一个未开采的铅锌矿周边土壤重金属含量及生态安全评价

张广胜，徐文彬，李俊翔，韦金莲

广东工业大学环境科学与工程学院，广东 广州 510006

一个未开采的铅锌矿周边土壤重金属含量及生态安全评价

张广胜，徐文彬*，李俊翔，韦金莲

广东工业大学环境科学与工程学院，广东 广州 510006

为了解广东省丰顺县尖笔岽铅锌矿周边土壤中重金属含量及其潜在生态风险，采用野外采样及实验室测定分析的方法，以矿山周边4个片区表层土壤（0～20 cm）为研究对象，测定了土壤中Pb、Zn、Cu、Cd、Cr和As含量，分别采用单因子评价、综合指数法评价、Hakanson潜在生态风险评价和健康风险评价以评价土壤的重金属水平和潜在生态风险，结果表明：在目前尚未开采的状况下，该矿区周边土壤已存在一定的重金属污染，4个研究片区大部分土壤样品 Pb（平均值为 106.77 mg·kg-1）、Cd（平均值为0.27 mg·kg-1）、Zn（平均值为55.75 mg·kg-1）质量分数均超过广东省背景值；污染指数显示主要以Pb（极大值4.57）、Cd（极大值2.98）、Zn（极大值1.41）污染为主；综合指数法评价表明老虎隔水稻田片区土壤达到重度污染水平，综合污染指数达到3.47，同时片区土壤达到中度污染水平的土壤样品数目占总样品数的51.02%；而Hakanson潜在生态风险评价表明该矿区潜在生态风险处于低程度，4个片区潜在生态风险指数（RI）均未超过150，平均值为110.67，这与该矿尚未开采，暂受到人类活动影响较小有关，土壤中6种重金属的潜在生态危害性顺序大体为Cd>Pb>As>Cu>Zn>Cr，其中Cd（贡献率达73.65%～79.67%）、Pb（贡献率达10.24%～18.83%）是主要的生态风险贡献因子；健康风险评价也表明该矿区重金属非致癌、致癌风险处于可接受范围内，4个研究片区非致癌风险值及总重金属非致癌风险值之和均小于1，6种重金属3种暴露途径均体现出口腔摄入>皮肤摄入>呼吸摄入，非致癌风险值大小顺序为Pb>As>Cu>Zn>Cd>Cr。综上所述，该拟开采矿区周边土壤受到一定的重金属污染，潜在生态风险处于低程度，健康风险处于可接受范围内，这与开采多年的铅锌矿周边土壤重金属污染情况大不相同，该拟开采铅锌矿在其后续的开采、选矿活动中，应高度重视重金属污染的研究和防治，采取合理措施，防止加剧周边土壤的重金属累积。

铅锌矿；土壤；重金属；评价

矿产资源尤其是有色金属矿的不合理开发是造成土壤重金属污染的最主要原因，目前国内对各地已开采多年的铅锌矿周边土壤重金属污染特征进行了较多的研究和报告，如广西省（李强等，2014）、贵州省（龙家寰等，2014；吴迪等，2013）、云南省（李敬伟等，2014；陆泗进等，2014）、广东省（朱继保等，2005；陈家栋等，2012）、湖南省（兰砥中等，2014；周耀渝等，2012；袁艺宁等，2014）、安徽省（池源，2013）、辽宁省（杜平，2007）等，上述文献均在矿山开采多年甚至是重金属污染较为严重的情况下开展相关研究，而对拟开采或即将开采的铅锌矿周边土壤重金属水平和生态风险研究较少。本文研究对象为广东省丰顺县尖笔岽铅锌矿，为一即将开采的铅锌矿，从矿山生命周期 4个阶段中勘测阶段即开始调查研究其周边各类土壤的重金属污染水平和生态安全，为系统了解由矿山开采所带来的重金属污染提供重要的基础数据具有重要的科学意义。

