城市黑臭河涌底泥-微生物燃料电池产电性能及对底泥的修复

杨玥，王健，朱娟平，张太平

华南理工大学环境与能源学院，广东 广州 510006

城市黑臭河涌底泥-微生物燃料电池产电性能及对底泥的修复

杨玥，王健，朱娟平，张太平*

华南理工大学环境与能源学院，广东 广州 510006

微生物燃料电池（microbial fuel cell, MFC）是一种将化学能转化为电能的技术。它可以利用包括河涌与海底的沉积物在内的众多基质来产生电能。在利用微生物燃料电池对沉积物进行修复时，通常采用将阳极埋在水底沉积物中，阴极悬于上覆水中的方式来构建电池。由于上覆水的存在，底泥中的污染物质不仅会被电池修复，也会向上覆水释放，影响底泥和上覆水的整体修复情况。以广州某黑臭河涌底泥为阳极微生物接种源及阳极基质，50 mM·L-1铁氰化钾缓冲溶液为阴极室溶液构建了双室有膜型微生物燃料电池，排除上覆水对微生物燃料电池修复底泥的影响，研究在不同的外接电阻下，MFC的产电性能以及MFC对底泥的修复效果。结果表明：以黑臭河涌底泥为阳极底物能够保持MFC较长时间产电运行（650 h）。构建的电池内阻分别为：1 341.6、1 339.2、1 330.2、1 386.7和1 311.7 Ω。外阻能够对MFC的产电和功率密度输出产生影响：在外接电阻为1 500 Ω时，MFC获得的稳定输出电压最高为0.753 V，最大输出功率为4.94 mW·m-2。在运行中，微生物燃料电池对底泥进行了修复：在外接电阻为1 500 Ω时，有机质去除效果最佳，去除率为7.834%；全磷在外阻100 Ω达到29.98%的最高去除率；铵态氮在外阻100 Ω处达到41.64%的最高去除率；在硝态氮最高去除率则在外接1000 Ω时，为71.52%。这说明了外阻能够影响电池对底泥的修复效果。

微生物燃料电池；黑臭底泥；产电；底泥修复；外阻

城市的迅速发展造就了越来越多的黑臭水体，大量的工业废水，生活废水等等，不经处理排入江河湖泊中，对环境造成了非常严重的影响（张博，2008），有机物和营养盐等会在其中聚集，在一系列变化下会导致黑臭（郭培章和宋群，2003；于玉彬和黄勇，2010）。即使外源污染被切断，沉积物中污染物会向水源释放从而影响水体质量，由此也对河涌黑臭治理带来了一定困难。目前河涌黑臭底泥整治方法主要有物理法，化学法以及生物-生态法。与传统的物理和化学方法相比，生物及微生物修复技术具有下列的优点：大部分污染物可从环境中去除；就地处理操作简便；对周围环境影响较小；生态节能；遗留问题少；使人类直接暴露在污染物下的机会减少（钱嫦萍等，2009）。微生物燃料电池（microbial fuel cell，MFC）是利用微生物细胞中的酶作为生物催化剂，将有机质降解过程中释放的化学能转变为电能的一种技术。黑臭底泥本身含有大量微生物，通过构微生物燃料电池可有效利用底泥中的土著微生物，对底泥中有机物进行降解，同时回收电能（Quan等，2013；Heilmann等，2006；Zhang等，2012；Huang等，2011）。

