锂离子电池产热特性理论模型研究进展

匡 勇，刘 霞，钱 振，郭成龙，黄丛亮，饶中浩



锂离子电池产热特性理论模型研究进展

匡 勇，刘 霞，钱 振，郭成龙，黄丛亮，饶中浩

（中国矿业大学电力工程学院，江苏 徐州 221116）

本文根据近年来锂离子电池产热特性方面的研究，详细阐述了锂离子电池产热的基本原理，并总结了国内外锂离子电池产热模型的研究现状。重点针对电化学-热耦合模型、电-热耦合模型以及热滥用模型进行了详细综述，并在此基础上对锂离子电池热效应的研究和产热模型的建立进行了展望。

锂离子电池；电化学模型；电-热耦合模型；热滥用模型

由于全球石油资源的枯竭和环境恶化等已经成为世界各国所密切关注的问题，新能源利用和发展成为各国未来发展的重点。锂离子电池因其容量大、体积小、比能量高、单体电池电压高、可反复充放电、循环使用寿命长和绿色无污染等优点成为各国学者关注的热点。锂离子电池的研究始于20世纪60年代，在20世纪90年代得到了迅猛发展。如今，锂离子电池已经广泛应用于手机、笔记本电脑、电子产品、电动车、军事通讯设备和航空航天领域。随着人们对生活环境要求的日益提高，具有节能优势的新能源电动汽车的需求将会急剧上升，而锂离子动力电池作为电动汽车的核心之一，将会随着电动汽车的发展呈现爆发式增长。

随着锂离子电池的广泛应用，锂离子电池的热安全问题日益凸显。热量的不及时散出，会导致电池发生过热、燃烧甚至爆炸[1-2]。表1列举了近年来由于锂离子电池热失控而造成的事故及原因。国外对于电池产热效应的研究在20世纪80年代就已经开始了，美国加州大学伯克利分校的Bernardi等在1985年提出了电池内部的生热模型[3]。1997年Saito通过实验发现锂离子电池放电过程中的热量和电化学反应热和极化产热有关[4]。1987年Sharpe等[5]发现铅酸电池在低温环境下，充电能力会大幅度下降。1999年 Biensan等对锂离子电池在电学、力学、热力学和环境方面的性能进行了安全检测。测试结果表明电池的电极、电解液和黏结剂在不同温度下会发生不同的反应，从而影响电池的性能[6]。国外对于锂离子电池热效应的研究已经向多维度、高参数、改善电池材料等方向发展。

表1 近10年来由于锂离子电池热失控而导致的事故及原因

我国对于锂离子电池的研究早在20世纪80年代就已经开始了[7]。但是，国内关于电池产热机理的研究起步比较晚。2002年胡广侠等[8]分析了影响锂离子电池安全性能的因素，电池温度不仅会影响电池的性能，当电池的产热速率大于散热速率时就可能导致冒烟、着火和爆炸等情况。2005年王青松等[9]从锂离子电池各部分材料出发，分析了锂离子电池内部的主要产热行为。清华大学李腾等[10]对国外的3种不同锂离子电池的产热模型进行了综合分析，同时指出了当前产热模型的缺点和发展方向。近几年来，对于锂离子电池产热机理的研究已经成为研究热点。

根据各国研究进展，锂离子电池产热模型按维度可分为集中质量模型、一维模型、二维模型和三维模型。根据产热原理可分为电化学-热耦合模型、电-热耦合模型和热滥用模型。还有学者将锂离子电池产热模型分为均一化参数模型和分布化参数模 型[11]。本文主要针对电化学-热耦合模型、电-热耦合模型和热滥用模型的相关研究进行阐述。

1 电池产热基本理论和原理

锂离子电池在正常情况下的产热可以总结为3个方面：锂离子电池内部的可逆化学反应热，电池的极化产热和电池欧姆产热3个方面。从传热学的角度，锂离子电池内部产热是一个非稳态的产热问题。可以描述为式(1)

式中，为单体电池的密度；为电池的比热容；为单位体积电池的产热量。

1.1 电池单位体积的生热速率

1985年，Bernardi等[3]提出了电池内部产热的基本理论和计算公式。对电池的热效应主要考虑电池的产热速率，电池的反应热，系统的热量增加，相变产热速率和物质反应速率不均匀带来的产热速率。

在正常充放电情况下，可以认为电池内部的浓度是均匀的，不存在浓度梯度，这样就可以忽略物质反应速率不均匀所带来的产热速率。同时，正常状况的电池可以忽略电池内部的相变，可以忽略热[11]。

这样模型就可以简化为式(3)

进一步展开为式(4)