目前常用的对土壤重金属水平或污染特征的评价方法包括单因子污染指数法、综合指数法、地积累指数法、污染负荷指数法和潜在生态危害指数法等，更进一步的还有：改性灰色聚类法、改进层次分析法、结合模糊数学理论发展的模糊综合评价法、人体健康风险评价方法和基于GIS技术的评价方法等，各种方法具有不同的特点。本文拟采用单因子指数评价（奚旦立和孙裕生，2010）、综合指数法评价（奚旦立和孙裕生，2010）、Hakanson潜在生态风险评价（Hakanson，1980）和健康风险评价（USEPA，1989）等方法对该铅锌矿周边土壤中重金属水平进行分析评价。

1 材料与方法

1.1 土壤样品采集

该铅锌矿为广东省丰顺县尖笔岽铅锌矿，位于丰顺县潘田镇境内。研究区域地貌为丘陵山地，土壤以红壤为主，拟建采矿作业场地及选矿厂附近林地现状植被群落类型为马尾松+五列木-桃金娘-芒萁群落，马尾松、五列木针阔混交林群落，树高约4～6 m，胸径7～10 cm，树龄约5年，林下植被主要是桃金娘、芒萁，植物种类较少，各水稻田片区大部分年种植水稻一茬，小部分梯田荒废。土壤样品采集时，采用GPS定位系统对采样点进行定位，布点方法依据HJ/T 166—2004《土壤环境监测技术规范》“5.2”中的简单随机法进行土壤采样布点。对拟建的采矿作业场地、选矿厂和尾矿库周边4个片区进行土壤采样，样点分布图及详细情况见图 1、表1。每个样点选取10 m×10 m样方，在样方内采用梅花形五点取样法取0～20 cm表层土样，并将5点样品进行四分法混缩后密封袋装0.5 kg，贴好标签。现场采样于2014年7月完成，共采得测试用土壤样品49个。

图1 土壤采样点分布图Fig. 1 Soil sampling distribution

表1 采样点土壤名称及数量Table 1 Name and quantity of soil sampling point

式中，Pi为土壤中第i种重金属污染指数；Ci为土壤中第 i种重金属的实测平均质量分数（mg·kg-1）；Co为第i种重金属的参比值（mg·kg-1）或称为污染起始值，对比GB 15618—1995《土壤环境质量标准》的二级标准（pH<6.5）和广东省土壤重金属平均背景值（国家环境保护局，1993P13），本文采用广东省土壤中对应重金属的平均背景值作为参比值。具体数值见表 2。污染等级按汪雅各（1991）进行划分（表3）。

综合污染指数是在单项污染指数评级的基础上，兼顾单项污染指数平均值和最大值的一种综合评价方法，能够全面反映各污染物对土壤的不同作用，同时又突出高浓度污染物对土壤环境质量的影响，因而可以用来评价每一个测试点的样品重金属综合污染水平。其计算公式为：

1.2 样品处理与分析

将采集到的土壤样品参照HJ/T 166—2004《土壤环境监测技术规范》“8.3”中“制样程序”规定进行处理，即经过风干、除杂、粉碎过筛，细土样品（<100目）保存在密封袋中并放至于干燥器中待用。样品袋上贴上标签，注明样号、采样地点、深度、筛孔等细目。

称取土壤试样2.0 g放置于100 mL锥形瓶中，加入25 mL混合酸（V(硝酸)∶V(高氯酸)=4∶1，即硝酸20 mL，高氯酸5 mL），加盖浸泡过夜（8～12 h），然后在电炉上加热消解，当有大量棕色气体产生时，减少火力，并保持微沸状态，直至棕色气体消失，溶液变清并冒白烟为止，否则应补加5 mL硝酸继续消煮至溶液变清，冷却，用滴定管将试样消解液吸入或滤入（视消解后试样的盐分而定）25 mL容量瓶中，用纯水少量多次洗涤锥形瓶，洗液合并于容量瓶并用水定容至刻度，混匀备用；同时作试剂空白实验（所有玻璃仪器均经硝酸（10%）浸泡24 h以上）。及时釆用原子吸收光谱仪（AAS Z-2000）测定重金属Pb、Zn、Cu、Cd、Cr含量，采用原子荧光光度计（AFS-920）测定As含量。

