土壤/沉积物吸附抗生素的机理及影响因素研究进展＊

叶健清，江鑫芊，王子涵，陈晗玥，陶 亮，江锦花

（台州学院 环境工程系，浙江 椒江 318000）

土壤/沉积物吸附抗生素的机理及影响因素研究进展＊

叶健清，江鑫芊，王子涵，陈晗玥，陶 亮，江锦花＊

（台州学院 环境工程系，浙江 椒江 318000）

随着抗生素的滥用，使其环境问题日益严重，吸附是抗生素在土壤或沉积物中的重要环境行为之一，直接影响其在环境中的迁移转化以及对生物体的危害。本文分析了抗生素在土壤或沉积物中的相关吸附机理，分析了pH值、离子强度、有机质等环境因素对吸附的影响，并提出了今后需要深入研究的方向。

综述，土壤/沉积物，吸附，抗生素

抗生素是指由生物作用产生具有抗病原体或其他类型的次级生物代谢产物［1］以及其他人工合成和半合成并且能对生物活细胞产生危害的化学物质。如今临床应用最为广泛的四环素类、氯霉素类、大环内脂类、β-内酰胺类和氨基糖苷类等都是微生物培养液提取物类型抗生素，而喹诺酮类以及磺胺类则是用化学合成或半合成类型的抗生素［2］。在中国抗生素年耗量多达18万吨，而美国的人均使用量却是我国的十分之一［3］。在生物体内大多数抗生素都不能被完全代谢，主要以原形态和经生物转化后的形态经特定方式进入环境中［4-5］。抗生素通过各种途径一旦进入环境中，便会经过物理、化学、生物等作用产生一系列代谢及降解产物，并且会产生更大的环境毒性［6］。抗生素以及其各种类型的代谢和降解产物在环境中一般会保持长时间的活性，不仅会对环境中某些微生物产生抑制作用，在高浓度的情况下，甚至杀死环境中微生物群落，同时有些细菌也会因为抗生素的存在而产生耐药性，对环境产生一系列的毒性效应。

沉积物是环境中污染物的源与汇，同时也是持久性污染物的储存器，污染物会在沉积物中进行迁移与转化［7］，沉积物也是水生生态系统中不可或缺的一部分［8］。一般情况下，有机质在沉积物中具有多种结构（相互交联、多分支），而且含有多种官能团和游离状态的自由基，还可以与多种物质发生阴阳离子交换、表面络合、氢键等作用［9］，沉积物的吸附能力主要受有机质含量的影响［10］。沉积物对环境中污染物具有一系列的迁移转化作用。目前，在国内外报道了不少有关抗生素在环境中的行为和影响研究报告，特别是抗生素与沉积物吸附行为方面的研究［11］，本文重点分析了抗生素在沉积物上的相关吸附机制，并探讨了pH值、离子强度、有机质对吸附的影响，最后提出了该领域需要深入研究的方向，为环境评价提供理论依据。

1 土壤/沉积物对抗生素的吸附机理

土壤和沉积物的组成主要包括各种无机矿物、有机质以及生物体等，它们对环境中的各种污染物的吸附能力特别突出，因此土壤和沉积物一般是污染物的载体和最后归宿。土壤和沉积物对不同抗生素的吸附机理是不同的，主要有离子交换作用、表面络合作用、离子桥接作用以及氢键作用。

1.1 离子交换作用

离子交换作用是指另一种离子取代已被吸附的离子时两种离子间的相互作用，即一种离子被吸附，对应的离子就解吸而产生的离子交换现象，其吸附能力大小一般用阳离子交换容量来衡量。如伊丽丽等［12］研究发现氟喹诺酮类与四环素类抗生素的吸附量主要受土壤阳离子交换容量影响，由此得出阳离子交换作用是氟喹诺酮类与四环素类抗生素的主要吸附机制。

抗生素中的羧基、羟基基团能与沉积物表面的基团进行离子交换作用，如崔皓的研究表明，阳离子交换作用是氟喹诺酮类和四环素类抗生素的吸附形式［13］，也有研究表明土壤无机矿物对于抗生素吸附机理主要是离子交换作用，如Li等人认为环丙沙星在蒙脱石和高岭石上吸附的主要作用是离子交换作用［14-15］为主；Wu经过探讨环丙沙星在蒙脱石表面吸附作用以及在蒙脱石层间的嵌入作用，发现环丙沙星在蒙脱石表面有较高速率常数和初始速率，通过解吸附证明阳离子交换作用是环丙沙星在蒙脱石上吸附的主要影响因素［14］；李靖等人研究发现无机矿物中Ca2+、Mg2+、K+等交换性阳离子较为丰富，可以通过阳离子交换作用吸附带正电的恩诺沙星和氧氟沙星［16］。同时离子交换也与土壤腐殖质有关，Zhang等［17］通过诺氟沙星在腐殖酸上的吸附实验发现主导抗生素在腐殖酸上吸附的主要机制是离子交换。