目前，MFC的主要研究工作集中在：对不同底物的利用，如葡萄糖、苯酚、工业与生产废、垃圾渗滤液等各种可被微生物利用的物质（Luo等，2009；Wen等，2009；Li等，2010；Min等，2005；Feng等，2008）；高产电量和高活性微生物的筛选育种（Xu等，2005）和藻类生产（HyeonJin等，2012）；微生物电池的组装和结构的优化（Logan，2004）；阴阳极结构的选择与修饰（Bong等，2002）；质子交换膜的代替与改进（Tang等，2010）；特定的应用，如生物传感器（Di等，2009），阴极硝化耦合阳极反硝化去除氨氮（Virdis B等，2008；Virdis B等，2011）；沉积物微生物燃料电池（Zhang等，2012；Huang等，2011）及植物-沉积物微生物燃料电池（Zheng等，2012；Helder等，2010）的发展及应用。沉积物微生物燃料电池（Sediment Microbial Fuel Cell, SMFC）是一种利用沉积物中的有机质来产电的一种电池，它的工作原理与微生物燃料电池类似。SMFC的结构较为简单，一般阳极被埋在水底沉积物中，阴极则悬于上方的水中。其强化了微生物的作用，对底泥和上覆水均有一定的修复效果。

在利用沉积物--微生物燃料电池对底泥进行微生物修复时，由于上覆水的存在，底泥中的污染物质会向上覆水释放。底泥的整体污染物质去除率会因为上覆水的影响有所增加，在一定程度上夸大了电池对于底泥本身的修复效果。本文以广州某河涌黑臭底泥为阳极基质构建一种双室型微生物燃料电池，研究在不同外接电阻下，MFC的产电性能以及排除上覆水影响后，MFC对底泥的修复效果。本文旨在为黑臭底泥的修复提供一种可行方法，并对MFC应用于黑臭河涌底泥修复的效果作出一些分析，为黑臭河涌底泥修复方法的选择提供一些参考价值。

1 材料与方法

1.1 微生物燃料电池的构建

双室MFC反应器由有机玻璃制成，为直径10 cm、高10 cm的圆形容器；由阳极室和阴极室2部分构成，上端开口，配有盖子可以密封；两室有效容积均为500 mL。电极材料均为8 cm×5 cm×0.2 cm的活性碳纤维毡，为了增加其表面的亲水性和生物吸附性，在使用之前需对其进行预处理和改性，具体处理方法如下（Zhu等，2011）：用丙酮浸泡碳毡3 h，然后用去离子水清洗3～5遍，之后将其用去离子水浸泡、煮沸3 h（需每隔0.5 h换水一次），烘干备用；将丙酮预处理过的碳纤维毡放入烧杯中，用浓硝酸浸泡5 h后，用去离子水洗涤至中性，然后置于120 ℃烘箱中烘干备用。质子交换膜购于浙江某环保有限责任公司。电极均由钛丝引出，然后采用鳄鱼夹导线连接钛丝和外接电阻，形成闭合回路。将阳极室用盖子密封，盖子上钻有一出口，外接真空气体采样袋以收集系统产生的气体。启动成功后，以广州某黑臭河涌底泥500 mL为阳极基质，50 mM·L-1K3[Fe(CN)6] 缓冲溶液500 mL为阴极溶液运行。外接电阻分别设置为：100、500、1000、1500、2000 Ω，以及一个不接电阻的开路对照组。

1.2 底泥

本次研究采用的菌种来源是自然界的混合菌，来源于黑臭河道淤积底泥，底泥采于广州市车陂涌某段河段，采回后在实验室内静置沉淀24 h弃去上清液。种泥本身黑亮并伴有强烈的腐臭味，富含微生物，未经预培养便直接用作微生物源。