1.3 数据处理分析

本研究数据处理采用 Microsoft Office Excel 2007软件进行处理，图形采用 Adobe Photoshop 8.0.1软件进行绘制。

1.3.1 土壤环境质量评价

单因子指数法和综合指数法是我国现阶段用于评价土壤重金属污染的常用方法，单因子指数法计算公式如下：

表2 广东省土壤重金属平均背景值及GB 15618—1995《土壤环境质量标准》二级标准限值Table 2 Guangdong province soil average background values of heavy metals and the soil environment quality standard (GB 15618—1995) secondary standard limit mg·kg-1

表3 土壤单因子指数、综合指数评价标准Table 3 Soil single factor index and comprehensive index evaluation standards

1.3.2 土壤潜在生态风险评价

应用 Hakanson潜在生态危害指数法定量划分矿区土壤重金属潜在生态危害的程度，该方法综合考虑了重金属的毒性、生态效应与环境效应，并采用具有可比的、等价属性指数分级法进行评价，定量区分出潜在生态危害程度，已成为目前重金属污染评价中应用广泛的一种方法。所得指数不仅能反映某一特定环境中的每种污染物的影响，而且也能反映多种污染物的综合影响。土壤中重金属的潜在风险参数和潜在生态危害指数法的计算公式如下：

式中，Ei为第 i种重金属的潜在风险参数；Ti为 Hakanson制定的某种重金属的毒性响应参数，Pb、Zn、Cu、Cd、Cr和As的毒性响应参数分别为：5、1、5、30、2和10（Hakanson，1980）；RI为土壤重金属综合污染潜在生态风险指数。潜在生态风险程度具体划分等级（Hakanson，1980）见表4。

表4 潜在生态风险评价结果等级划分Table 4 Potential ecological risk assessment results of classification

1.3.3 土壤环境健康风险评价

根据EPA综合风险信息数据库（IRIS）和国际癌症研究机构（IARC）的相关研究成果，一般认为，只要土壤中有微量的致癌风险物存在，就会对人体健康产生危害。土壤重金属主要通过3种途径进入体内：经口直接摄入、呼吸途径摄入和皮肤直接接触。相关计算公式（Usepa，1992；Lai等，2010；Wu和Zhang，2014）如下：

式中，CDI口腔、CDI吸入和CDI皮肤分别为口腔、吸入和皮肤接触途径的日均暴露量（mg·kg-1·d-1）。由于我国在暴露参数研究方面缺乏基础数据支持，在健康风险评价中一般引用美国的暴露参数，公式中各参数名称及取值可参考表 5（FERREIRA-BAPTISTA L和DE MIGUEL E，2005；谷蕾等，2012）。

表5 健康风险指数法各参数名称及取值Table 5 Health risk index name and values of the parameters

（1）非致癌风险评价：非致癌风险常用非致癌风险指数HQ表示（表6），即HQ=CDI/RfD，RfD为污染物日摄入参考剂量（mg·kg-1·d-1）。对于多污染物暴露途径情形，总非致癌风险可表示为HI=ΣHQ，若HQ或HI<1，则风险较小或可以忽略；若HQ或HI>1，则认为存在非致癌风险。

（2）致癌风险评价：本研究确定的6种目标污染物中，Cd、As具有致癌效应，致癌风险用致癌风险指数 CR表示，计算公式：CR=CDI×SF，SF为各途径（口腔、吸入、皮肤）的致癌风险斜率系数（kg·d·mg-1）。每种途径的致癌风险等于所有致癌污染物通过该途径产生的风险之和，对个体总风险则为所有途径产生风险之和。可接受的致癌风险范围为 10-6～10-4，小于 10-6表示风险不显著，10-6～10-4表示有风险，超过10-4表示有较显著风险（Ferreira-Baptista L和DE MIGUEL E，2005；Bosco等，2005）。

表6 土壤重金属不同暴露途径的RfD和SFTable 6 Heavy metals in the soil of different exposure pathways of RfD and SF

