燃煤电厂烟气重金属排放与控制研究

易　秋　薛志钢　宋　凯　马京华　杜谨宏　刘　妍

(1.太原理工大学，太原　030024；2.中国环境科学研究院，北京　100012)

燃煤电厂烟气重金属排放与控制研究

易秋1，2薛志钢2宋凯1马京华2杜谨宏2刘妍2

(1.太原理工大学，太原030024；2.中国环境科学研究院，北京100012)

【摘要】本文整理了近几年我国燃煤电厂重金属元素的排放特征实测以及几种重金属元素排放估算量，概述了汞及其他重金属元素的采样分析方法，重点介绍了安大略湿法(OHM)和美国环保署制定的EPA method 29，并分别从大气污染物协同控制及重金属专项控制两个方面对重金属控制方法进行了阐述，得到目前燃煤电厂污控设施均能在降低SO2、NOx、粉尘等常见空气污染物排放的基础上，降低烟气重金属的排放，目前专门控制重金属排放常用的方法是添加固体吸附剂。最后根据我国燃煤电厂烟气重金属排放控制现状并结合国情提出了几点建议，以供有关部门作为参考。

【关键词】燃煤电厂；汞；重金属

中图分类号：X51

文献标识码：码：A

文章编号：号：1673-288X(2015)05-0118-06

Abstract：The measurements of emission characteristics and the estimations of emission quantities of heavy metal elements from Chinese coal-fired power plants in recent years are introduced in this paper. The sampling and analysis methods of mercury and other heavy metal elements，focusing on the Ontario Hydro (OHM) and the US Environmental Protection Agency (EPA) method 29，are demonstrated. The heavy metal control methods including atmospheric pollutants synergetic control technologies and heavy metal special control technologies are also presented in this work. It shows that the current pollution control facilities in coal-fired power plants can reduce not only the emissions of common pollutants，such as SO2，NOx and dust，but also heavy metal elements，and that the current special control method of heavy metal emissions is to add solid adsorbent. Finally，several recommendations，based on the current emission control situations of heavy metals in the flue gas from coal-fired power plants in our country，are made to the relevant policy-making departments in this paper.

Keywords：coal-fired power plant；mercury；heavy metal

作者简介：裴莹莹，硕士，工程师，主要从事节能环保产业方向的研究

通讯作者：冯慧娟，博士，副研究员，主要研究方向为环境经济

引言

煤是一种十分复杂的由多种有机化合物和无机矿物质混合成的固体碳氢燃料，其中包括多种重金属元素。重金属元素的密度大于5g/cm3，主要指生物毒性显著的Hg、Cd、Pb、Cr和类金属As等，以及具有一定毒性的一般重金属，如Zn、Cu、Co、Ni、Sn等。重金属元素及其化合物即使在较低浓度下也具有很大的毒性，且其化学性质稳定，不能被微生物所降解，通常只发生迁徙或在生物体内沉淀，转化成为毒性更大的金属化合物，对生态环境及人体健康造成严重危害。煤燃烧后，许多重金属元素富集在亚微米级颗粒物表面，一部分重金属元素随着烟气排入大气中，一部分随灰渣排入土壤及河流造成污染。燃煤电厂作为较大的重金属元素排放源，研究其排放现状及控制技术具有重要意义。

1我国燃煤电厂烟气重金属排放现状

一些学者对我国部分燃煤电厂烟气重金属元素进行了现场采样分析，但所测重金属元素种类大都较少，并且就全国各省市电厂来说，进行的重金属测试远远不够，表1整理了部分研究者在某些省市实测的的燃煤电厂汞排放数据。

表1　我国部分燃煤电厂汞排放实测数据

目前我国对燃煤电厂汞排放的研究结果显示我国多数燃煤电厂烟气汞排放浓度低于《火电厂大气污染物排放标准》GB13223—2011汞及其化合物标准限值0.03mg/m3( 30μg/m3)。我国学者在研究燃煤电厂汞排放特征的同时，还研究了电厂污控设施对汞的脱除效果[1-8]。研究表明，燃煤电厂污控设施中除尘装置、脱硫装置、脱硝装置的运行均对烟气中汞的去除有一定的作用。

