珠江三角洲大气排放源清单与时空分配模型建立

杨柳林，曾武涛，张永波，刘乙敏，廖程浩，甘云霞，邓雪娇（.广东省环境科学研究院，广东 广州50045；.中国气象局广州热带海洋气象研究所，广东 广州 50080）

珠江三角洲大气排放源清单与时空分配模型建立

杨柳林1*，曾武涛1，张永波1，刘乙敏1，廖程浩1，甘云霞1，邓雪娇2（1.广东省环境科学研究院，广东 广州510045；2.中国气象局广州热带海洋气象研究所，广东 广州 510080）

收集整理2012年珠江三角洲地区（简称“珠江三角洲”）各种大气人为源及天然源基础活动数据，以排放因子法“自下而上”为主计算多污染物排放量，并建立本地化污染物空间分配方案及基于行业排污特征的时间分配谱，构建了具备时空分布属性的区域性网格化大气源排放清单.清单结果显示，2012年珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放总量分别为55.2万t、102.9万t、349.2万t、95.2万t、38.5万t、153.9万t和17.7万t. 固定燃烧源是珠江三角洲SO2和NOx的最大排放贡献源，其中电厂和锅炉分别贡献了35.0%和41.8%的SO2排放，以及28.2%和16.2%的NOx排放；VOCs的最大贡献源是过程源，其中家具制造、石油精炼、油气码头排放量总和占比为52.4%；扬尘源是颗粒物的主要来源之一，对PM2.5的排放贡献达42.3%；NH3的主要排放源为畜禽养殖和化肥施用源，两者排放量占比分别为50.7%和26.8%.珠江三角洲大气污染物空间与时间分布结果显示，高排放污染源主要集中于“东莞-广州-佛山”一带，呈半环带状结构分布；白天时段（9:00～20:00）的排放强度明显高于夜晚时段（21:00～次日8:00）；夏秋季节（4～10月）的排放强度略高于冬春季节（11月～次年3月）.

区域大气源；排放清单；人为源；天然源；时空分配；珠江三角洲

大气污染物排放清单是透析区域、城市、区县等各种地理或行政管理区界范围内大气污染源排放结构及排放水平的重要基础，具备时空分布属性的动态源清单是实现模拟源排放变化引致大气环境质量改变的空气质量模型模拟功能的最基本输入要素.随着我国区域性复合型大气污染的日趋严重［1］，各地近年陆续出台了针对各种排污行业、多种大气污染物的防控措施，对本地大气污染物排放清单的研究已受到了各级决策和科研部门的高度重视.在借鉴欧美编制大气排放源清单的研究经验和成果积累的基础上，我国学者于20世纪80年代末开始了有关的源清单研究工作，从最初的着眼于NOx、PM10、VOCs等单污染物的排放总体情况［2-4］，到近年的关注常规污染物以及对臭氧和灰霾具有重要贡献的前体污染物的多污染物清单编制［5］，从覆盖亚洲、全国层面的排放状况分析［6-9］，到区域、省以及城市级别的本地排放特征研究［10-13］，我国学者相继在不同的关注范畴内开展了有针对性的大气污染物排放清单的研究工作.