2 结果与讨论

2.1 矿区土壤重金属含量特征

该铅锌矿周围土壤的 pH值和 Pb、Zn、Cu、Cd、Cr和As的平均含量见表7。由表7可知，土壤 pH值范围为：4.05～5.87，土壤整体呈酸性。4个片区中，除了Cd在4个片区部分样品超高，其它重金属含量均值都没有超过《土壤环境质量标准》（GB 15618—1995）二级标准限值。但与广东省土壤重金属平均背景值相比，拟建选矿厂附近林地土壤和矿坑涌水流经的老虎隔水稻田土壤，除Cr、As外，Pb、Zn、Cu、Cd含量均超过该背景值；矿坑涌水流经的上吉村水稻田土壤除Zn、Cu、Cr、As外，Pb、Cd平均含量均超过该背景值；尾矿库下游的君子塘水稻田土壤除Cr外，其他5种重金属平均含量均超过广东省背景值；从4个片区各重金属含量平均值来看，Pb、Cd超标较为严重，Zn也有所超标，Cr、As平均含量未超标，但在部分片区（君子塘水稻田）存在As异常富集现象。对比4个片区，老虎隔水稻田土壤中重金属平均含量除As外，其他重金属平均含量均高于其他3个片区，尤其是 Pb平均含量，这与该片区离矿体最近，背景值含量较高有关，同时也与其灌溉用水取自矿区地表径流及含矿坑涌水汇聚成的溪流有关。对比开采多年的铅锌矿区土壤重金属研究结果，如李静等（2008）对某开采 150多年的铅锌矿周边表层土壤进行研究，其Pb、Zn、Cd和Cu的平均质量分数分别高达12552、839、6.6和151 mg·kg-1；雷鸣等（2008）对湖南省 9个县市采矿区和冶炼区附近的水稻土中重金属进行研究，衡阳水口山铅锌矿区水稻田土壤重金属Zn和Pb污染最为严重，质量分数分别达到3478.89和4731.44 mg·kg-1。本文研究对象是尚未开采的铅锌矿，上述结果有力说明了不合理的采矿、洗选活动会导致周边农业土壤中重金属的累积，加剧矿区周边土壤的重金属污染。

表7 研究的铅锌矿区周边土壤重金属含量Table 7 Lead-zinc mining of surrounding soil heavy metal content

表8 研究的铅锌矿区周边土壤重金属污染指数Table 8 Lead-zinc mining of surrounding soil heavy metal pollution index

2.2 矿区土壤重金属污染评价

2.2.1 土壤环境质量评价

根据土壤中重金属含量及污染物参比值和公式（1）、（2），可得出土壤中Pb、Zn、Cu、Cd、Cr和As的单因子污染指数值和综合污染指数（表8）。由表8可知，所研究区域4个片区土壤均有一定程度的重金属污染，主要以Pb、Cd、Zn污染为主，君子塘水稻田片区土壤样品中As异常富集，可能与当地农业活动所施用畜禽粪便肥料等因素有关（樊霆等，2013；鲁洪娟等，2014）。老虎隔水稻田、君子塘水稻田片区Cu略高于广东省土壤背景值。在6种重金属中，Pb的污染指数范围为1.94～5.01，重度污染样品个数占总数的28.57%；Zn的污染指数范围为 0.55～1.78，轻度污染样品个数占总数的61.22%；Cu的污染指数范围为0.57～1.29，轻度污染样品个数占总数的38.78%；Cd的污染指数范围为 1.60～4.36，中度及以上污染样品个数占总数的85.71%；Cr的污染指数范围为 0.41～0.62，所有土壤样品均未受有 Cr污染；As的污染指数范围为0.14～1.03，轻度污染样品个数占总数的16.33%。在四个调查片区中，综合考虑单项污染指数平均值及单项污染指数最大值后，所研究区域土壤均有重金属复合污染现象，尤以中污染级为主。老虎隔水稻田的综合污染指数达到3.47，其Pb、Cd复合污染相对较为严重。综合指数法评价计算相对较为简单，但显然过于突出极大值对污染的影响，从而使综合污染指数值较高（谷朝君等，2002）。

2.2.2 土壤潜在风险评价

根据公式（3）和（4），得出的研究区域土壤中Pb、Zn、Cu、Cd、Cr和As的潜在风险参数和潜在生态风险指数结果如表9所示。表9表明，土壤中Cd的潜在生态风险参数最高（Ei=89.36），这与其毒性响应系数较高有关（Ti=30），其次是 Pb的潜在生态风险（Ei=22.85），这与Pb在土壤中含量较高有一定的关系，其中在部分土壤样品中 Pb最高含量达到广东省背景值的4.57倍。潜在生态风险参数较低的重金属为Zn、Cr，且Cr在土壤中含量较低，Zn相对Cr较高，但其毒性响应系数较小（Ti=1）。在4个调查片区，土壤中重金属的潜在生态风险参数大体次序为Cd>Pb>As>Cu>Zn>Cr。