近几年，燃煤电厂烟气中除汞外的其他重金属元素排放研究也逐步得到了重视，表2给出了研究者在我国某些电厂实测的重金属排放数据：

表2　我国燃煤电厂重金属排放实测情况

基于目前已有的燃煤电厂排放因子、分布规律以及重金属释放率、去除率等研究成果，一些学者对全国范围内燃煤电厂烟气重金属排放量做了估算，但相关工作开展的依然较少，并且多集中于对汞排放量的估算。图1中整理了近几年已有的全国燃煤电厂汞排放估算量[14，15]。

图1　我国近年燃煤电厂汞排放量估算

从图1中可以看出，我国在2000年到2008年之间，由于燃煤量的增加使汞排放量不断增加，此后污控技术的提高，汞排放量有减少趋势。有学者[16-22]对全国燃煤大气As、Se、Sb、Pb等重金属排放量进行了估算，虽然近几年我国燃煤电厂煤炭消耗量及重金属元素污控设施去除率发生了一些变化，但其结果依然对后续研究有重要的参考价值，估算量见表3。

表3　我国燃煤电厂As、Se、Sb、Pb排放估算量(t)

2重金属排放测试方法

2.1　汞监测及分析方法

目前国内外燃煤电厂常用烟气汞采样方法主要包括三种方法：安大略湿法(OHM)、连续在线监测法(Hg-CEMS)、吸附管法(30B法)。OHM法是美国试验材料学会(ASTM)的D6784标准方法，该方法流程图如图2所示。

图2　OHM采样装置示意图[23]

采样装置从烟气中等速采样，为防止烟气中汞在取样管中凝结而造成损失，采样管线温度维持在120℃以上。颗粒态汞被石英纤维过滤纸捕获，气态二价汞被前三个吸收瓶(1mol/L KCl)收集，四号瓶(5% HNO3+10% H2O2)和五至七号吸收瓶(4% KMnO4+10% H2SO4)用于将元素汞氧化为离子态汞而被溶解吸收，其中4号吸收瓶还有一个重要的作用，用于去除烟气中的SO2以防止SO2将KMnO4还原影响元素汞的吸收。

连续在线监测法(Hg-CEMS)是美国环保署(EPA)制定的EPA Method 30A，Hg-CEMS是用采样探头连续从烟道内抽取烟气经过探头上装有颗粒物过滤装置，用伴热管线将其通入Hg转换器，且伴热管线温度一般维持在180℃，以保证汞不会凝结。随后将Hg2+还原为Hg0输送到分析仪，测定排放源排放的气态总Hg(即元素汞Hg0与Hg2+之和)以及元素态汞，分析数据直接被传输到数据记录、储存系统[24]。固体吸附管测试法是美国环保署制定的EPA Method 30B[25]，该方法操作原理是将两根固体吸附管装入采样枪前端，把采样枪伸入烟道内，以设定的流量抽取一定体积的烟气，烟气流过装有吸附管的烟枪时，气态汞被吸附管吸附，实现对气态汞的采集。

三种烟气汞检测方法各有优缺点如表4，实测中应按实验需求选取最合适的方法。

表4　汞检测方法优缺点[26，27，28]

所采集的样品分析方法通常有冷蒸汽原子吸收分光光度法(CVAAS)、冷蒸汽原子荧光光谱法(CVAFS)，原子发射光谱法(AES)。前两种方法所分析样品可为固、液、气不同的形态，分析前应使用适当的前处理方法。由于冷原子吸收光谱仪和冷原子荧光光谱仪均只能测元素汞，因此要测定样品中总汞时需先将氧化态汞转化为元素汞。AES法显著特点是可在样品不经过任何预处理的情况下测定不同形态的汞，但该方法未能得到广泛应用。

2.2　其他重金属采样和分析方法

我国目前对于固定污染源重金属采样方法主要参考《固定污染源排气中颗粒物和气态污染物采样方法》(GB/T16157-1996)、《固定源废气监测技术规范》(HJ/T 397-2007) 、《锅炉烟尘测试方法》(GB 5468-91)等其它相关颗粒物采样方法标准。

国际上常用的燃煤电厂烟气重金属采样方法是由美国环保署制定的EPA Method 29[29]，该方法可以测定烟气中Hg、Pb、Cd、Cr、Ni等重金属元素含量。其采样装置示意图如图3所示。

