覆盖层氧气消耗通量模型及甲烷氧化能力预测

邢志林，赵天涛，陈新安，车轮，张丽杰，全学军



覆盖层氧气消耗通量模型及甲烷氧化能力预测

邢志林，赵天涛，陈新安，车轮，张丽杰，全学军

（重庆理工大学化学化工学院，重庆 400054）

填埋场覆盖层生物气扩散规律和甲烷氧化能力的评估是甲烷减排研究的重要组成部分。以数值模拟方法分析了氧气在覆盖层中的扩散规律，得到了指数方程形式的氧气扩散模型（2范围0.8941～0.9975）；通过检测有机碳和甲烷浓度变化进一步考察了模拟覆盖层不同深度的甲烷氧化能力，证实了在0.05～0.25 m范围内甲烷氧化活性最高；以Fick定律和轴向扩散模型推导了模拟覆盖层中氧气消耗通量模型，该模型计算得到的氧气消耗通量与覆盖层中微生物甲烷氧化经验方程相比无显著差异；结合以上模型推演出覆盖层甲烷消耗通量模型，与实际检测值相比，预测结果理想（2=0.9983）。该成果可为揭示填埋场覆盖层生物气扩散规律、强化甲烷氧化能力以及预测甲烷排放提供新的思路和理论依据。

覆盖层；甲烷；氧化；扩散；氧气消耗通量；模型

引 言

甲烷是重要的温室气体，对温室效应的贡献约为22%[1]。土壤中富含的甲烷氧化菌既可有效地氧化人为源甲烷，又是大气中痕量甲烷（约8.01×10-8mol·L-1）氧化的唯一生物途径[2]。作为重要的甲烷汇，填埋场覆盖层因为历经了漫长的生活垃圾稳定化过程，富含大量耐受性强、活性高的贫养甲烷氧化菌，这使得该类土壤能够高效促进甲烷的末端转化[3-4]，在人为源甲烷减排领域起着重要的作用。了解覆盖层中生物气分布规律、预测填埋场甲烷排放量和氧化能力，对生活垃圾填埋场生物气等温室气体的有效控制和利用有重要参考价值。

作为主要的甲烷人为源，生活垃圾填埋场甲烷排放存在着时间跨度大、产气量和产气浓度不稳定等特点，准确有效地预测填埋场甲烷排放量始终没有很好解决。已有研究方法包括试验监测和数值模拟。向靓等[5]采用静态箱法对某垃圾填埋场甲烷通量进行了研究，发现日甲烷通量的变化范围为0.17～2260.09 mg·m-2·h-1，该方法易受产气量、外部环境等因素影响，存在易波动、误差大等问题；Barlaz等[3,6]研究发现不同点的甲烷通量差别很大，使得对覆盖层的甲烷氧化预测存在困难。覆盖层的甲烷扩散通量模型主要包括经验模型、化学计量模型、动力学模型等，但模型之间的预测结果差别较大，普遍化适用性较低[7-8]；陈家军等[9]通过数值模型推导了覆盖层中气体的扩散，但过于理想化的假设使得模型的适用条件非常苛刻。此类模型大都是以甲烷转化过程中碳平衡建立衡算模型，但由于模型参数复杂且甲烷排放量受环境影响波动大，难以得到理想结果。前期研究发现，填埋场覆盖层不同垂直梯度的氧气浓度随着甲烷排放量改变呈现规律性的变化。而且，大气环境中氧气具有稳定的初始浓度，基于甲烷消耗过程中氧气浓度的变化规律研究，有望为垃圾填埋场中甲烷释放及其氧化能力的预测提供新的思路。

据此，本研究构建了可实时在线监测的模拟填埋场覆盖层，通过系统分析覆盖层不同深度生物气浓度，监测不同工况和覆盖层深度条件下的氧气浓度并进行拟合；以该方程为基础，利用Fick定律和轴向扩散模型推导模拟覆盖层中氧气消耗通量模型；结合覆盖层中微生物甲烷氧化经验方程，推演覆盖层甲烷消耗通量模型，并用以预测覆盖层甲烷氧化能力。该研究有望为揭示生物气扩散规律、强化甲烷氧化能力和预测甲烷排放提供新的思路和理论依据。

1 实验材料与方法

1.1 模拟覆盖层材料

生活垃圾填埋场覆盖土取自重庆市长生桥生活垃圾填埋场，填埋时间为1.5～2 a，取土深度为0.1～0.3 m。土样经风干破碎，剔除石块，过2 mm筛混合后有机质碳含量为1.62%（质量），调节含水量为17.61%，装填高度为65 cm。