1.3 接种及启动

MFC的启动和运行采用序批式培养方法。接种物为采集的黑臭河涌底泥，培养液为1 g·L-1的葡萄糖营养液，成分为（Logan，2007）：982.5 mL 50 mM·L-1磷酸盐缓冲液（Phosphate Buffered Saline，PBS ， 4.576 g·L-1Na2HPO4、 2.452 g·L-1NaH2PO4·H2O、0.31 g·L-1NH4Cl、0.13 g·L-1KCl），5 mL维他命溶液，12.5 mL矿物质溶液（每升含1 g NaCl、0.025 g Na2WO4·2 H2O、0.025 g Na2MoO4、3 g MgSO4、0.01 g AlK(SO4)2·12 H2O、0.13 g ZnCl2、0.5 g MnSO4·H2O、0.1 g FeSO4·7H2O、0.01 g CuSO4·5H2O、0.1 g CaCl2·2H2O、0.1 g CoCl2·6 H2O、0.024 g NiCl2·6H2O、1.5 g NTA、0.01 g H3BO3）、1 g葡萄糖。启动方法是：将500 mL混合液（接种物和培养液体积比为3∶2）接种MFC阳极室，阴极室加入500 mL 50 mM·L-1的铁氰化钾缓冲液，两室之间用离子交换膜隔开，然后外接1000 Ω电阻。当电压下降至大约50 mV时，认为一个周期结束，更换营养液与阴极室缓冲液，维持燃料电池的运行。当电压输出出现至少重复2次周期，则认为其处于稳定运行。电池的整个启动及运行的过程都在室外自然条件下进行，所有处理和实验操作在室温条件下进行。

1.4 分析与测定方法

电化学特性测定与计算：本研究用数据采集器Keithley 2700对系统的电压U进行直接的采集与监测，每隔180 s采集一次数据。电流I通过欧姆定律I=U/Rex进行计算。I为电流，U为电压，Rex为外接电阻。功率密度 P=IU/A，A为阳极投影面积(m2)；内阻通过极化曲线进行估算。

MFC极化曲线采用稳定放电法测定。首先将外电阻断开，形成开路，测定此时的开路电压，之后接入电阻，并测定阻值从90 KΩ依次减小直至100Ω的稳定电压值。根据所得电压值计算电流（或电流密度），从而绘制极化曲线。

底泥指标测定：待一个周期结束后，从阳极室中取出底泥测定指标，底泥中各项指标的测定主要参考《土壤农业化学分析方法》（鲁如坤，2000）。

2 结果与讨论

2.1 产电性能

待电池启动成功后，连接不同的电阻进行试验。运行期的电压变化曲线如图1所示。在外接不同电阻的情况下，电池运行了约 650 h。运行开始时由于阴阳极的电势差会有一个初始电压值，经过一段时间后会达到最高电压并维持约150～200 h的高电压，随着反应进行，底泥中的有机质与阴极室电子受体被逐渐消耗，电压会慢慢的降低。电池的电压在一个运行周期内呈现大趋势上的上升、平稳和下降3个阶段。在其中某一段时间内电压的反复升高与降低可能与室外昼夜温度变化有关，因为温度会影响到微生物的活性和生化反应速率，导致电压的变化（Hong等，2009）。

图1 运行期电压变化曲线Fig. 1 Voltage curves in run-time

电池的极化曲线及功率密度如图2所示。本研究所测极化曲线大致可分为3个部分（Logan等，2006）：活化极化区、欧姆极化区、浓差极化区。在欧姆极化区内反应器的输出功率达到最大，此时极化曲线呈线性关系，通过拟合直线斜率可得内阻，分别为：1341.6 Ω（外接电阻100 Ω）、1339.2Ω（外接电阻500 Ω）、1330.2 Ω（外接电阻1000 Ω）、1386.7 Ω（外接电阻1500 Ω）、1311.7 Ω（外接电阻2000 Ω）。得到的内阻相差不大，这是因为电池的构建、使用材料及运行条件均相同。在电池运行时，连接的外阻与内阻相当时电池的产电性能最佳，此时电池具有最大的功率密度（陈青等，2011）。在外阻1500 Ω处时，外阻与所测的的内阻相差最小，内外阻接近相当的程度，电池的在外接电阻1500 Ω达到最大，为4.94 mW·m-2，获得的稳定输出电压最高为 0.753 V。外接电阻由小到大所对应最大功率密度分别为：3.77、4.06、4.52、4.94和4.21 mW·m-2。

图2 极化曲线（a）与功率密度（b）图Fig. 2 Polarization curves (a) and Power density (b)

