松辽盆地北部陆相泥页岩孔隙特征及其对页岩油赋存的影响

李吉君，史颖琳，黄振凯，王伟明，曹 群，卢双舫

（1.中国石油大学非常规油气与新能源研究院，山东青岛266580；2.中国石油大学油气资源与探测国家重点实验室，北京102249；3.东北石油大学地球科学学院，黑龙江大庆163318；4.中国石化石油勘探开发研究院，北京100083）

松辽盆地北部陆相泥页岩孔隙特征及其对页岩油赋存的影响

李吉君1，2，史颖琳3，黄振凯4，王伟明1，曹 群3，卢双舫1

（1.中国石油大学非常规油气与新能源研究院，山东青岛266580；2.中国石油大学油气资源与探测国家重点实验室，北京102249；3.东北石油大学地球科学学院，黑龙江大庆163318；4.中国石化石油勘探开发研究院，北京100083）

综合应用气体吸附、高压压汞和扫描电镜方法对松辽盆地白垩系陆相泥页岩内部微观孔隙特征进行刻画，进而结合岩石热解、全岩矿物分析等实验手段对泥页岩孔隙发育的控制因素及其对含油性的影响进行分析。结果表明：研究区泥页岩孔隙类型以片状黏土矿物的层间微孔隙为主，裂缝发育程度不高，孔隙级别以微孔和介孔为主，泥页岩孔隙发育总体受控于埋深和次生孔隙发育情况，有机孔隙对页岩油储层不具有重要意义；油源充足的情况下，泥页岩含油性明显受控于孔隙度，其中直径大于20 nm孔隙是页岩油的主要赋存空间，在进行页岩油勘探开发时应着力寻找较大孔隙发育的甜点区；龙虎泡阶地南部与齐家-古龙凹陷交界处青山口组含砂岩或砂质薄夹层的泥页岩层系中泥岩次生孔隙发育，含油性高，易于压裂，是松辽盆地北部页岩油勘探开发的首选区域。

松辽盆地；页岩油；孔隙；比表面积；含油性

随着世界油气能源供给的日趋紧张和常规油气勘探开发形势的日趋严峻，非常规油气已引起人们的高度重视。北美勘探实践表明，非常规油气中目前发展势头最快、潜力最大的当属页岩油气。20世纪90年代后期，美国率先实现了页岩气生产的商业化和规模化，此后页岩气产量迅速增加，造成美国天然气价格持续走低，于是众多石油公司开始把目光瞄准价格较高、更具经济价值的页岩油。对于常规油气勘探，泥页岩主要作为烃源岩和盖层，而对于页岩油气，其还将起到储集层的作用。泥页岩成为储层的机制是进行页岩油气勘探需要考虑的首要问题。近年来，国内外开展泥页岩储层微观孔隙结构的研究绝大多数是针对页岩气勘探与开发［1-7］，而针对页岩油的研究相对较少。赋存页岩油的泥页岩热演化程度一般低于赋存页岩气的泥页岩，其微观孔隙结构可能与页岩气储层具有一定差别。另外，页岩油与页岩气物理化学性质存在很大差异，决定其赋存机制不同，由此储层特征对含油气性的影响也将不同。笔者综合应用气体吸附、高压压汞和扫描电镜方法对松辽盆地白垩系陆相泥页岩内部微观孔隙特征进行刻画，进而结合岩石热解、全岩矿物分析等实验手段对泥页岩孔隙发育的控制因素以及其对含油性的影响进行分析，指出松辽盆地北部页岩油勘探的有利区。

1 样品与实验

选取松辽盆地北部白垩系陆相泥页岩岩心样品11块，分别进行CO2、N2吸附和压汞实验，同时进行相应的热解、TOC、成熟度和扫描电镜分析（表1）。从表1可以看出，所选样品均为高丰度、有机质类型良好的泥页岩样品，对松辽盆地北部主力泥页岩具有良好的代表性。CO2、N2吸附采用Quantachrome Nova 4200e吸附仪，压汞法采用Quantachrome Pore-Master GT 60型测孔仪，样品测试前均经过脱油、脱水和抽真空处理［1，4-5］。另外，本文中所涉及热解、TOC、成熟度和扫描电镜等其他实验分析均按照国家或相关行业标准进行。

表1 泥页岩样品基本地质地化特征Table 1 Basic geological and geochemical characteristics of shale samples