早期的区域大气污染物排放清单研究主要在收集环境统计、各类统计年鉴等行业性统计数据的基础上，采用“自上而下”的估算方法，对研究范围内的地区污染物排放总量进行推算.由于受限于精细排放数据的可获取性，以往的研究多侧重于在借鉴欧美排放清单编制体系的方法、参数基础上提出适用本地的估算方法及相应排放因子，清单的结果也多以年排放总量的形式对各类型排污行业加以分析.随着我国大气污染控制策略由单一污染物控制步向多污染物协同控制、由着眼于排放总量的目标控制转向大气环境质量改善的目标控制，基于多污染物动态时空变化的网格化大气源排放清单编制，成为了利用空气质量模拟工具研究各种改善空气质量举措效果的重要基础性工作.环境保护部于2014年先后发布了《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南（试行）》等8项有关大气源排放清单的编制技术指南［14-21］，首次以官方指南的方式统一了我国大气污染物排放清单的编制体系和技术方法.研究机构因此可以将清单研究的重点由借鉴欧美方法的本地实验转向对清单构建所要求的各类型精细级别的基础数据的实验和积累入库工作中去.本文以珠江三角洲为研究对象，对近年珠江三角洲开展污染源普查、制定珠江三角洲清洁空气行动计划、工业锅炉整治、机动车污染总量减排、重点行业VOCs综合整治等一系列区域性大气污染防治政策措施所开展的锅炉、机动车、重点VOCs工业行业等基础性调查所积累的活动数据进行整合利用，重点开展大气排放源的空间分配模式和排放时间特征的研究，构建以2012年为基准年，包含SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3等污染物，同时具备与空气质量模型工具高效衔接的基础网格化排放清单，以期为珠江三角洲地区以改善空气质量为目标的大气污染联防联控研究提供科学基础.

1 方法与材料

1.1 排放源分类

参考国民经济行业分类体系［22］，并结合近年来我国和广东省在大气污染防治领域分类治理的准则，将排放源分为固定燃烧源、过程源、道路移动源、非道路移动源、扬尘源、生活源、农业源、天然源等八大类，前七类为人为源.固定燃烧源包括火电厂、锅炉、窑炉等；过程源是指国民经济第二产业和第三产业部分生产过程中非化石燃料燃烧产生大气污染物的污染源；非道路移动源包括内河船舶、飞机和铁路机车等；扬尘源分为道路扬尘、建筑扬尘和堆场扬尘等；农业源包括农业机械、生物质燃烧、农药使用、化肥施用和畜禽养殖等.

1.2 估算方法

1.2.1 人为源 人为源采用基于活动水平和排放因子的“自下而上”的方法进行区域大气污染源排放量（E）测算，基本的计算公式如下:

式中:A为排放源活动水平，如燃料消耗量、产品产量、溶剂使用量、车辆保有量等；EF为排放因子；η为污染源末端治理设施的污染物去除效率；i为污染物种类； j为城市区域； k为污染源种类； m为燃料或原料类型； n为污染控制设施.

其中，SO2排放量采用物料衡算法，估算公式可进一步表达如下:

式中:ESO2为SO2排放总量；M为燃料消耗量；S为平均硫分；α为SO2释放系数，燃煤设备取1.7，燃油设备取2.0； η为综合脱硫效率.

1.2.2 天然源 天然源采用MEGAN模型（The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature）进行VOCs排放量估算.MEGAN模型的算法可以简单地用以下公式表示［23-25］:

式中:E是排放量，mg/（m2·h）；ε是标准状态下的净排放因子，mg/（m2·h），本研究标准排放因子参考文献［24］结果；γ是环境修正因子；ρ是化学修正因子.

1.3 参数确定

由于各类人为污染源在活动方式、生产工艺、燃料类型、排放方式等方面存在差异，因此，本研究通过调查并分析不同污染源的活动水平和末端处理工艺及去除率，然后利用实验测试或国内外相关研究确定不同污染物的排放因子，计算其大气污染物排放.

1.3.1 燃料消耗 对于火电厂、锅炉、民用燃烧、农业机械、内河船舶等基于化石燃料消耗估算排放量的污染源，NOx、PM10、PM2.5、VOCs和CO的排放因子主要来自实验测试（内河船舶）以及国内相关文献中的排放因子，详细的排放因子见表1.