1.2 模拟覆盖层土柱实验装置

模拟覆盖层土柱的材质为有机玻璃，如图1所示，柱高1 m，内径0.2 m；上、下两端由法兰盘连接，橡胶垫密封；柱侧方间隔0.2 m平均设置4个气体取样口。柱内取样口的横截面排布集气盘管与取气管相连，集气盘管上下都铺设了柱内径相同的密致丝网，以防堵塞，集气管通过自动切换阀进入气相色谱。下端生物气进气口处布置有气体分布盘，上端为排气及尾气检测口；混合气进入前通过加湿瓶维持覆盖层湿度。

1.3 分析检测条件和方法

1.3.1 生物气检测方法 不同生物气组成通过调节甲烷和惰性气体（二氧化碳和氮气）的流量实现，生物气由柱底端通入，气体流量采用皂膜流量计测定。甲烷、氧气和二氧化碳采用气相色谱（川仪SC-6000A）测定，色谱条件：不锈钢色谱柱TDX 8-12-25 2 m，进样口温度、柱温以及检测器（TCD) 温度分别为120、90、120℃，氮气为载气，载气流速为25 ml·min-1，进样量0.5 ml。

1.3.2 有机碳和有机质检测方法 土壤有机质和有机碳测定采用重铬酸钾氧化稀释加热法[10]。

2 模型推导

2.1 覆盖层氧气消耗通量模型推导

覆盖层中存在大量需氧微生物，在甲烷氧化过程，氧气不断以恒定的初始浓度（即大气中氧气的浓度）扩散至覆盖层中，其扩散程度受生物气性质和覆盖层本身特性（孔隙率，含水量等）影响。采用轴向扩散模型进行覆盖层中的生物气和氧气的扩散模拟，该模型可描述为：① 在与流体流动方向垂直的每一截面上，每种气体具有均匀的径向浓度；②在每一截面及流体流动方向上流速和轴向扩散系数均为恒定值；③氧气和生物气浓度为轴向距离的连续函数。

（1）氧气的稳态扩散模型推导

模拟覆盖层中气体在稳态扩散时符合Fick定律

式中，A为气体A单位时间内扩散通过单位面积的气体的质量流量，mol·m-2·s-1；A为气体A扩散系数，m2·s-1；A为气体A的浓度，mol·m-3；为气体A在垂直深度方向上的浓度梯度。

土壤中气体的扩散系数可表示为[11]

式中，gas,i为气体在混合气体中的扩散系数；为气体在多孔隙介质中的相对扩散系数；为全孔隙度，·；为充气孔隙度，·。

所以

由式（1）～式（4）可知覆盖层中深度处氧气扩散通量可表示为

在连续稳定状态下，通过近3个月实时在线监测覆盖层不同垂直梯度的生物气浓度，采用数值模拟的方法考察气体扩散通量。

（2）氧气消耗通量模型推导

固定生物气初始流量0，考察有无甲烷的条件下氧气的扩散情况。通入含有甲烷的生物气为阳性实验，此时不同垂直梯度上的氧气浓度O2(R)与覆盖层深度的关系可表示为O2(R)=()；仅通入惰性气体为阴性实验，此时不同垂直梯度上的氧气浓度O2(NR)与覆盖层深度的关系可表示为O2(NR)=()。代入式（6）后可得阳性实验和阴性实验中氧气扩散通量分别为

O2(R)=-O2,effi′() (7)

O2(NR)=-O2,effi′() (8)

甲烷氧化所需的实际耗氧量O2(AC)为两种实验条件下氧气扩散通量的差值，即

O2(AC)=O2(R)-O2(NR)(9)

将式（7）和式（8）代入式（9）可得

O2(AC)=-O2,effi[′()-′()] (10)

因此，通过检测不同垂直梯度氧气浓度并进行拟合，可以得到实际甲烷氧化所消耗的氧气量。

2.2 覆盖层中微生物甲烷氧化经验方程

研究者已对甲烷氧化菌降解甲烷机理进行了较详细的描述，在甲烷单加氧酶（MMO：pMMO和sMMO）的作用下，Ⅰ型甲烷氧化菌和Ⅱ型甲烷氧化菌利用不同途径将甲烷转变为甲醇、甲醛，最后转变为自身的碳源及二氧化碳[12]，该反应过程用化学方程式表示为[11]

CH4+ 1.5O20.5CO2+0.5—CH2O— + 1.5H2O (11)