图3　Method 29采样装置示意图

如图3所示，烟气通过一个采样管/过滤器系统，从烟气流中等速采集样品，此过程中，烟气温度控制在120°C左右，紧随其后的是一组处于冰浴中的采样序列—撞击瓶。颗粒态重金属被采样序列的前半部分采集到，气态汞则被采样序列的后半部分采集到，即气态Pb、Cd、Cr、As和Hg2+被前三个撞击瓶采集到(一个空瓶，两个装有HNO3/H2O2溶液)，气态Hg0被后三个撞击瓶采集到(一个空瓶，两个装有KMnO4/H2SO4溶液)。

通过上述方法采集到的样品经过回收、消解后，利用重金属元素分析方法对其进行分析测定。根据EPA Method 29中提到的分析方法，Sb、As、Ba、Co、Cd、Tl、Ba、Cr、Pb等重金属元素的分析可利用电感耦合氩等离子体发射光谱(ICAP)或原子吸收光谱法(AAS)，其中如果需要Sb、As、Cd、Co、Pb、Se和Tl的分析灵敏度比ICAP法更高时，可采用石墨炉原子吸收光谱法(GFAAS)，大多重金属元素还可以使用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)进行分析测定。

3我国燃煤电厂烟气重金属排放控制及趋势分析

3.1　目前烟气重金属排放控制方法

本文对目前燃煤电厂烟气重金属排放控制分别从大气污染物协同控制及重金属专项控制两个方面予以介绍。

3.1.1常规大气污染物控制技术协同控制

协同控制指的是某种污染物减排措施对多种污染物均有减排效果，以下介绍的几种协同控制技术都能使得目前常规大气污染物如粉尘、SO2、NOx、重金属等减排。

(1)洗选煤技术：煤中所含元素极其复杂，降低大气污染物的排放首先应降低煤中污染物含量。洗选煤技术是减少燃煤电厂大气污染物排放的重要环节，该技术可以同时降低粉尘、SO2、NOx、Hg及其他重金属元素等污染物的排放。其对重金属元素的脱除是基于煤粉中有机物与无机物密度不同的一种物理清选技术。王文峰[ 30]等研究发现，物理洗选不但能降低煤中的灰分与硫分，还能不同程度地脱除煤中有害微量元素，通过实验预测可知，洗选煤技术硫分的脱除率大于30%，煤中灰分以及部分有害微量元素脱除率大于50%。曾汉才[31]等也通过实验证明了洗选煤技术可以将多种重金属元素从原煤中脱除。

(2)流化床燃烧技术：流化床燃烧技术具有燃烧效率高、污染物排放少、燃料适应性广等特点。污控方面，该技术的燃烧温度正是脱硫效率最高的区间，通过向炉内加入成本较低的石灰石来进行炉内高效脱硫；同样，由于其低燃烧温度，产生的氮氧化物较少，并且部分重金属元素还未转为气态，对减少重金属元素的排放十分有利。施正伦[32]通过试验研究得出结论：石煤经流化床燃烧后，其中易挥发的Hg、Se大部分将随烟气排出，而不易挥发的其余重金属则大部分残留于灰渣中，且将灰渣经水浸泡后，其水中的重金属含量远低于国家污水排放标准(GB8975-88)，不会对环境造成污染；石煤流化床燃烧烟气中Hg的排放浓度极低。

(3)除尘技术：重金属元素多富集于亚微米级颗粒物，目前除尘技术对电厂烟气中飞灰的清除率高达99.9%以上，因此除尘过程中有效减少了重金属元素的排放。有研究[33]指出织物(布袋)过滤器常用于含重金属成份的飞灰分离，当颗粒度为0.1～10μm范围内时，织物过滤器的效率可达99%。Lesley L Sloss[34]也提到烟气通过除尘器后，只有2%的Cd未被捕获，B和Se挥发性较高，捕集率约为70%～80%。高效除尘器(电除尘器和布袋除尘器)能脱除亚微米颗粒，对于重金属的脱除效果更佳，它可以除掉绝大部分的重金属元素，但对于极小颗粒(0.1～1.5μm)的颗粒收尘率较低。所以，除尘技术对于重金属元素的脱除率低于实际除尘率。

(4)选择性催化还原(SCR)脱硝设施：SCR技术的脱氮率能达到90%以上，对烟气重金属的脱除也能起到辅助作用。王铮[35]的研究表明烟气通过SCR设施后更多的汞转化为易溶于水的Hg2+，有利于下游湿法脱硫系统洗涤除汞。