阳离子交换吸附一般发生在在酸性条件下，赖俊翔［18］等采用批量平衡吸附实验发现在酸性条件下恩诺沙星在红树林沉积物中以阳离子形态存在，这表明阳离子交换作用是恩诺沙星在红树林沉积物中的主要吸附机制；邹星等人［19］通过静态吸附实验发现在强酸条件下蒙脱石对四环素抗生素吸附能力较强，发现阳离子交换作用是四环素类抗生素在蒙脱石表面吸附的主要方式。

1.2 表面络合作用

表面络合作用属于专属吸附作用，其络合形式的本质是把固体表面看作一种聚合酸，表面络合模式常用来描述氧化物颗粒表面的专性吸附行为，与吸附剂与吸附质的结构密切相关，当吸附剂表面存在金属离子、吸附质化合物分子中含有配位体（如羧基、羟基）时，表面络合作用在吸附过程中起重要的作用［20］；王宁［21］等研究发现链霉素的分子功能基团中含有较多的胺基、羟基和醛基，这些基团能与土壤环境中的阴阳离子反应形成络合物，并且使得链霉素分子较为强烈地吸附在土壤上。

磺胺类和四环素类抗生素表面的氨基、羟基和芳香基团等基团也易于被沉积物所吸附，Zhao等人［22］经过红外光谱的剖析获悉，磺胺二甲基嘧啶在针铁矿的吸附主要是其氨基、羟基和芳香基团与针铁矿表面的活性基团通过络合作用而吸附的；四环素类抗生素分子上的羟基，易与土壤表面的金属离子等形成络合物。

另外，表面络合作用也与溶液的酸碱度有关，韩成伟［23］等研讨了土霉素在粘土矿物上的吸附行为及其互相影响机理，发现在中碱性条件下，溶液中的土霉素与Zn2+发生络合作用，当pH=4时，土霉素与Zn2+几乎不再发生络合。由此可知，表面络合作用可能是环丙沙星和诺氟沙星在高pH值条件下的蒙脱石主要吸附作用机制。

当土壤结构一定时，其表面络合作用具有一定的规律性，黄磊［24］等建立了天然石英砂的表面络合模型。相会强等［20］人在对粉煤灰固定重金属离子研究中发现，表面络合作用在较宽的pH值范围内，尤其是在较强的酸性条件下起主要作用；张晶等人从离子强度对复合物吸附泰乐菌素的影响得出，复合物对泰乐菌素的吸附随着离子强度的增加而减小，表明络合作用是泰乐菌素在复合物上的主要吸附机制［25］。

1.3 桥键作用

从价键理论的定义看，桥键是共价键的一种特殊形式，它的形成主要是由于两个原子各自提供了一个满足要求的原子轨道，两个原子轨道的重叠而形成的。离子键桥作用会对抗生素的吸附起到显著的影响，金属离子一般会在沉积物与抗生素之间形成键桥作用来影响抗生素的吸附，如管荷兰等人［26］发现通常在高pH时，金属阳离子（如Ca2+、Mg2+、Cu2+、Al3+和Fe3+）会通过架桥作用与阳离子态或零价态的抗生素吸附；Zhang研究发现，Cd2+在沉积物和四环素之间形成“桥”，可以显著促进四环素在粘土和有机质上的吸附［27］；韩璇等［28］人通过批量平衡实验也发现Cd离子会在磺胺甲噁唑与底泥之间形成键桥来影响吸附。明恋等［29］通过复合体系中黑土对土霉素的吸附实验发现，Cu在土壤和土霉素之间起到了桥接作用，从而增加了吸附量。同时Cu离子会与土霉素离子发生竞争吸附，加入污染物时吸附量最大表明，污染物通过阳离子架桥结合在土壤上。虞敏达等［30］人通过批吸附实验发现溶液中随着氢氧根离子的增加，土壤中Ca2+会与高负电荷的土壤颗粒通过桥键的作用连接起来，导致头孢噻肟吸附能力减弱。

