃料棒中85Kr积存量迅速增加，并以一定速率从破损燃料棒逃逸，逃逸增长率大于脱气、调硼稀释作用之和。随着硼浓度降低，硼移除率增加，调硼稀释率增加，调硼稀释对85Kr的去除作用增强，此外破损燃料棒中85Kr积存量保持平缓，冷却剂中85Kr增长率基本不变，两者导致冷却剂中85Kr逃逸增长速率和去除速率基本相等，冷却剂中85Kr活度浓度达到平衡；此后，随着冷却剂中调硼稀释作用增加，去除速率大于逃逸增长速率，导致冷却剂中85Kr活度浓度逐渐减少，调硼稀释作用在437天后越来越大，85Kr活度浓度由9.213 ×103Bq/g减少到了平衡循环末期的2.368 ×103Bq/g，通过公式(3)计算得到调硼稀释率由342天时的6.92×10-8s-1增加到循环末期的4.48×10-6s-1，远大于Kr-脱气去除率4.02×10-7s-1。

图1 平衡循环破损燃料棒85Kr积存量和一回路比活度变化Fig.1 The Variation of 85Kr Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

对于后段不调硼的情况，前段冷却剂中85Kr活度浓度与正常调硼情况相同，不调硼后85Kr活度浓度以一定速率增加，并在342天时与整个过程不调硼的情况保持一致，这也说明前段不调硼对85Kr活度浓度有一定影响，但影响不大。对于整个循环不调硼的情况，前124天与前两种情况基本一致，差别很小，这是因为平衡循环初期调硼稀释对85Kr去除作用不明显，在衰变可以忽略的情况下，前段85Kr主要通过稳压器脱气去除。此后，其与正常调硼时的85Kr活度浓度差值开始增大，在437天后差值突增，说明124天后调硼开始对一回路85Kr源项产生作用，并在437天后作用越来越明显，两条曲线与横轴围成面积的差值可以用来反映考虑其他去除因素情况下，调硼稀释对冷却剂中85Kr的去除贡献。

2.1.2 调硼对一回路中133Xe活度的影响

对于短半衰期惰性气体核素133Xe(见图2)，平衡循环开始50天左右，正常调硼情况下反应堆冷却剂中133Xe活度浓度迅速增加，达到2.605×106Bq/g，50天后开始达到平衡。这可能是因为破损燃料棒中133Xe积存量的迅速增加，从燃料包壳逃逸的133Xe迅速增加，此外冷却剂中133Xe母核也衰变成133Xe，导致此时133Xe在冷却剂中的增长速率大于稳压器脱气、衰变、调硼稀释作用之和。150天左右后正常调硼情况下133Xe活度浓度相比不调硼情况开始缓慢减少，通过公式(3)计算得到437天时调硼稀释率为1.60×10-7s-1，为133Xe衰变和脱气去除率之和1.98×10-6s-1的0.081倍，所以150天到437天通过调硼稀释对133Xe去除不明显，437天后调硼稀释率迅速增加，到循环末期为4.48×10-6s-1，为133Xe衰变和脱气去除率之和的2.263倍，调硼稀释作用对对133Xe从一回路的去除占主导地位，且稳压器脱气、衰变、调硼稀释作用之和大于133Xe增长速率，133Xe活度浓度值出现迅速减少，由437天时的2.461×106Bq/g减少至循环末期的1.154×106Bq/g。

图2 平衡循环破损燃料棒133Xe积存量和冷却剂比活度变化Fig.2 The Variation of 133Xe Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

对于后段不调硼的情况，前段由于调硼冷却剂中133Xe活度浓度与正常调硼情况相同，不调硼后133Xe活度浓度快速与整个过程调硼情况保持一致并达到平衡，这说明此时冷却剂中的133Xe主要通过衰变和脱气去除，前段调硼对冷却剂中133Xe活度浓度基本无影响；对于整个循环不调硼的情况，前150天与前两种情况差别不大，也进一步说明前段调硼对一回路源项影响不明显，此后达到平衡，说明此情况下冷却剂系统中133Xe增长速率与减少速率保持了平衡。