表1 化石燃料燃烧排放因子Table 1 Emission factors of fuel combustion sources

续表1

续表1

火电厂机组的活动水平来自总量减排核算，基本信息包括:机组名称和地址、中心经纬度坐标、装机容量、发电量、供热量、锅炉类型、燃料类型、燃料消耗量、燃料含硫率、燃煤干燥无灰基挥发分、脱硫率、脱硝率等.从区域范围来看，火电燃煤量占全社会燃煤量69.2%，燃煤平均含硫率0.74%，平均脱硫率64.8%，平均脱硝率41.0%，PM10和PM2.5在不同除尘方式下的去除效率采用国家推荐值［16-17］.锅炉包含工业行业锅炉与非工业行业锅炉（农林牧渔业、教育业、卫生机构、住宿业等），其活动数据来源于锅炉排放治理工作台账、锅炉备案登记数据库等近年相关管理部门的最新数据更新资料，包含主要项目有:企业名称、企业地址、所属城市、中心经纬度坐标、所属行业、锅炉类型、锅炉编号、额定出力、燃料类型、燃料消耗量、燃烧方式、年使用时间、燃料含硫率、污染物去除效率等.珠江三角洲锅炉平均脱硫率为46.2%，脱硝措施安装率很低，对缺少脱硝措施的锅炉，其脱硝率设为0.对缺少燃料消耗量的锅炉，采用每吨蒸汽平均燃料消耗量和使用时间进行估算，具体见表2.

表2 珠江三角洲锅炉产生单位蒸汽平均燃料消耗Table 2 Average fuel consumption per unit steam production from boilers in PRD region

参照国家农业机械化管理制度［28］，将涉及燃料消耗的农业机械化作业过程分为农田作业、农田排灌、农田基本建设、畜牧业生产、农产品初加工、农业生产运输和其他过程.各城市农业机械作业量通过调查广东统计年鉴［29］获取，各机械作业平均油耗通过调查计算取平均值，见表3.

表3 珠江三角洲农业机械作业过程平均能源消耗Table 3 Average fuel consumption of agricultural machinery operation process in PRD region

1.3.2 过程源 过程源活动水平数据主要是产品产量和原料使用量，通过环统、总量减排核算、企业调查、政府部门调研、统计年鉴［29-34］、和文献引用［35］等途径获取.过程源PM10和PM2.5排放因子采用国家推荐值［16-17］.VOCs排放因子则在文献调研［15，36-40］的基础上，重点对珠江三角洲皮鞋制造、木质家具制造、集装箱制造和船舶制造等近年开展了本地排放测试的行业进行了排放因子的数据统计和总结，具体排放因子见表4.

表4 表面涂装行业VOCs排放因子Table 4 The VOCs mission factors of surface coating industry

1.3.3 道路移动源 珠江三角洲范围较大，区域内道路上行驶的车辆绝大部分为珠江三角洲各市的车辆，区域外的车辆只占很小部分，因此本研究采用年均行驶里程方法进行机动车排放量计算，公式如下:

式中:Mi为某车辆类型的年平均行驶里程，km；Vi为某车辆类型的保有量，辆；EFi为某车辆类型的排放因子，g/（km·辆）.

利用COPERT模型对珠江三角洲机动车排放因子进行计算，综合考虑珠江三角洲机动车组成，机动车运行状况，机动车运行条件，气象信息及油品组分等基本信息.

1.3.4 扬尘源 本研究对施工扬尘、道路扬尘和堆场扬尘进行排放量估算.

（1）施工扬尘.从区域年排放总量的计算角度出发，本研究对纳入计算的所有建筑工地其施工时期状态均设定为中期建造状态，由此根据文献提供公式［41-42］，确定珠江三角洲各城市在建工地的起尘总量.

式中:Ec为在建工地引起的颗粒物排放量，t/a；A为建筑工程场地面积，m2，建筑工程场地面积可通过“场地面积=建筑面积/容积率”估算；T为施工时间，月；EFc为在建工地引起颗粒物排放的排放系数（排放量/每单位施工面积/施工时间），对于一般钢混凝土结构的建筑物，推荐排放系数［43］为EFPM10=0.067kg/（m2·月），EFPM2.5=0.026kg/（m2·月），一年内有5个月在进行建筑施工活动，即T=5.建筑施工面积来自统计年鉴［29］，城市住房容积率为本课题组在各城市抽样调查所得.2012年珠江三角洲各城市建筑施工面积和住房容积率见表5.