而王朋等［31］通过比较氧氟沙星与磺胺甲噁唑的吸附动力学特征得出这两类抗生素在土壤中的吸附过程机理较为相近，由此推测氧氟沙星可通过桥键作用吸附在蒙脱石表面。另外Gao等［32］通过研究零价态的磺胺甲嘧啶可通过键桥作用吸附到蒙脱石。

1.4 氢键作用

氢键的形成具有一定的灵活性，一般认为是类似于X—H…A这样产生相互作用，则H与A之间的键叫做氢键，这包含两方面的意思：（1）X与H之间已经产生了化学键；（2）X—H可以作为质子供体，为A提供质子［33］，主要有二种形式：（1）中心离子如重金属离子与配体如羧基、羟基、氨基等形成氢键；（2）配体间形成氢键。抗生素分子中富含的羧基、羟基、氨基等可作为配体基团，能与沉积物形成氢键作用而吸附。如宋君等［34］认为海洋沉积物对氧氟沙星的吸附机理主要为氢键吸附作用；徐颖等［35］通过采用经济合作组织的化学品测试准则（OECD Guideline）批量平衡法证实磺胺甲恶唑在沉积物中的吸附过程为自发进行，并且该过程为吸热过程，因此推测其在沉积物中的主要吸附作用力是氢键力；户江涛等［36］人通过振荡平衡法发现氟苯尼考在沉积物上的吸附主要通过氟苯尼考分子中C-O与有机质中羧基和羟基形成氢键。

Wang等人［37］表明环丙沙星是因为其分子上羧基和粘土矿物表面上的氧原子结合形成氢键，使其出现吸附行为；刘玉芳等［38］发现土壤中腐殖质能提供大量π-受体基团的，其中的羟基和羧基与羰基（-CO）上的氧原子形成氢键，促进了离子的吸附。

2 土壤/沉积物吸附抗生素的影响因素

2.1 离子强度的影响

抗生素在沉积物的吸附行为会因为离子强度的增大而降低，吴等［39］认为，在水溶液吸附体系中，离子强度的改变所造成的影响是两方面的，无论是吸附剂还是吸附质，都会不同程度受到离子强度的影响。对于吸附剂，离子强度使双电层的厚度发生了改变，且促进了吸附剂的集聚，从而缩小了孔隙，造成高分子收缩；对于吸附质，离子强度会与吸附质间交换竞争，且电解质离子与吸附质间会形成离子对，造成盐溶效应，改变大分子吸附质的分子大小。陈［40］等发现，离子强度对无机矿物吸附抗生素的影响并不单一，既可以促进，也可以抑制。如，某些一价金属离子并不会促进吸附，反而会抑制离子态或零价态的抗生素的吸附行为。Gu等［41］发现，离子强度会抑制四环素在腐殖酸中的吸附，这可能是由于沉积物表面由于黏土矿物的同晶置换作用、含水氧化物碱性解离、腐殖质功能团中-COOH、-CH2-OH、-OH等的解离的和表面羟基脱氢导致沉积物表面的负电性，从而与的水合K+、Na+离子结合，随着盐度的升高，越来越多的K+、Na+的水合离子占据沉积物表面吸附位点，抑制了四环素在沉积物上的吸附行为，因而使其在沉积物上的吸附减弱［42］。

多价态金属阳离子是影响抗生素的吸附能力的另一个重要因素。在pH值较低时，它们会和阳离子或零价抗生素产生竞争吸附行为，从而抑制了吸附能力；在pH较高时下，在抗生素和固体表面生成共价键，而形成金属离子、抗生素以及吸附介质之间的络合物，从而促进了吸附行为［43］。

2.2pH的影响

随着土壤的类型变化，土壤的组成也有不同，同时土壤pH也随之产生变化，使抗生素和吸附介质的电荷形态发生改变，进而影响了抗生素在土壤上的吸附行为［43］。

目前的研究证明，抗生素在沉积物上的吸附量随着pH值的升高而降低，这主要与抗生素和沉积物所带的电荷状态相关，pH值可通过改变抗生素的电荷状态对吸附产生显著影响。抗生素的存在形式与其所处环境的pH值有关，不同pH下的存在形式不同，可能存在形式有阴、阳离子或中性离子，高鹏等［44］研究发现，在酸性条件下，诺氟沙星和环丙沙星上的氨基与H+结合，呈现阳离子形态，这有利于表面上带负电荷的土壤的吸附，然而，当碱性条件下或强酸性（pH<5）时，其吸附量会相应减小；武庭瑄［18］也发现酸性条件下环丙沙星在土壤上的吸附行为主要是阳离子交换作用，随着H+浓度的升高，其离子形态发生转变，离子交换能力随之变弱，进而降低了吸附能力。