此反应可描述为甲烷氧化菌利用甲烷进行合成代谢和分解代谢的过程，—CH2O—代表菌体合成的自身有机物，并且氧气消耗量为甲烷的1.5倍，即

O2(TC)= 1.5CH4(AC)(12)

式中，O2(TC)为基于甲烷降解机理的理论氧气消耗通量，mol·m-2·s-1；CH4(AC)为覆盖层中甲烷消耗通量，mol·m-2·s-1，与平均甲烷氧化速率CH4相等，即

CH4=CH4(AC)(13)

同时，平均甲烷氧化速率等于单位面积初始甲烷流量与深度处甲烷流量之差[13]，即

CH4=(00,CH4-Qc,CH4)/(14)

式中，0为初始生物气流量，m3·s-1；0,CH4为初始甲烷浓度，mol·m-3；Q为深度处生物气流量，m3·s-1；c,CH4为深度处甲烷浓度，mol·m-3。由式（12）～式（14）可得

O2(TC)=1.5(00,CH4-Qc,CH4)/(15)

由式（15）可知，通过模拟覆盖层甲烷氧化过程进出口生物气流量和甲烷浓度，可以定量分析该过程理论氧气消耗通量。利用该经验模型得到理论氧气消耗通量，可用于验证氧气消耗通量模型和预测覆盖层的甲烷氧化能力。

3 结果与讨论

3.1 氧气在模拟覆盖层中扩散规律

固定生物气流量0为4.228×10-7 m3·s-1，调节甲烷流量分别为1.267×10-7、1.533×10-7、1.765×10-7和1.945×10-7 m3·s-1，考察添加甲烷的阳性实验和添加惰性气体的阴性实验中，由模拟覆盖层表面到不同垂直梯度的氧气浓度，并利用origin软件对覆盖层深度与氧气浓度进行拟合，结果如图2所示。

模拟覆盖层中各垂直梯度处O2(NR)明显高于O2(R)，两种情况下O2(NR)和O2(R)随的增加而逐渐减小，由于扩散阻力或生物活性的原因，当大于0.45 m时O2(R)变为0。许多研究者[14-16]已经证明了主要甲烷氧化范围为=0.25 m左右，前期研究[17]也发现CH4/O2是甲烷氧化的重要影响因素，说明在有限的氧气存在下，此处甲烷氧化的主要控制因素为氧气浓度。

利用指数方程=0+e对覆盖层中氧气浓度与覆盖层深度进行了拟合，方程列出见表1，阳性实验组的可决系数普遍高于阴性实验组，但可决系数总体在0.8941～0.9975间，说明该指数方程可很好地描述覆盖层中氧气分布规律。当≥0.45 m时，O2(R)=0，综合以上结果，()和()可表示为

()=0+e(∈[0,65]) (17)

表1 不同工况条件下氧气浓度随覆盖层深度变化拟合结果Table 1 Fitting results of change of oxygen concentration with depth of landfill cover under different conditions

当0不变时，式中0、、和′0、′、′为常数。调节0，改变0,CH4，以该方程为基础，对覆盖层中O2(R)和O2(NR)与的关系进行拟合，不同气体流量时拟合结果和CH4(AC)如表1所示，拟合结果较好（大多数2＞0.9），所以该方程能够描述两种条件下氧气浓度随深度的分布，且单纯通入惰性气体时2普遍高于通入甲烷实验。

3.2 模拟覆盖层的甲烷氧化能力分析

调节甲烷流量CH4为（1.73×10-8）～（1.09× 10-6）m3·s-1，甲烷消耗通量CH4(AC)及氧气消耗通量O2(TC)的变化如图3所示。随着CH4的变化，CH4(AC)和O2(TC)呈现显著的线性相关性（2=0.9976），该结论与Pawłowska等[18]和Streese等[19]的报道相符。而且，本实验中甲烷平均氧化速率为26 mol·m-2·d-1，远高于已报道覆盖材料甲烷氧化活性，是已报道最高CH4（17.82 mol·m-2·d-1）的1.46倍[20]。甲烷总氧化效率维持在80%～100%，当气体流量0小于20 L·d-1时，甲烷可被全部氧化；这与Perdikea等[21]的研究当低流量生物气时甲烷能够全部被氧化的结论相一致。但实际垃圾填埋场为12%～60%[3,17]，在低CH4时并不能将甲烷全部氧化，因此，覆盖层生物强化对提高其甲烷氧化活性十分必要。