表5 2012年珠江三角洲各市房屋平均住房容积率Table 5 Average floor area ratio of the cities in the PRD region in 2012

（2）道路扬尘.根据道路的不同功能，将珠江三角洲的道路分为公路和城市道路，公路再分为高速公路、国道、省道、县道和其他道路，城市道路再分为主干路、次干路、支路和快速路.

本研究基于美国EPA提出的AP-42方法，结合收集到的本地化参数，估算珠江三角洲各城市逃逸性道路扬尘的排放量.AP-42道路扬尘排放因子模型［44］为:

式中:E为某一区域铺设道路的年总排放量，g；EF为铺设道路扬尘排放系数，g/（km·辆）；A为估算区域机动车行驶公里数，km·辆.

铺设道路扬尘排放系数EF的计算公式如下［44］:

式中:k为扬尘不同粒度范围颗粒物的粒度乘数，g/（km·辆）； sL为道路粉尘负荷，g/m2；W为道路上行驶机动车的平均重量，t；P为基准年内降雨量超过0.254mm的小时数；N为基准年小时总数；（1-1.2P/N）项表示降雨因素影响道路扬尘排放的折算因子.

参照美国EPA实验数据［44］，PM10和PM2.5的粒度乘数分别取0.62g/（km·辆）和0.15g/（km·辆）.参照国内相关研究成果［45］，得到珠江三角洲不同类型道路的粉尘负荷和行驶机动车的平均车重.再结合每个城市小时降雨量统计数据，可得到每个城市不同类型道路的扬尘排放系数.珠江三角洲不同道路类型的粉尘负荷、平均车重和区域平均排放系数见表6.

表6 珠江三角洲不同道路类型扬尘计算参数Table 6 Dust calculation parameters of all kinds of roads in PRD region

综合分析机动车单车行驶总公里数、车流量数据以及道路长度数据，各城市行驶总公里数见表7.

将获取的各数据代入AP-42道路扬尘排放因子模型，可以计算得到珠江三角洲各城市各种类型道路上PM10和PM2.5的扬尘排放量.

（3）堆场扬尘，本研究仅对煤码头的扬尘排放进行估算.煤码头颗粒物排放主要来自两部分:一部分为作业期间所排出的粉尘，称为“作业性粉尘”，另一部分为在堆存过程中，受自然风力所排出的粉尘量，称为“非作业性粉尘”.

在堆存过程中，堆场受自然风力作用所排出的粉尘量为非作业性粉尘，根据相似理论，通过模型在风洞中的起尘量来推算实际料堆起尘量［46］.作业性粉尘分为装卸过程起尘与作业道路起尘，装卸过程中的粉尘的起尘量与装卸高度、含水量、风速、装卸方式等有关，港口作业道路起尘量与汽车的速度、重量和道路的表面粉尘量有关，两者均采用经验公式［46-47］计算.

表7 珠江三角洲各市机动车行驶总公里数（辆·km·109）Table 7 Total vehicle kilometers traveled of the cities in the PRD region （car·km·109）

1.3.5 生物质燃烧.生物质燃烧源的污染物排放量估算主要基于活动水平数据（生物质燃烧量）的排放因子法，采用如下公式进行估算.

式中:p为污染物类型；E为污染物排放量，kg；M为排放源活动水平，t； i为生物质燃烧类型；EF为排放因子，kg/t，具体见表8.

秸秆作为燃料燃烧或露天焚烧的生物质燃烧量，按照下式［56］计算:

式中:i为作物类型；M为生物质燃烧量，t；P为作物产量，t；N为作物草谷比；R为秸秆作为燃料燃烧或露天焚烧的比例；η为秸秆的燃烧效率.

主要的农作物种类根据珠江三角洲的实际情况，结合官方统计数据［57］最终确定为水稻、小麦、玉米、薯类、大豆、甘蔗、花生、麻类、烟叶、蔬菜等几类，农作物的产量数据来自年鉴［57］.