图1为吸附法和压汞法实验孔径和孔容测试结果。可以看出，由于测试方法、原理的不同，吸附和压汞法检测孔径的范围存在明显差异。CO2吸附法利用的是微孔填充DA方程，是专门针对微孔（孔径小于2 nm）的实验测试方法。N2吸附法采用毛细管冷凝BJH方程（Kelvin方程的校正），该方法利用毛细管凝聚现象计算孔径分布，由此衍生出比表面和比孔容。根据Kelvin方程，孔径尺寸越大毛细管冷凝所需相对压力越高，对于较大孔隙发生毛细管凝聚时的压力接近饱和蒸气压，因此在实验中难以测定，表现在等温吸附曲线上是在相对压力接近1时吸附量呈快速上升的趋势（图2）；同时毛细凝聚需要克服能垒，只有当相对压力大于0.35后毛细凝聚才会发生，为此N2吸附法存在测量的上下限，主要用于测试介孔（2～50 nm）级别孔隙。高压压汞法检测下限可达3～7 nm，但对该级别孔径检测需要赋予约200～400 MPa压力［1，8］，如此大的压力可能会造成岩石压缩变形，颗粒破裂或开启闭合孔隙，从而使检测结果失去意义［8］，为此压汞法比较适用于宏孔（孔径大于50 nm）级别孔隙的测试。基于上述原因，目前一般采用气体吸附和高压压汞相结合的方法揭示泥页岩孔隙［9-11］。

图1 不同实验方法对泥页岩孔隙分布的检测情况Fig.1 Detection results of different methods for pore distribution of shale

图2 泥页岩样品N2吸附解吸曲线Fig.2 Nitrogen adsorption and desorption curves of shale samples

图3 不同实验方法测试样品所得比孔容与比表面积的关系Fig.3 Relations between specific pore volume and specific surface area with different methods

2 孔隙及裂缝发育与控制因素分析

由表1可以看出，各样品比孔容大小及孔径分布存在一定差异。经统计可以得出，本次所选样品比孔容分布在0.0027～0.0365 mL/g，平均为0.0129 mL/ g。其中，宏孔比例占5.97%～37.10%，平均为18.25%；介孔比例占23.64%～80.86%，平均为51.74%；微孔比例占6.33%～61.19%，平均为30.02%。由此可以看出，泥页岩孔隙总体以微孔和介孔为主。从图3可以看出，压汞法、N2吸附和CO2吸附法所测比表面积与比孔容均呈良好的线性关系，且线性关系逐渐增大。这说明研究区泥页岩微裂缝发育程度总体不高，仅有少量介孔和宏孔级别裂缝。同时，从线性关系斜率上可以看出，相同比孔容条件下微孔比表面积远大于介孔和宏孔。由于页岩气中吸附气占有较高比例，一般为40%～85%［12-13］，因此对于页岩气而言，微孔具有重要的作用。

对于泥页岩的孔隙类型，本文研究认为主要以片状黏土矿物的层间微孔隙为主，对此可以从3个方面证实：首先，扫描电镜观察可以清晰观察到片状黏土矿物的层间微孔隙（图4（a））；其次，比孔容与黏土矿物含量呈正相关（图5（a））；最后，N2吸附与脱附曲线分离部分构成的吸附滞后圈为B类，即相对压力（P/P0）接近1时吸附曲线急剧上升，而脱附曲线在中等相对压力时迅速下降（图2）。B类吸附滞后圈反映的典型孔结构为平行板孔隙［14］。

图4 泥页岩样品扫描电镜照片Fig.4 SEM photographs of shale samples

S-1样品由于埋藏较浅，比孔容明显高于其他样品，显示出压实作用对泥岩孔隙的控制作用。其余样品比孔容与碳酸盐含量呈负相关（图5（b）），尽管低碳酸盐含量样品S-7～S-10样品的埋深较大，显示出有机酸的溶蚀作用对泥页岩孔隙度的控制作用。同时，比孔容与有机质成熟度呈正相关（图5（c）），这是由于泥页岩生烃的同时伴随有机酸的生成，为溶蚀孔隙的发育奠定了基础［15-16］。此外，比孔容与TOC含量无明显对应关系（图5（d）），说明页岩油储层有别于页岩气储层，有机质孔隙不是其主要赋存空间，在进行页岩油勘探开发时应着力寻找泥页岩无机孔隙发育的甜点区，无需强调有机孔隙。有机孔隙对页岩油、气储层贡献差异的原因在于有机质的热演化成熟度，页岩气储层有机质成熟度较高，有机质生气后会形成大量有机孔隙，而对于页岩油储层这一作用较微弱。