表9 研究的铅锌矿区周边土壤重金属的潜在生态风险评价Table 9 The potential ecological risk assessment of heavy metals in the study of lead-zinc mining area surrounding soil

调查的 4个片区潜在生态风险指数均未超过150，平均值为 110.67，可见目前该矿区 4个调查片区土壤受到重金属潜在危害程度较低，这与其尚未开采，受人类活动影响较小有关。焦作煤业集团中马村矿区某煤矿（马守臣，2012）已开采约 60年，农田土壤及植物中Zn、Cr、Cd、Cu和Pb等重金属均有不同程度富集现象，同时综合潜在生态风险指数在矿区洗煤废水排放口处农田土壤中达到239.60，为中等污染水平；云南会泽某铅锌矿（陆泗进等，2014）开采、冶炼历史较长，废弃厂址周边土壤中Pb、As、Cd环境生态污染较严重，综合潜在生态风险指数范围为 58.2～1839.2，而且有61.9%的采样点处于强生态风险程度及以上，其研究区域农田土壤存在很高的生态风险。上述结果进一步表明：矿区土壤重金属随着人类活动的增加，极有可能引起不同程度的重金属污染，从而增加重金属的潜在生态危害，因而有必要在矿产开发利用过程中，采取有效措施，减缓和预防矿区土壤重金属污染。

该铅锌矿周边土壤中Pb、Zn、Cu、Cd、Cr、As在潜在风险评价中的贡献率如图2所示。在上述6种重金属中，Cd在每个片区的贡献率均最大，占73.65%～79.67%，其次是Pb。

图2 土壤中Pb、Zn、Cu、Cd、Cr、As在潜在风险评价中的贡献率Fig. 2 Contribution percentage of Pb, Zn, Cu, Cd, Cr and As to EI in soils

2.2.3 土壤环境健康风险评价

根据公式（5）、（6）、（7）并结合非致癌风险评价、致癌风险评价、表5和表6中参数进行计算，得出的非致癌暴露及致癌暴露风险值见表10，由表10可知，4个研究片区非致癌风险值及总重金属非致癌风险值之和均小于 1，表明不存在非致癌健康风险，目前的存在水平尚不会对人体造成健康危害。3种暴露途径体现出口腔摄入>皮肤摄入>呼吸摄入。4个片区，均以Pb、As非致癌风险值为最大，非致癌风险值大小顺序为 Pb>As>Cu>Zn>Cd>Cr。致癌风险值显示As有一定的致癌风险，但是在可接受范围之内，而Cd致癌风险值则低于致癌风险阈值范围10-6～10-4，表明其致癌风险较低。

表10 非致癌暴露及致癌暴露风险值Table 10 Non carcinogenic exposure and carcinogenic exposure value

3 结论

（1）尖笔岽铅锌矿周边4个片区大部分土壤样品Pb、Zn、Cu、Cd含量均超过广东省土壤重金属平均背景值，除Cd在部分土壤样品中超标外其他5种重金属含量均值都未超过（GB 15618—1995）的二级标准含量限值（pH<6.5），所研究区域，Pb、Cd平均含量超标较为严重，Zn也有所超标，Cr、As平均含量未超标，但在部分片区（君子塘水稻田）存在异常富集现象应引起关注。

（2）单因子评价结果表明，对比广东省土壤重金属平均背景值，矿区周边4个片区土壤均受有一定程度的重金属污染，主要以Pb、Cd、Zn污染为主。综合指数法评价结果表明，研究区域土壤大部分处于中度污染级，部分片区处于重污染级。潜在风险评价结果表明，研究区域土壤受到重金属潜在危害程度较低，土壤中重金属的潜在生态危害性顺序大体为Cd>Pb>As>Cu>Zn>Cr，其中Cd、Pb是主要的生态风险贡献因子。健康风险评价表明，研究区域重金属非致癌、致癌风险均较小，6种重金属非致癌风险值大小顺序为Pb>As>Cu> Zn>Cd>Cr，并注意密切关注As的致癌风险。