农作物草谷比又称秸秆系数，目前学术界大多将秸秆系数定义为秸秆产量与谷物籽实产量的比值，是影响秸秆燃烧量的另外一个重要因素.本研究主要调研了大量文献及相关研究报道，对主要农作物的燃烧参数进行比较分析，最终选取数值见表9.

表8 生物质燃烧排放因子（kg/t）Table 8 Emission factors of biomass burning （kg/t）

表9 秸秆燃烧参数选取Table 9 Selected parameters of straw burning

1.3.6 NH3人为排放源 采用排放因子法对珠江三角洲畜禽养殖业、农田化肥、化石燃料燃烧、生物质燃烧、人体排放、废物处理和机动车尾气等典型人为氨排放源进行测算，测算选用的排放因子如表10所示.

表10 NH3的人为源排因子Table 10 Emission factors of anthropogenic ammonia emission sources

续表10

1.4 空间分配

固定燃烧源、过程源、堆场扬尘等点源污染源可直接根据经纬度坐标信息在设定的网格内进行排放量的分配，因此对大气污染物排放量的空间分配主要需解决的是如何对各种按面源方式处理的排放源进行合理的网格权重分配的问题［11，69］.参照近年来珠江三角洲大气排放源清单相关研究［11，70-73］，本研究利用GIS技术建立人口格局分配法、路网车流分配法、航道占比分配法、土地利用格局分配法、畜禽活动分配法、火点监测分配法等分配方案，将按面源方式处理的各类大气排放源的排放量分配到3km×3km的网格.表11列出了本研究各类大气排放源的空间分配处理方法.

表11 各类大气排放源的空间分配处理方案Table 11 Spatial allocation scheme of all kinds of pollution sources

1.5 时间分配

大气污染物排放时间变化特征谱是清单处理模型的基本输入数据，对于空气质量模拟和环境管理有着重要作用，不同排放源的时间变化特征也不同.由于点源、面源的输入数据是年均排放量，为了得到小时排放数据，需要对源排放按时间谱（月、周、天）进行时间分配.时间分配的依据主要有以下几种情况:

（1）工业燃烧源、过程源:燃料（溶剂）使用量、工业产品产量；

（2）道路移动源:分车型、分道路类型的交通流量随时间的变化情况；

（3）生活源:生活方式、生活习惯，燃料使用情况（燃料类型、使用时间等）；

（4）建筑涂料与建筑扬尘:施工作业时间分布、涂料使用量等；

（5）油品运输、销售:油料运输、销售情况，人群加油习惯等；

（6）港口、水运:船舶燃油消耗量、货物进出港情况、港口机械作业情况等；

（7）机场:飞机起落情况；

（8）农业机械:农业机械作业规律、农事生产规律等.

2 结果与讨论

2.1 珠江三角洲2012年大气污染源清单

表12 珠江三角洲2012年大气污染源排放清单（t/a）Table 12 Air pollutant emission in the PRD region in 2012 （t/a）

根据收集到的珠江三角洲地区各类排放源活动水平数据，采用如上文所述的估算方法，建立了珠江三角洲基准年2012年的区域大气污染源排放清单，结果如表12所示.珠江三角洲2012年大气污染源SO2排放总量为55.2万t，NOx为102.9万t，CO为349.2万t，PM10为95.2万t，PM2.5为38.5万t，VOCs为153.9万t，NH3为17.7万t.

2.2 分担率分析

图1 珠江三角洲大气污染源分担率Fig.1 Emission contribution of source categories in the PRD region