生活垃圾填埋场覆盖层中不同垂直梯度的甲烷氧化主要受到两个因素的制约，一是微生物的固有活性，二是氧气的扩散通量。考察了不同CH4条件下覆盖层中甲烷氧化情况，结果如图4所示。控制CH4为（1.06×10-7）～（2.93×10-7）m3·s-1，甲烷氧化活动主要集中在0～0.25 m深处[14-16]；随着深度的增加甲烷氧化活性逐渐减弱，由未添加甲烷的阴性实验可知，氧气的扩散深度可达0.65 m。阳性实验中当模拟覆盖层深度大于0.45 m时，检测无氧气存在。这说明该区域仍存在甲烷氧化活动，并且氧气的扩散速率和消耗速率达到动态平衡。

3.3 覆盖层有机碳和有机质分析

覆盖层中甲烷氧化菌在甲烷单加氧酶的作用下，逐步将甲烷氧化为二氧化碳，该过程为菌体生长提供能量，并合成自身生长所需的生物质[12]，反应过程中覆盖层中有机物质将逐渐增多。模拟覆盖层连续运行3个月后，比较了覆盖层中不同深度土壤及原始土样中有机碳及有机质的含量，结果如图5所示。当覆盖层深度为0.05 m时有机碳和有机质分别达到32.92 g·(kg soil)-1和56.75 g·(kg soil)-1，远高于原始土样的6.07 g·(kg soil)-1和10.465 g·(kg soil)-1。随覆盖层深度的增加，有机碳和有机质含量呈减小趋势，0.05 m和0.25 m处有机碳含量较高，这与甲烷氧化活性随覆盖层深度的变化趋势相符合。

3.4 氧气消耗通量模型

将式（16）和式（17）代入式（10）可得覆盖层中氧气消耗通量模型

O2(AC)=DO2,effi(′′e′-e) (18)

氧气在混合气体（空气）中的扩散系数gas,O2可利用Monte Carlo模拟得到，取值为1.89×10-5 m2·s-1[22]；实验中所用的覆盖材料和的值分别为0.412·和0.5878·[11]。通过计算得O2,effi=3.472×10-6 m2·s-1。

将覆盖层表面（=0）作为边界，此时氧气扩散通量为3.472×10-6（-′′），以上参数可以通过式（16）和式（17）拟合得到，结果见表1。为了验证方程的拟合效果，根据式（15）同时考察了理论氧气消耗通量，并对不同甲烷流量条件下的O2(TC)和O2(AC)进行比较，结果如图6所示。随着甲烷流量CH4的增大，O2(TC)和O2(AC)都逐渐增大，与甲烷消耗通量CH4(AC)随CH4变化趋势一致。对O2(TC)和O2(AC)随CH4的变化进行线性拟合，拟合直线的斜率分别为1980.30（2=0.9974）和2112.94（2=0.9672），拟合结果无显著差异，该模型可以很好表征模拟覆盖层的氧气消耗情况。

3.5 覆盖层中甲烷氧化能力预测

生活垃圾填埋场稳定化过程中的甲烷产生量很不稳定，直接通过经验模型或者现场监测误差都比较大。但除了产气高峰期，填埋场的产气量和产气浓度相对较低，此过程可达到稳态氧化过程。因此，通过监测氧气浓度变化，分析覆盖层甲烷氧化与氧气消耗的关系，能够预测覆盖层中甲烷氧化能力。而由于氧气具有稳定的初始浓度（大气中氧气含量），考察氧气的消耗将使预测结果更加准确。

由3.4节可知

O2(TC)=O2(AC)(19)

将式（10）和式（12）代入式（19）可得

1.5CH4(AC)=-O2,effi[′()-′()] (20)

因此，可得到甲烷消耗通量模型

CH4(TC)=-O2,effi[′()-′()] (21)

随着甲烷流量的变化，考察了甲烷消耗通量模型预测的甲烷消耗通量CH4(TC)与实际监测的甲烷消耗通量CH4(AC)，并进行线性拟合，结果如图7所示。直线斜率分别为1408.62和1316.31，平均偏差为3.4%，预测结果与实际检测值十分吻合。因此，利用该模型预测覆盖层甲烷消耗通量及甲烷氧化能力是可行的。