（3）该铅锌矿即将开采，目前重金属潜在危害程度较低，非致癌和致癌暴露风险值较低，尚不会对人体造成健康危害，但由于重金属在土壤中的累积性，结合已有开采多年铅锌矿周边土壤中重金属污染程度的研究文献，该铅锌矿在后续的开采、选矿活动中，须高度重视重金属污染防治，防止加剧周边土壤的重金属累积。

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Heavy Metals Pollution and Eco-security Evaluation in the Surrounding Soil of An Untapped Lead-zinc Mining

ZHANG Guangsheng, XU Wenbin*, LI Junxiang, WEI Jinlian
Faculty of Environmental Science and Engineering, GuangDong University of Technology, Guangzhou 510006, China

In order to comprehand the content and potential ecological risk of haavy metals in the surrounding soil of Jianbidong lead-zinc mining in Fengshun Guangdong, adopting the methods of field sampling and laboratory analysis test, regarding four different surface soil areas as analyzing case studies, the heavy metal contents (Pb、Zn、Cu、Cd、Cr、As) of the surrounding surface soil from the lead-zinc mining were determined.The analyzing methodologies include single factor evaluation, Nemerow comprehensive index method, evaluation of Hakanson potential ecological risk assessment and health risk assessment so that to assess the level and potential ecological risk of heavy metals from the soil. The result shows that: under the undeveloped situation of this lead-zinc mining, the soil around the mining area has occourred somewhat pollution of heavy metals, and most of the soil samples with Pb(average of 106.77 mg·kg-1), Cd(average of 0.27 mg·kg-1), Zn(average 55.75 mg·kg-1) from the four research areas were over the background value of Guangdong Province;The polluted index shows Pb(maximum value of 4.57), Cd(maximum value of 2.98), Zn(maximum value of 1.41) pollutions are the most common; Comprehensive index shows polluted degree of the soil of Laohuge paddy field area is the most serious and the value is accounting 3.47. Meanwhile, the number of the soil samples which have medium degree of pollution is equal 51.02% of the number of the whole;While the Hakanson potential ecological risk assessment indicated that the mining potential ecological risk at low level, the four area of potential ecological risk index (RI) was less than 150, the average value was 110.67, probably due to the fact that the mine area were still undeveloped, and influence of human activities is relatively weak,the potential ecological harm order of six kinds of heavy metals in the soil roughly was Cd>Pb>As>Cu>Zn>Cr, Cd (the contribution rate of 73.65%～79.67%) and Pb (the contribution rate of 10.24%～18.83%) were the main contribution of ecological risk factors; Health risk assessment of heavy metals also show that the non cancer, cancer risk is acceptable, four research area of non carcinogenic risk value and total heavy metal non carcinogenic risk and value are all less than 1, six kinds of heavy metals in three routes of exposure are embodied in the oral intake of > the skin intake of > the breath intake of, non carcinogenic risk value the size of the order of Pb>As>Cu>Zn>Cd>Cr. In summary, the fitting soil around the mining areas is sufferred from heavymetals pollution. The potential ecological risk is at a low level. The health risk is within the acceptable range, which is not similar to other recent lead-zinc mining area. In the following function of that area, research and prevention of heavy metal pollution should be paid more attention, and reasonable measures should be taken in order to prevent the intensification of the surrounding soil accumulation of heavy metals.

lead zinc mining; soil; heavy metals; evaluation

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.03.024

X53

A

1674-5906（2015）03-0522-07

张广胜，徐文彬，李俊翔，韦金莲. 一个未开采的铅锌矿周边土壤重金属含量及生态安全评价[J]. 生态环境学报, 2015, 24(3): 522-528.

ZHANG Guangsheng, XU Wenbin, LI Junxiang, WEI Jinlian. Heavy Metals Pollution and Eco-security Evaluation in the Surrounding Soil of An Untapped Lead-zinc Mining [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(3): 522-528.

国家自然科学基金项目（40073034）

张广胜(1983年生)，男，硕士研究生，研究方向为土壤重金属污染与修复。E-mail：185899318@qq.com *通讯作者：E-mail：xuwenbin@gdut.edu.cn

2014-12-01