(5)湿法烟气脱硫技术(FGD)：湿法烟气脱硫技术不但能有效控制电厂烟气SO2的排放，对控制重金属元素排放也有一定作用。根据田贺忠[36]对湿式FGD系统吸收汞的研究可知，在仅增加较低投资成本的情况下，利用湿式FGD(烟气脱硫)系统可脱除烟气中95%以上的氧化汞，同时对系统运行或SO2去除性能影响很小甚至没有影响。

3.1.2重金属元素专项控制

重金属元素专项控制指的是专门控制重金属元素排放的技术，近年来，许多学者对添加固体吸附剂抑制重金属的排放做了大量研究，发现在燃烧过程中添加固体吸附剂对抑制重金属元素的排放效果显著[37，38]。总的来说，吸附剂吸附重金属的机理有两种可能：一是重金属蒸汽在未形成结核前，便与吸附剂发生反应，从而达到捕集重金属的目的；二是重金属蒸汽先在吸附剂表面凝结再与其发生反应而消除重金属[39]。这一吸附过程极其复杂，既包括物理吸附过程也包括化学吸附过程。由于吸附剂本身的物理化学性质差异，对不同重金属的捕获能力也不同。一些学者研究了吸附剂对烟气中多种重金属元素的吸附效果，也有学者只针对某一种重金属元素的吸附进行研究。目前研究较多的固体吸附剂分别有以下几种：

(1)飞灰吸附剂：飞灰是煤燃烧后的副产物，飞灰中未燃尽碳粒具有疏松多孔结构和不规则的外形，其孔结构多以大孔为主，且比表面积较大。由于飞灰的这种结构，使得烟气中重金属元素在灰粒表面凝聚富集；另外，飞灰中的一些矿物质组分也会和重金属元素发生化学反应从而生成其他化合物富集在灰粒表面。通过上述物理化学变化，飞灰即达到吸附作用。许绿丝[40]通过试验不仅证明了飞灰可以吸附脱除烟气中重金属元素，而且还发现影响飞灰吸附效果的因素包括飞灰本身结构、化学组分以及烟温。

(2)活性炭吸附剂：活性炭比表面积大于飞灰，是目前较常用的烟气重金属固体吸附剂。通过活性炭吸附剂脱除烟气中重金属通常用两种方法：一是烟气通过活性炭吸附剂床；二是在烟气中喷入活性炭吸附剂，第二种方法使用较广泛[41]。张鹏宇[42]等人研究了活化处理的活性炭汞吸附性能，得到结论用硫化钠、氯化锌对活性炭活化处理后，能有效提高活性炭的汞吸附量。

(3)钙基吸附剂：钙基类物质是烟气脱硫有效的脱硫剂，由于这类物质可以和某些重金属元素发生反应生成稳定的化合物从而减少烟气中重金属元素的排放，因此近年来钙基类物质被用作重金属元素吸附剂这一特质成为研究热点。张军营[43]通过试验发现固硫剂CaO不仅可以固硫而且对Se的挥发性也有明显的抑制作用，且CaO对煤中Se挥发性的抑制效率与燃烧方式、燃烧温度密切相关。Shengrui Xu[44]研究发现吸附剂为CaO-ZnO时对煤中Se的吸附效果比纯CaO好，并且在试验条件最佳时，这种复合材料对Se的吸附率达95.46%。CaO-ZnO作为高硒煤燃烧时Se的吸附剂极具潜力。陈锦凤[45]利用电石渣、CaCO3、Ca(OH)2和Ca(OH)3作为燃煤钙基固砷剂，通过正交试验得到钙基固砷剂中CaCO3和电石渣的固砷效果最好，当Ca/S为2.0、煤粒径为160～200时，钙基固砷剂具有较好的固砷效果。