图1展示了珠江三角洲主要大气排放源分担率.由图可知，固定燃烧源为珠江三角洲最大的SO2和NOx排放贡献源，占大气排放源SO2和NOx排放总量的78.1%和44.9%，其中火电厂分别占35.0%和28.2%，锅炉分别占41.8%和16.2%；工业过程源为VOCs重要贡献源，其VOCs排放量占大气排放源排放总量的57.2%；道路移动源为CO和NOx排放最大的贡献源，分别占大气排放源CO和NOx排放总量的53.3%和33.9%，另外，道路移动源为VOCs第三大排放贡献源，位于工业过程源和天然源后，占大气排放源VOCs排放总量的13.9%；非道路移动源各污染物的排放量占比均小于5%；扬尘源为PM10和PM2.5排放的最大贡献源，分别占PM10和PM2.5大气排放源排放总量的58.9%和42.3%，而固定燃烧源则是PM10和PM2.5第二大排放贡献源，分别占大气排放源PM10和PM2.5排放总量的32.8%和41.7%.对于VOCs排放，除工业过程源外，天然源排放是VOCs的第二大排放贡献源，占大气排放源VOCs排放总量的22.8%.NH3排放的78.1%来自农业源，主要是畜禽养殖业和化肥施用等农业活动的排放.

图2 珠江三角洲各城市排放量对比Fig.2 Air pollutant emission of the cities in the PRD region

图3 珠江三角洲各种污染源排放分担率Fig.3 Emission contribution of the cities in the PRD region

图2和图3展示了珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3的排放量以及排放分担率.在珠江三角洲九城市中，广州、佛山、东莞和深圳对大气污染物排放贡献较大.其中，广州市是SO2、CO、PM10、PM2.5和VOCs排放量贡献最大的城市，分担率分别为21.0%、18.2%、24.4%、22.7%和24.1%，主要是因为火电厂、道路移动源和工业过程源等活动数据较大；东莞市是NOx排放量贡献最大的城市，分担率为20.4%，其主要贡献源是火电厂、道路移动源以及工业过程源等排放，SO2、CO、PM2.5和VOCs排放也较大，分别占排放总量的19.5%、15.1%、11.9%和14.1%；佛山市总体排放贡献较大，SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3分别占区域排放总量的19.3%、13.8%、15.0%、16.4%、14.9%、11.6%和13.7%；深圳市相应的比例分别是4.1%、12.8%、13.8%、12.8%、13.6%、13.1%和4.3%，SO2和NOx占比偏低的主要原因是深圳市火电厂和工业锅炉的燃料清洁化水平高于地区平均水平，NH3占比偏低是由于深圳市第一产业比例较低.

2.3 空间分布特征

图4展示了珠江三角洲大气污染源SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放空间分布.由图4可知，珠江三角洲SO2排放主要集中在广州、东莞和佛山等地区，特别在广州和佛山交界附近较为集中，局部有排放量较大的点源，西北、西南、东北、东南四片区大点源分布稀疏，总排放量不大.NOx排放量大的区域主要分布在工业较发达、能源消耗量大、人口密集的东莞、广州、佛山和深圳等地，其中排放量较为突出的网格除了来自火电厂等大的点源外，机动车排放对其分布也有明显影响.对于PM10和PM2.5来说，其排放量大的区域主要集中在广州、佛山、深圳和东莞等地区，整体呈现带状分布特征，局部火电厂、建材材料制造厂、扬尘点源等所在网格的颗粒物排放量较大.VOCs排放形成“深圳-东莞-广州南部-佛山”从深到浅的分布色带，其主要贡献来源于工业过程源、机动车等.NH3排放强度较大的区域集中在农业发达的肇庆市西北部和佛山市西北部，并总体呈“西高东低”分布.综上，珠江三角洲大气污染源的分布特征与工业、路网、人口、农业等相关分布特征相互吻合，污染源清单空间分布特征合理.