关于填埋场覆盖层中甲烷氧化及其扩散模型的研究已持续多年，包括以稳定同位素法建立覆盖层中甲烷氧化扩散模型[23]，利用计算机仿真覆盖层中气体产生及扩散[24]，通过质量守恒估算覆盖层中甲烷氧化能力[25]等。大多数模型研究以实验室模拟覆盖层为基础，通过监测甲烷变化来建立，所建立的模型方程通常较复杂并涉及多种动力学参数[11]，而自然环境中气流温度等因素的变化以及不同覆盖土动力学参数的差异性[26]都导致了模型不能有效应用。考虑监测甲烷氧化过程中稳定性较好的氧气为研究对象推导建立模型，预测甲烷氧化能力及其扩散通量能够避免以上问题，该类方法的建立能够为建立普遍化适用的甲烷氧化扩散模型提供新的思路。

4 结 论

（1）通过监测覆盖层不同垂直深度氧气浓度，以数值模拟的方法拟合氧气浓度O2与垂直深度的关系式；得到了指数方程=0+e形式的氧气分布规律（2范围0.8941～0.9975），应用该方程能够较好描述不同条件下覆盖层中氧气扩散。

（2）覆盖层中不同深度的甲烷氧化有较大差别，在0～0.25 m处的甲烷氧化活性最强，对有机碳及有机质含量检测发现经甲烷驯化菌体富集后，各深度有机碳和有机质含量较原始覆盖土均有增加，在0.05～0.25 m处其含量最高[有机碳32.92 g·(kg soil)-1，有机质56.75 g·(kg soil)-1]。

（3）结合覆盖层氧气消耗通量模型和理论氧气消耗方程可得到甲烷消耗通量模型CH4(TC)=-O2,effi[′()-′()]，与实际检测值相比，平均偏差为3.4%，因此，利用该模型预测覆盖层甲烷消耗通量及甲烷氧化能力是可行的。

符 号 说 明

cA——气体A的浓度，mol·m-3 cz,CH4——深度z处甲烷浓度，mol·m-3 c0,CH4——初始甲烷浓度，mol·m-3 DA——气体A的扩散系数，m2·s-1 Dgas, i——气体i在混合气中的扩散系数，m2·s-1 DO2,effi——氧气有效扩散系数，m2·s-1 Dsoil, i——气体i在土壤中的扩散系数，m2·s-1 NA——气体A的扩散通量，mol·m-2·s-1 QCH4——覆盖层中甲烷流量，m3·s-1 Qz——深度z处生物气流量，m3·s-1 Q0——初始生物气流量，m3·s-1 S——覆盖层横截面积，m3 VCH4——平均甲烷氧化速率，mol·m-2·s-1 z——覆盖层垂直深度，m g——气体在多孔介质中的扩散系数 e——介质的充气孔隙度，· f——介质的全孔隙度，· 下角标 AC——实际监测值 NR——无甲烷氧化 R——甲烷氧化过程 TC——理论分析值

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Simulation model for oxygen consumption flux and prediction of methane oxidation in landfill cover soil

XING Zhilin，ZHAO Tiantao，CHEN Xin’an，CHE Lun，ZHANG Lijie，QUAN Xuejun

School of Chemical EngineeringChongqing University of TechnologyChongqingChina

Diffusion process of biogas and evaluation of methane oxidation in landfill cover soil are important parts of research on methane emission. Diffusion process of oxygen in landfill cover soil was analyzed by simulation, and an oxygen diffusion model fitted by exponential equation (0.8941<2<0.9975) was developed. Potential of methane oxidation in different landfill cover depths was also investigated by analyzing organic carbon and monitoring methane concentration. The most intensive methane oxidation occurred at the layer of 0.05—0.25 m. An oxygen consumption flux model in landfill cover was derived on the basis of Fick’s law and axial dispersion model. There was no significant difference between fitted values by oxygen consumption flux model and derived values by empirical equation of biological methane oxidation. Based on the above model, a methane consumption flux model was derived finally, and the prediction was consistent with detection. These results provided new ideas and theoretical basis for revealing biogas diffusion process in landfill cover soil, intensifying methane oxidation capability and predicting methane emission.

landfill cover；methane; oxidation；diffusion；oxygen consumption flux；model

2014-08-22.

Prof. ZHAO Tiantao, tiantaozhao@gmail.com

10.11949/j.issn.0438-1157.20141280

X 505

A

0438—1157（2015）03—1117—09

国家自然科学基金项目（51378522）；重庆市基础与前沿研究项目（cstc2014jcyjA20007）。

2014-08-22收到初稿，2014-11-17收到修改稿。

联系人：赵天涛。第一作者：邢志林（1988—），男，硕士研究生。

supported by the National Natural Science Foundation of China (51378522) and the Fundamental and Advanced Research Projects of Chongqing (cstc2014jcyjA20007).