2.1.3 调硼对一回路中131I和134Cs活度的影响

AP1000压水堆冷却剂系统中131I主要的去除机制有混床净化，衰变，调硼稀释等。

由图3可以看出三种条件下一回路131I活度浓度变化相同：前30天随着破损燃料棒中131I堆芯积存量的增加，一回路131I活度浓度亦迅速增加，50天后两者均开始处于平衡状态。结果表明调硼稀释对131I去除作用不明显，原因可能是系统中的131I主要通过净化和衰变去除，而调硼排的为经过净化的冷却剂，进一步削减了调硼稀释的作用。计算得到本电站模型131I的净化去除率为2.44×10-5s-1，131I衰变常数为9.97×10-7s-1，由131I去污因子假设为10计算得到循环末期最大调硼稀释率为4.48×10-7s-1，仅为净化去除率的0.018倍，由此可以看出系统中131I主要通过净化去除，调硼稀释对能通过混床高效净化去除的阴离子核素作用不大。

图3 平衡循环破损燃料棒131I积存量和冷却剂比活度变化Fig.3 The Variation of 131I Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

与131I不同，134Cs是通过阳床净化，由图4可以看出，前10天三种情况下冷却剂中134Cs活度浓度迅速增加，此后增长速率下降，此时逃逸增长率与由母核衰变而来的增长率之和大于净化，衰变，调硼稀释之和；前247.5天三种情况下冷却剂中134Cs活度浓度基本相同，247.5天后整个过程调硼情况下134Cs活度浓度开始比另外两种情况小，但仍呈现出增加的趋势，说明此时调硼开始对冷却剂系统中134Cs有稀释作用，但作用很小。437天后正常调硼情况下134Cs活度浓度开始减少，由1.240×104Bq/g减少至7.696×103Bq/g。

图4 平衡循环破损燃料棒134Cs积存量和冷却剂比活度变化Fig.4 The Variation of 134Cs Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

一般压水反应堆中阳床的投运时间仅为混床的1/10，由134Cs去污因子为10计算得到连续运行时的阳床等效去污因子为1.1，进而得出134Cs的净化去除率为2.47×10-6s-1，而134Cs的衰变常数为1.067×10-8s-1，仅为净化去除率的0.0043倍，而通过公式(3)计算得到437天时的调硼稀释率为1.45×10-7s-1，仅为净化去除率的0.059倍，循环末期调硼稀释率为4.07×10-6s-1，为净化去除率的1.648倍。由此可以看出平衡循环前437天134Cs主要通过阳床进行去除，437天后调硼稀释作用越来越明显，两者去除作用相当。

2.2 调硼对一回路裂变产物源项影响的表征

2.1中分析了调硼对一回路中85Kr，133Xe，131I和134Cs四种核素的活度的影响，为了更直观本质地反映调硼对一回路系统各核素的相对影响程度，本文利用了两种表征方法，分别为图像法和比值法。

2.2.1 图像法

如2.1.1所述，整个过程不调硼形成的活度曲线和时间轴围成的图像面积与正常调硼形成的活度曲线和时间轴围成的图像面积的相对差值可以较为直观地表示调硼稀释对一回路裂变产物源项的作用，显然可以看出调硼稀释对各核素的相对作用大小顺序为85Kr>133Xe>134Cs>131I。

2.2.2 比值法

为了更本质一般的表达调硼对一回路系统各核素的影响程度，提出了比值法。冷却剂系统中各核素去除的主要途径为净化或脱气，调硼稀释，衰变。由于调硼稀释率的变化，不同时刻对于每种核素去除的最主要途径可能是不同的，表1列出了上述几种核素各种途径的去除率，最后通过比较调硼稀释率在总去除率中的比值来表征调硼稀释对各核素的作用大小(本研究分别选取了342d、437d以及循环末期的调硼稀释率进行比较)。