土壤的吸附能力会因为抗生素的形态的改变而不同，因此抗生素的形态在吸附中是十分重要的因素，而pH的变化极有可能导致抗生素的形态变化，从而影响吸附［45］。pKa会影响抗生素在沉积物中的吸附能力，郭丽等人［46］采用OECD Guideline 106批量平衡吸附解吸试验方法研究在环丙沙星的吸附参数先增加，然后随着pH值的增加而降低。当pH值为5时，环丙沙星在两层土壤上的吸附行为最明显；崔皓等研究表明，环丙沙星含有氨基和羧基，分别可以和溶液中的氢离子和氢氧根离子结合，当pH小于pKa1时，环丙沙星分子中的氨基与氢离子结合并且以CIPH2+形式存在，其可以吸附在带负电荷的土壤的表面上［13］。

在强酸条件下，也有利于抗生素的吸附，Chang等［47］的研究发现四环素和土霉素的阳离子形态及其对蒙脱土的吸附与pH值成负相关，说明其吸附机理主要是阳离子交换作用，因此适当的pH对吸附剂吸附目标物质起着关键作用，由于溶液的pH影响物种电离的程度，导致吸附动力学和平衡特征改变［48］。

2.3 有机质的影响

土壤有机质含量对土壤对抗生素的吸附有较大影响。土壤对抗生素的吸附强度因土壤类型的不同有很大的变化［49］，有机物的存在减少了土壤中吸附的抗生素的量。如，Zhang等发现无论黑土、潮土或红壤，诺氟沙星的含量都比天然土壤的含量高得多。去除有机质后，抗生素的吸附点位增加，而没有去除有机质的土壤中大量的负电荷会对抗生素的吸附有副作用。Peng等［50］人研究了在不同土壤中四种土壤和恩氟沙星上的氧吸附表明，有机质含量与土壤吸附抗生素的能力呈正相关。

Chen等人发现，当更多的有机碳吸附到无机矿物上时，形成聚集了更极性官能团的多层有机物覆盖，因此与离子磺胺甲恶唑相比，吸附容量与有机质是正相关的［40］。

另有研究表明，颗粒物的粒径不同，其对抗生素的吸附能力也不同，抗生素在小颗粒物（粒径<1um）上的吸附能力明显强于在大颗粒上。其中粘土矿物由于其具有较大比表面、负电荷结构、阳离子交换特性等特点，对吸附的影响相对较大。此外，腐殖质通过能够改变固相基质的表面特性以及反应的结合位点，从而改变了固相基质对抗生素的吸附行为，腐殖质的存在会降低四环素在黏土矿物中的吸附［51］，liu也研究发现腐殖酸的存在显著降低了蒙脱石对的吸附［52］。

3 展望

由于抗生素的广泛使用，其可以通过多种方式进入自然环境中，严重影响了人类的生活环境。抗生素对环境中的影响是目前世界的一大难题，如何解决抗生素的滥用所带来的污染是当今需重视的一个问题。抗生素在沉积物中的吸附是控制抗生素迁移、转化的关键。因此进一步通过研究pH值、离子强度、有机质等外界因素对抗生素在沉积物上吸附行为的影响。研究其吸附机理，具有重要的现实意义。

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Adsorption Mechanism and Its Affecting Factors of Antibiotics in Soils/Sediments:a Review

YE Jian，JIANG Xinqian，WANG Zihan，CHEN Hanyue，TAO Liang，JIANG Jinhua*

（School of Life Science,Taizhou University,Taizhou 318000,Zhejiang,China）

With the abuse of antibiotics,the environmental problems become serious.Adsorption is one of the important behaviors of antibiotics in soils/sediments, w hich w ill affect their transport and transformation in environment and the fate on organisms.In this paper,the adsorption mechanism of antibiotics in soils/sediments are review ed,and their affecting factors such as pH values,ionic strength and organic matters are analyzed,and then it points out some ideas for further w ork.

review；soils/sediments；adsorption；antibiotics

10.13853/j.cnki.issn.1672-3708.2016.06.005

（责任编辑：耿继祥）

2016-11-01；

2016-11-14

台州市科技局项目（15ny12）。

简介：江锦花（1965-），女，浙江台州人，教授，研究方向：环境污染化学。