图4 珠江三角洲大气污染物空间分布Fig.4 Spatial allocation of air pollutant emission in the PRD region

2.4 时间分布特征

2.4.1 固定燃烧源和过程源排放月变化 火电厂和主要工业行业的污染物排放量月变化分别见图5和图6.火电厂除1、2月份外，其余月份基本处于8%～9%之间，主要原因是春节前后相当部分工业企业减产或停产，导致电力消耗减少.工业部门方面，皮革制品业6～8月份为生产旺季，这3个月份产品产量约占全年产量40%，全年产量呈现中间高两头低的走势；金属制品业在5月份和10月份有两个生产高峰，而1月份产量最小，仅占全年产量3.5%；饮料制造业从年头直到10月份呈走高趋势，之后产量回落；非金属制品业产量总体呈头低尾高分布状；有色金属冶炼及压延加工业产量呈两头高中间低趋势；纺织制品业在3月份和12月份有两个生产高峰，分别为12.2%和10.5%，1月份产量最小，占全年产量3.8%；塑料制品业除1月份外，其余月份产量相当；家具制造业、造纸及纸制品业、印刷业、石油加工/炼焦及核燃料加工业、橡胶制品业、工艺品及其他制造业、黑色金属冶炼及压延加工业、化学原料及化学制品制造业和燃气生产和供应业在各月份的产品产量相差不大，全年变化平缓；石油和天然气开采业、设备制造业和化学纤维制造业是前半年产量总体低于后半年；木材加工业是前半年产量总体高于后半年.

图5 火电厂排放月变化Fig.5 Monthly variation of power plant emission

2.4.2 道路和非道路移动源排放月变化 广东省2012年交通运输行业中公路、水运和民航3个领域污染物排放量的月变化见图7.公路运输方面，每年3月份起，全省公路运输量持续走高，直到10月份止，年末至年初相对有所下降.水运方面，年中4～10月份的货、客运输量略高于头、尾月份的运输量.民航方面，7、8月份出现两个运输量高峰，这一现象主要与暑假期间学生及家长的出行、出游活动密切相关.

图6 工业部门排放月变化Fig.6 Monthly variation of manufacturing industry emission

图7 交通运输部门月变化时间分配谱Fig.7 Monthly variation of transportation industry emission

2.4.3 其他排放源排放月变化 由图8可见，农林牧渔业存在2、3、4和8月份4个高峰，其余月份排放占比相对偏低；住宿业在寒、暑假月份排放占比相对偏高；学校的时间曲线与住宿业负相关性较强，低值出现在寒、暑假对应月份；建筑施工行业呈现季度周期性，每一个季度都出现一个排放高值月份；民用燃烧具有明显的冬高夏低现象；农药使用量集中在春耕之后的3～6月份；秸秆燃烧主要在干燥的6～8月份及秋收后的11、12月份进行；天然源时间变化基本趋势与当年的气温曲线大致相同，最高在7～8月份，最低在2～3月份.

图8 其他行业排放月变化Fig.8 Monthly variation of other industry emission

2.4.4 污染源排放日变化 火电厂白天的活动水平总体略高于夜晚，但全天相差不大，日变化时间谱起伏很小（图9）.

图9 污染源排放日变化Fig.9 Daily variation of all kinds of pollution sources

珠江三角洲各道路类型的小时流量变化趋势［74］呈现较一致的分布，交通量早晚高峰较为明显，在凌晨5:00左右出现谷值，在8:00左右出现峰值，在中午14:00左右出现回落现象，在18:00左右再次出现峰值.其中其他道路8:00～9:00的小时流量百分比均比其他道路要高，这是由于其他道路一般为乡道和村道，外来车辆较少，主要以当地居民的出行为主，而8:00一般为人们工作的出行时间，因此8:00～9:00的小时流量百分比比其余道路类型要高.

城市人群在夜晚时段23:00～次日7:00活动量极少，8:00后活动量增加，人群活动量最高值出现在下午14:00～15:00.

居民生活日均用火时间［75］一般为:早晨6:50～7:40、中午11:50～12:40、晚上16:30～19:50；餐饮业日均用火时间一般为:早上6:00～8:30、中午11:00～14:00、晚上17:00～20:30.这些时段居民生活面源及餐饮业的排放强度较大.

飞机升降主要集中在每天8:00～23:00这个时段，该时段内每小时飞机的升降次数变化不大.

在南方，农药施药时间［76］以上午8:30～10:30和下午16:30～18:30为宜.