2.2 对底泥的修复效果

微生物燃料电池的阳极生物膜以底泥中的有机物为碳源进行产电，会发生一系列物质与能量的变化，主要的反应如下：C6H12O6+6 H2O→6 CO2+24 e-+24 H+。随着电池的运行，底泥中原有的物质含量也会有相应的变化。本研究采用有机质、全磷、铵态氮和硝态氮这4个指标来表征各处理组和开路对照组对底泥的修复效果，待电池一个运行周期结束后，取出阳极室内底泥进行测定。图 3为电池运行一个周期之后底泥中各物质含量的变化。在图3中，各处理组分别按外接电阻从100 Ω到2000 Ω的顺序，用组1到组5代替，对照组用组6代替。

由图3(a)可以看出，经过一个运行周期之后，各处理组包括对照组，有机质含量均有降低，即微生物对有机质进行了降解。在对照组中，底泥本身有大量微生物存在，能自发对有机质进行降解。相对于开路的对照组，各处理组由于外阻和电极的存在，电子更容易从阳极到达阴极，为了维持阳极的产电过程需要降解更多的有机质来为产电菌提供更多的能源和大量电子，故相较于对照组能降解更多有机质。结果表明在外阻1500 Ω时，有机质去除率最大，为7.834%；对照组的有机质去除率则为3.084%。

由图3(b)可见，各处理组中全磷含量均有降低。微生物除磷可通过2条途径实现：①因微生物生长而将磷转化成细胞物质：在微生物在分解有机物质的同时，需要吸收一部分磷，以满足其生长繁殖的需要②磷在生物体体内的过量积累：微生物通过分解不溶性的磷酸盐，将磷以聚磷酸盐的形式储存在体内；或通过呼吸作用放出CO2和质子降低环境pH值，从而引起或增加周围环境中磷酸盐的溶解，然后再对这些溶解出来的无机磷酸盐进行过量吸收，在细胞内贮藏大量的无机磷酸盐（张兆君，2012；李程亮，2011）。一方面，外阻的存在使得阴阳极间电子传递更为顺畅，促进阳极微生物对有机质分解，从而增加阳极生物膜对底泥中磷的吸收以满足其自身需求，将部分磷转化为细胞物质而去除。另一方面，阳极生物膜分解有机质产生了大量CO2和质子，引起阳极周围环境改变，增加磷酸盐的溶解，再将其过量吸收储存在阳极生物膜内，达到将磷从底泥中去除的目的。全磷在外阻100 Ω达到29.98%的最高去除率。外阻100 Ω时电池功率密度较低，质子传递到阴极较少，阳极室残存的较多质子帮助溶解出无机磷酸盐，促进阳极微生物对无机磷酸盐的大量贮存，达到较高的去除效果。

图3 各电池中底泥指标含量的变化Fig. 3 The changes of concentrations of sediment index in MFCs

图3(c)显示铵态氮含量均有降低，在外阻100 Ω处达到41.64%的最高去除率，铵态氮可作为电子供体在阳极室被生物膜氧化（He等，2009）而去除，且低电阻下生物膜能加速微生物对铵态氮的消耗，导致铵态氮最高去除率出现在外阻 100 Ω处。图3(d)表明硝态氮最高去除率则在外接1000 Ω处，为71.52%。由于阳极室的厌氧环境，需要大量氧的硝化作用被大大压制，有利于反硝化作用对硝酸盐的去除（李程亮，2011）。但底泥中的硝酸盐也会成为阳极潜在的电子竞争体，在厌氧条件下很难仅仅只通过氧化作用去除硝酸盐，需要额外添加其他易降解有机物作为电子供体通过还原作用去除，因此，在限定电子供体数量的条件下，硝酸盐将会与MFC阳极竞争来自共基质碳源的电子，降低MFC的效率。为了保证系统电子的提供，有机质和铵态氮均可作为电子供体会被氧化，供给大量电子以去除硝态氮。不过铵态氮和硝态氮的整体去除率也会受到电子传递速率的影响（Delina等，2010）。