S-7～S-10样品次生孔隙最为发育，除与成熟度较高有关外，还与其所在地层的岩性组合密切相关，这4块样品所在泥页岩层系含粉砂岩薄夹层较多，其余样品为纯泥页岩层系或粉砂岩薄夹层较少（图6）。泥页岩中碳酸盐溶蚀孔隙的发育与其所处流体环境的开放性密切相关［17-19］。若流体环境开启流畅，有机酸溶蚀碳酸盐所产生的盐溶液易于排出，避免二次沉淀，次生孔隙发育，泥页岩物性会有较大改善；若流体环境相对封闭，有机酸溶蚀碳酸盐所产生的盐溶液不能及时排出，容易重新达到过饱和状态而沉淀，如此泥页岩物性不会得到本质的改观。S-7～S-10样品层系所含粉砂岩夹层较多，环境开启流畅，应是溶蚀作用强烈的主要原因。扫描电镜也显示这4块样品溶蚀孔缝发育（图4（b）、（c）），其余样品裂缝则多见方解石充填（图4（d））。

图5 泥页岩样品孔隙发育控制因素Fig.5 Control factors of pore development of shale samples

3 孔隙发育特征对页岩油赋存的影响

存储空间是页岩油富集的重要因素，不难理解在油源充足的情况下，储存空间越大，泥页岩的含油性越高。所选泥页岩S-4～S-11样品处于生油窗范围内且具有较高的有机质丰度，生油量较高，对其比孔容与含油性关系进行分析。图7为上述8块样品不同级别孔隙比孔容与含油性的关系，可以看出，微孔比孔容与含油性不存在正相关性，介孔和宏孔比孔容与含油性存在较好的正相关性，说明泥页岩含油性仅受控于较大宏孔和介孔的发育情况。宏孔和介孔发育与含油性的相关系数虽很接近，但由于介孔比例远高于宏孔，因此宏孔的含油性明显要好于介孔，前者线性关系斜率为后者5倍。页岩油在大孔隙内的聚集是原油在源岩内运移过程中富集的结果，因为原油初次运移过程中必然会在大孔隙中发生一定程度的富集，之后才会运移至源外。由扫描电镜观察（图4（b）、（c））可以看出，溶蚀孔隙的孔径级别均为宏孔级别，这进一步说明了溶蚀孔隙对页岩油富集的重要性。不可否认孔径级别对泥页岩含油性（S1）检测结果可能具有一定影响，因为孔径越小孔隙内部的烃类越不容易被热萃取检测，但是小孔隙内的烃类同样存在难以开采的问题，这部分检测不到的烃类可以不予考虑。

为系统刻画不同级别孔隙对含油性的控制作用，本文中对不同孔径范围孔隙发育情况与含油性的相关性进行统计，结果如表2所示。可以看出，随着泥页岩孔径范围的不断减小和孔径的不断增大，比孔容与含油性关系总体呈先增大后减小的趋势，孔径大于20 nm孔隙比孔容与含油性相关性最好，暗示了页岩油主要赋存于孔径大于20 nm的孔隙，这部分孔隙约占总孔隙的30%。其他条件相同的情况下，高孔隙度有助于提高渗透率。这就在理论上指导进行页岩油勘探开发时应着力寻找较大孔隙发育的甜点区。

表2 泥页岩不同孔径范围孔隙比例及其与含油性的关系Table 2 Controlling effect upon oil content and ratio of different grades pores in shale samples

图6 样品取样层系及松辽盆地北部富页岩油层系Fig.6 Samples layer series and shale oil rich layer series in northern Songliao Basin

图7 泥页岩比孔容与含油性的关系Fig.7 Relation between specific pore volume and oil-bearing property of shale samples