3 结论

3.1 调查收集了珠江三角洲地区各类污染源排放基础信息，建立了2012年珠江三角洲区域大气污染物排放清单.据测算，珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3的排放总量分别为55.2万t、102.9万t、349.2万t、95.2万t、38.5万t、153.9万t和17.7万t.

3.2 固定燃烧源是珠江三角洲SO2和NOx的最大排放贡献源，分别占总排放量的78.1%和44.9%；工业过程源为VOCs排放量占大气排放源排放总量的57.2%，是最大的VOCs贡献源；机动车CO和NOx排放占比分别为53.3%和33.9%；扬尘源为PM10和PM2.5排放的最大贡献源，贡献比例分别为63.0%和41.8%；天然源对VOCs排放影响较大，占大气排放总量的22.8%；农业源是NH3排放最大贡献源，排放占比为78.1%.

3.3 从3km×3km网格分配结果来看，珠江三角洲人为排放源主要集中于“东莞-广州-佛山”一带，高排放污染源沿珠江口呈半环带状结构分布. 3.4 从污染物排放的时间分配结果来看，各行业或污染类别有明显的差异性.对珠江三角洲总体而言，夏半年（4～10月）的排放强度略高于冬半年（11月～次年3月），白天时段（9:00～20:00）的排放强度明显高于夜晚时段（21:00～次日8:00）.

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Establishment of emission inventory and spatial-temporal allocation model for air pollutant sources in the Pearl River Delta region.

YANG Liu-lin1*， ZENG Wu-tao1， ZHANG Yong-bo1， LIU Yi-min1， LIAO Cheng-hao1， GAN Yun-xia1， DENG Xue-jiao2（1.Guangdong Provincial Academy of Environmental Science， Guangzhou 510045， China；2.Institute of Tropical and Marine Meteorology， Guangzhou， China Meteorological Administration， Guangzhou 510080，China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3521～3534

Capable of spatial and temporal illustration， the grid-based air pollutant emission inventory was established in the Pearl River Delta （PRD） region in 2012 by calculating annual-total emission values and developing local spatial-temporal allocation schemes. The activity data of anthropogenic and natural sources were collected and applied to estimating multi-pollutant emissions by the “bottom-up” compilation approach. The annual estimated results show that the emissions of SO2， NOx， CO， PM10， PM2.5， VOCs and NH3in the PRD region for the year of 2012 are 552kt， 1029kt， 3492kt， 952kt， 385kt，1539kt and 177kt， respectively. Stationary combustion source is the largest SO2and NOxcontributors. Power plants and industrial boilers contribute 35.0% and 41.8% of SO2emission， 28.2% and 16.2% of NOxemission. Processing source is the most significant VOCs emitters， and furniture manufacturing， oil refining and oil-gas port share 52.4% of total VOCs emissions. Fugitive dust， contributing 42.3% of PM2.5emission， is one of the most important source of particulate matters. NH3emission mainly comes from livestock feeding and fertilizer application， which occupy 50.7% and 26.8% of total regional NH3emission. The emission results show remarkable variabilities over the PRD region spanning diurnal and seasonal time scales. A semi-annular high emission zone centralize along the “Dongguan-Guangzhou-Foshan” city cluster. Daytime （9:00 to 8:00pm） emission intensity is significantly higher than that of nighttime （9:00pm to 8:00am of next day）. Summer and autumn are the slight higher emission seasons during the whole year.

regional air pollution sources；emission inventory；anthropogenic source；natural source；spatial and temporal allocation；the Pearl River Delta （PRD） region

X51

A

1000-6923（2015）12-3521-14

杨柳林（1987-），男，广东吴川人，工程师，硕士，主要从事区域大气环境相关研究.

2015-04-30

科技部公益性行业（气象）科研专项（GYHY201306042）；国家科技支撑计划课题（2014BAC21B04）；广东省科技计划项目（2015B010110005）；广东省环境科学研究院科技创新项目（HKYKJ-201401）

* 责任作者， 工程师， snsqss@163.com