就对照组而言，各项指标均有所降低，这是由于底泥本身富含微生物，在自然条件下就能自发的对底泥中污染物进行降解。相对于对照组，各个处理组各个指标下降均大于对照组，说明电极和外接电阻提高了微生物燃料电池产电过程对底泥中污染物的去除。

3 结论

（1）以黑臭底泥为阳极基质的双室型燃料电池连接不同的外阻时，内阻大小相差不大，分别为：1341.6 Ω（外阻100 Ω）、1339.2 Ω（外阻500 Ω）、1330.2 Ω（外阻1000 Ω）、1386.7 Ω（外阻1500 Ω）、1311.7 Ω（外阻2000 Ω），电池内阻主要由电池的构建、使用材料和基质决定。

（2）外阻大小能够影响电池的产电性能。连接的外阻与内阻相当时电池的产电性能最佳，运行一个周期内功率密度最高可达到4.94 mW·m-2（外阻1500 Ω处），在最大功率密度处，内阻为1386.7 Ω。

（3）改变外阻大小能够影响底泥中的物质降解。运行650 h后，有机质去除率在外接电阻1500Ω处达到最高，为7.834%；全磷在外阻100 Ω达到29.98%的最高去除率；铵态氮在外阻100 Ω处达到41.64%的最高去除率；在硝态氮最高去除率则在外接1000 Ω时，为71.52%。

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Electricity Generation by Urban Black Smelly River Sediment-MFC and the Effect on Sediment Remediation

YANG Yue, WANG Jian, ZHU Juanping, ZHANG Taiping*
College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China

The microbial fuel cell (MFC) has been demonstrated to be a promising method for converting chemical energy into electrical energy. It can take advantage of many substrates to producing electricity, including sediments in river and sea. When MFC was used in sediment remediation, anode was usually buried in the bottom sediments and cathode suspended in overlying water. As a result of the existence of overlying water, pollutants in sediment not just repaired by MFC, it would also release into water and influenced the overall remediation of sediment and water. Here, we show the concept of a PEM MFC that occurs in separate anode and cathode chambers, with black smelly sediment as the anode microbial inoculum and fuel, 50 mM·L-1K3[Fe(CN)6] as cathode buffer solution. MFCs ran under different external resistances, and the results included the electric producing of microbial fuel cells and degraded effects of sediment, excluding the influence of overlying water. The results showed that using black smelly sediment as anodic substrate could support the MFC for long-term operation (650 h). Internal resistances of battery were 1 341.6, 1 339.2, 1 330.2, 1 386.7 and 1 311.7 Ω. External resistances impacted the electricity generation and power density output. A stable highest voltage output of 0. 753 V appeared at the external resistor 1 000 Ω and a highest power density of 4.94 mW·m-2were obtain at the external resistor 1 500 Ω. During the run time, black smelly sediment had repaired by MFC: the reduction of organic content in sediment was 7.834%. Highest reductions of total-P, ammonium nitrogen and nitrate nitrogen were 29.98%, 41.64% and 71.52%. They were appeared at the external resistor 100 Ω, 100 Ω and 1 000 Ω, respectively. This illustrated that the external resistance can affect the remediation of sediment in MFC.

microbial fuel cell; black smelly sediment; electricity generation; sediment remediation; external resistances

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.03.014

X703

A

1674-5906（2015）03-0463-06

杨玥，王健，朱娟平，张太平. 城市黑臭河涌底泥-微生物燃料电池产电性能及对底泥的修复[J]. 生态环境学报, 2015, 24(3): 463-468.

YANG Yue, WANG Jian, ZHU Juanping, ZHANG Taiping. Electricity Generation by Urban Black Smelly River Sediment-MFC and the Effect on Sediment Remediation [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(3): 463-468.

亚热带建筑科学国家重点实验室开放课题（2010KB22）；广州市科技计划项目（2014J4100020）

杨玥（1991年生），女（侗族），硕士研究生，研究方向为生态工程与环境修复。Email: yyjelly@163.com *通信作者：张太平，E-mail: lckzhang@scut.edu.cn

2015-01-25