前人研究认为，单位有机碳含油量（S1/TOC× 100）可以作为衡量泥页岩含油性的指标，当其超过75时达到高饱和级别，超过100时达到油显示或者产油级别［20］。本次研究对松辽盆地北部中浅层探井泥页岩的含油性数据进行了统计，结果发现能够达到高饱和及以上级别的泥页岩，一般存在于含较多粉砂质泥、泥质粉砂和粉砂岩薄夹层的泥页岩层系，主要是龙虎泡阶地南部与齐家-古龙凹陷交界处的哈14、哈18和英16井区（图6），本次所选S-7～S-9样品即处于该井区。该井区青一段埋深为2025～2100 m，有机质成熟度为1.0%～1.3%。除此之外，齐家凹陷北部金88井区青山口组一段泥页岩层系虽也具有较好含油性，但其有机质成熟度较低，约为0.9%，所生原油开采性较差。砂泥岩互层中泥页岩溶蚀孔隙发育，孔隙度较高，为页岩油提供了充足的储集空间，是其页岩油富集的重要原因。另外，砂岩类薄夹层的存在有利于储层的压裂改造。综上，龙虎泡阶地南部与齐家-古龙凹陷交界处青一段应成为松辽盆地北部页岩油勘探开发的首选区域。

4 结 论

（1）研究区泥页岩孔隙类型以片状黏土矿物的层间微孔隙为主，裂缝发育程度不高，孔隙级别以微孔和介孔为主，泥页岩孔隙发育总体受控于埋深和次生孔隙发育情况，有机孔隙对页岩油储层不具有重要意义。

（2）油源充足的情况下，泥页岩含油性明显受控于孔隙度，其中孔径大于20 nm孔隙是页岩油的主要赋存空间，在进行页岩油勘探开发时应着力寻找较大孔隙发育的甜点区。

（3）龙虎泡阶地南部与齐家-古龙凹陷交界处青一段泥页岩层系含粉砂岩薄夹层较多，易于压裂，泥岩次生孔隙发育，含油性高，是松辽盆地北部页岩油勘探开发的首选区域。

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（编辑 徐会永）

Pore characteristics of continental shale and its impact on storage of shale oil in northern Songliao Basin

LI Jijun1，2，SHI Yinglin3，HUANG Zhenkai4，WANG Weiming1，CAO Qun3，LU Shuangfang1
（1.Research Institute of Unconventional Oil&Gas and Renewable Energy in China University of Petroleum，Qingdao 266580，China；2.State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting in China University of Petroleum，Beijing 102249，China；3.College of Earth Sciences，Northeast Petroleum University，Daqing 163318，China；4.Institute of Petroleum Exploration and Development，SINOPEC，Beijing 100083，China）

Gas adsorption，high-pressure mercury injection and scanning electron microscopy were performed to study microscopic pore characteristics of the Cretaceous continental shale in the northern Songliao Basin.Rock pyrolysis，mineral composition analysis were combined to determine the control factors and impact on oil-bearing property of pore development.The results show that pores between flaky clay minerals predominate shale pores.The development extent of fracture is not high，and shale pores consist mainly of micropores and mesopores.Development extent of shale pore is controlled by buring depth and secondary pore development，and the organic pore is not of great importance to shale oil reservoir.If oil source is abundant，oil-bearing property of shale is mainly controlled by porosity，and pores with diameters larger than 20 nm are the main storage space.As a result，the"sweet spots"with large pores should be paid more attention to in the exploration and exploi-tation.At the junction of the southern Longhupao terrace and Qijia-Gulong sag，thin sandy mudstone and siltstone inter beds are well developed in Qingshankou Formation，which is favorable to be artificially fractured.In addition，shale in the formation has high secondary porosity and excellent oil-bearing property.Considering above factors，this area is the preferable target for exploration and exploitation of shale oil in the northern Songliao Basin.

Songliao Basin；shale oil；pore；specific surface area；oil-bearing property

TE 122.3

A

1673-5005（2015）04-0027-08

10.3969/j.issn.1673-5005.2015.04.004

2014-12-20

国家自然基金项目（41472105，41272152，41330313，41172134）；油气资源与探测国家重点实验室开放课题（PRP/open-1209）；中国石油科技创新基金项目（2014D-5006-0107）；中央高校基本科研业务费专项（14CX02117A，14CX02224A，13CX05013A）

李吉君（1981-），男，副教授，博士，研究方向为油气地质与地球化学。E-mail：lijj@upc.edu.cn。

引用格式：李吉君，史颖琳，黄振凯，等.松辽盆地北部陆相泥页岩孔隙特征及其对页岩油赋存的影响［J］.中国石油大学学报：自然科学版，2015，39（4）：27-34.

LI Jijun，SHI Yinglin，HUANG Zhenkai，et al.Pore characteristics of continental shale and its impact on storage of shale oil in northern Songliao Basin［J］.Journal of China University of Petroleum（Edition of Natural Science），2015，39（4）：27-34.