由表1可知，调硼稀释率占各时段85Kr，133Xe，131I和134Cs四种核素总去除率的比例大小顺序为85Kr>133Xe>134Cs>131I，且越到后期调硼稀释作用所占比例越大，调硼作用越来越大，进一步解释了2.1和2.2.1中的结果，也与图像法得出的直观结论一致。

表1 调硼稀释对各核素源项影响比较分析

3 结论

本论文通过设置平衡循环期间正常调硼，前段不调硼后段调硼，整个过程不调硼三种条件，研究了调硼稀释对压水反应堆一回路源项的影响，通过分析得出如下结论：

(1) 对于较长半衰期的气体核素，前期以稳压器脱气去除为主，后期由脱气和调硼稀释共同作用；而对于较短半衰期气体核素，前期调硼稀释对其去除作用有限，主要通过衰变和脱气作用进行去除，后期调硼稀释作用增强，从系统的去除是调硼稀释、衰变、脱气共同作用的结果；

(2) 对于较短半衰期的卤素，调硼稀释作用有限，原因为其主要通过净化作用去除，且调硼排的为经过净化的冷却剂，作用进一步削减，通过定量分析得出即使在循环末期调硼稀释率也仅只有净化去除率的0.018倍。

(3) 对于较长半衰期的碱金属核素，由于阳床的运行方式导致净化去除率比卤素低，调硼稀释作用削减较小，但作用在平衡循环437d后作用才逐渐增强，到末期与净化作用相当。

(4) 研究提出的图像法和比值法都能较直观本质的反应调硼稀释对各核素的相对作用大小，可以较好反映一回路系统核素的去除，迁移和分布，为电厂运行，设计提供一定的参考依据。

(5) 通过研究也进一步说明在AP1000进行一回路源项计算时，应取整个循环过程的最大值而非循环末期值，这样使得后续设计更具保守性。

致谢

本论文具有较强的工程背景，是在吕焕文，肖锋，魏述平等工作经验丰富的老师的指导下完成的，同时也感谢事故源项与屏蔽设计分析课题组全体同事的支持与帮助。

[1] 付亚茹, 何忠良.反应堆主冷却剂裂变产物源项计算研究[J]. 核电工程与技术, 2008，(1): 44-49.

[2] Claude Leuthrot. Code PROFIP Version 5.0, Calculation of the activity of fission products and actinides in the primary systems of pressurized water reactors. CEA, December 1995.

[3] 张传旭. 秦山核电二期工程反应堆及反应堆冷却剂系统源项计算分析[J].核动力工程，2003,24(S1): 73-77.

[4] 景福庭，陈炳德，杨洪润，等. 放射性裂变产物由燃料芯块释放到一回路的影响因素研究[J].核动力工程，2013,34(2): 79-82.

[5] 吕炜枫，熊军，唐邵华. 破损燃料组件中裂变产物向冷却剂释放量计算[J].核动力工程，2013,34(S2): 23-26.

The Research of Boron Dilution Effection on Fission Products Source Terms

ZHU Jian-ping, LV Huan-wen, XIAO Feng, WEI Shu-ping，TAN Yi, DENG Li-lin

(Science and Technology on Reactor System Design Technology Laboratory, Nuclear Power Institute of China, Chengdu 610213, China)

In order to study the effects of boron dilution on fission products source terms in primary loops of pressurized water reactor, a code was used to calculate the fission products source terms in reactor coolant under condition of normal boron control, no boron control in early stage and no boron control in whole stage during the equilibrium cycle. The results showed that boron dilution had a low impact on source terms in the early stage of the equilibrium cycle but a great influence in later stage. The degree of influence depends on the nuclide type. Finally, this paper used the methods of image and ratio to estimate the relative influence of boron dilution on nuclides removal of primary system coolant, the research demonstrated that both image method and ratio method could well characterize the relative effect of boron dilution on all nuclides.Key words: Pressurized water reactor; Boron dilution; Image method; Ratio method

2015-12-27

朱建平(1987—)，男，湖南湘潭县人，工程师，硕士，现从事源项与屏蔽设计工作

TL7

A

0258-0918(2016)06-0751-06