(4)矿物吸附剂：目前常用的烟气重金属矿物吸附剂有高岭土、铝土矿、钒土矿、云母、硅石等一系列硅铝钙吸附剂。曾汉才[31]通过试验证明了高岭土吸收烟气重金属是通过物理吸附及化学反应的双重作用进行的。张智慧[46]等人用石灰石、硫酸钙、铝土矿对燃煤重金属排放进行控制，发现三种吸附剂对某些有毒重金属有吸附作用。添加CaO对重金属Pb、Ni的排放有控制作用；CaSO4对Cd、Pb、Co、Cu均有吸附作用；铝土矿对前述5种重金属元素都有吸附作用。且上述结果与刘晶[47]等人得到的实验结果基本相符。姚多喜[48]等人展开了在某煤粉炉无烟煤燃烧过程中加入高岭土吸附剂的实验，计算了高岭土在不同燃烧工况条件下对每种环境有害微量元素的吸附率，得到结果高岭土对多种环境有害微量元素具有不同的吸附作用，总吸附率为11.6%～500%。Chen JC[49]等研究不同条件下Pb、Cd、Cu和Cr的排放情况，发现吸附剂对重金属俘获能力排序为石灰石>水>高岭土>铝氧化物，重金属被吸附量依次为Pb>Cu>Cr>Cd。另外，加入NaCl 和Na2SO4可以提高吸附剂对重金属的吸收能力，而且在燃烧炉中加入比在烟道中加入效果好。

3.2　未来电厂重金属控制趋势

目前，国内燃煤电厂对粉尘、NOx、SO2等常规烟气污染物控制水平与国外电厂控制水平基本相当，但对汞等重金属控制水平还有待提高。为使燃煤机组烟气污染物排放浓度达到燃气机组排放标准，未来应重视提高深度协同脱除PM2.5、SO2、NOx、SO3、重金属等烟气污染物的脱除技术。

湿式电除尘(简称WESP)技术正是能深度脱除复杂污染物的技术。湿式电除尘技术能去除微细的水雾、烟尘以及硫酸根、重金属等污染物，能对脱硫后的污染物综合治理。湿式电除尘脱除粉尘分为荷电、集尘、清灰三个阶段。高压电晕放电后，周围气体被电离，使得粉尘荷电，荷电后的粉尘在电场力的作用下到达集尘板，随液体膜流下而被除去。

WESP可以较好的脱除细微粒子，而重金属多富集在亚微米级颗粒物上，所以WESP高效脱除PM10、PM2.5的同时也能高效脱除重金属。有实测数据证明电厂安装WESP后汞的脱除率增加[50]。莫华[51]等也对某电厂做了测试，结果表明湿式电除尘器对汞的去除率高达60%左右。WESP作为电厂烟气进入烟囱前的最后一道污控措施，对于烟气重金属的排放无疑多了一道防护门。

4结语

我国燃煤电厂重金属元素的排放量较大，越来越多的研究学者意识到控制重金属污染的紧迫性。但目前对于燃煤电厂烟气重金属测试和控制仍有部分问题亟待解决：

(1)目前高校及科研机构对重金属的排放已开展了大量研究，但大多仍停留在实验室基础上，不少研究均基于模拟、估算开展，而基于电厂实际情况在现场实测的研究较少，由于缺乏大量现场实测数据，我国燃煤电厂的重金属排放状况尚需进一步开展实测，并研发实用经济的测试仪器。

(2)燃煤电厂烟气重金属控制方面应加强现有污控设施对大气污染物的协同控制研究，力争找到投资小且除污效率较高的方法。

(3)政策层面，我国已经对燃煤电厂的汞控制提出了要求，而对重金属的控制尚待作出明确的规定。

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The Research of Heavy Metal Emission and Control in Flue Gas from

Coal-fired Power Plants

YI Qiu1，2XUE Zhigang2SONG Kai1MA Jinghua2DU Jinhong2LIU Yan2

(1.Taiyuan University of Technology，TAI Yuan 030024；2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012)

《环境与可持续发展》学术影响因子逼近2.000

位列环境保护部主管期刊第一名

在全国收录环境科学类66种期刊中排位第六名

据知网2014年12月16日发布的《中国学术期刊影响因子年报(自然科学与工程技术(2014版)》，我刊学术影响因子显著大幅度提高。由2011年0.831和2012年1.030，提高到2013年逼近2.000大关，为1.971，名列环境保护部主管期刊第一名。在全国收录环境科学类66种期刊中排位第6名，其中2012年位列全国第18名，2011年第29名，2010年第33名。

项目资助：中国工程院重大咨询项目《“十三五”战略性新兴产业发展规划研究》

引用文献格式：裴莹莹等.京津冀地区环保产业发展战略[J].环境与可持续发展，2015，40(5)：124-128.