式中，为电池的总电流；为平均开路电压；为电池的电动势；为电池的平均温度。

1.2 边界条件

能量传递方式主要是传导、对流和辐射。在电池内部，热量的传递主要是热传导；电池的散热主要为自然对流和强制对流。在电池产热模型中一般可以忽略电池的热辐射效应。根据牛顿冷却公式可以得到式(5)

2 电化学-热耦合模型

电化学-热耦合模型就是在假设电池内部电流均匀的情况下，综合电池内部化学反应热来描述电池的产热机理。在建立电化学-热耦合模型之前，需要详细了解锂离子电池集流体附近固相和液相的离子浓度、离子迁移速度等情况。由于电化学-热耦合模型假设电池内部电流密度均匀，往往在仿真的时候会造成比较大的、主要用来模拟小型电池在正常情况下的热效应，不适用于大型电池的仿真 模拟。

2.1 国外研究现状

国外对于电化学-热耦合模型的研究比较成熟，从微观离子迁移、电子迁移到宏观产热都有比较深入的分析。并且，对于锂离子电池内部各部分材料的电化学性质有较为深入的研究。

电池的产热主要可分为可逆热和不可逆热，可逆热主要为电化学反应热，不可逆热主要为电池的极化热和欧姆内阻产热。1997年Saito通过实验观察到电池的产热主要来自于电化学反应热和电池极化热。通过观察电池在283～333 K放电过程的产热情况，发现在333 K时电池的产热功率最高[4]。2001年，Sato 通过模拟和实验验证锂离子电池的产热可分为3部分：反应热、极化热和欧姆产热[12]。2003年，Srinivasan等通过二维电化学-热耦合模型，对LiMn2O4锂离子电池在不同放电电流下温度随SOC的变化研究了可逆热、不可逆热和欧姆热在电池产热中的比重[13]。通过对电池产热来源分类的研究，对电池热效应的仿真研究和电池热管理系统的设计具有指导作用。

电池的内阻直接影响电池的不可逆产热，而电池的内阻在电池的工作过程中并不是一成不变的，它与电池的温度和电池的SOC有关。2006年， Onda等[14]通过对小容量电池的研究发现，锂离子电池反应过程中的熵变仅与电池的SOC 有关，与电池过程中的环境温度无关。同时对工作中电池内阻的测量提出了4种方法。对电池产热模型的建立提供了较好的理论基础，尤其在对电池的可逆热和不可逆热的分析上有了较好的依据。2007年，Inui等[15]比较了锂离子电池二维和三维产热模型，认为三维模型适用于大型锂离子电池的设计。同时研究发现：锂离子电池的内阻与电池的SOC和环境温度有关。一般情况下电池温度越高，电池内阻越低；反之，电池温度越低，电池内阻越高。

影响锂离子电池产热的因素主要为电池的本身充放电状态和电池的充放电的环境条件。包括电池SOC、充放电电流大小、电池工作环境温度和电池的对流以及辐射换热的情况等。2000年，Song等[16]对聚合物锂离子电池建立电化学-热耦合模型，对不同放电电流下的电池温度分布和生热速率进行了模拟，得到了不同状态下的温度分布云图。图1是电池放电结束时的温度分布。通过实验验证，模拟结果和实验结果吻合较好。Gu等[17]用镍氢电池建立了电化学模型，模拟发现，当环境温度较低和充电倍率较高时，电池的温升速率很快。这对锂离子电池热效应的研究有一定的借鉴作用。2002年， Wu等[18]研究发现：随着电池SOC和放电电流的增加，电池的温升加快，电池内外温差加大。采用强制对流可以降低电池表面温度，但是会增加电池的温度分布不均匀性。采用热管理可以合理有效地降低电池的温度。Al-Haallaj等[19]通过建立一维电化学模型，模拟了锂离子电池在采用相变材料下的锂离子电池内部温度场的分布。发现相变材料对锂离子电池组能起到很好的热管理效果。2005年，Chen等[20]通过对一维、二维和三维模型比较，建立了一个考虑边界辐射换热和对流换热的三维分层模型。通过验证发现，其精度较其它模型高。提出辐射换热是电池散热的一个重要过程，提高发射率是一种经济高效的散热方式[20]。在综合分析电池热效应时应综合考虑影响电池产热和散热的各种因素，从而得到较高精度的分析模型。

2010年，Forgez等[21]采用将热电偶插入电池内部的方法来测量电池内部温度变化情况。发现电池在工作过程中电池内部温度和外部温度差高达10 ℃。同时，采用所测参数建立模型模拟所得到的结果与实验结果差值小于1.5 ℃。认为此方法具有较好的可行性。由于电池的内部很难测量温度，这种方法还是有很好的借鉴意义。

2.2 国内研究现状

2008年杨凯等[22]使用集中质量的方法，使用镍氢电池模拟和试验，将电池内部看成一个均匀非稳态的热源进行模拟得到电池内部的温度分布情况。实验采用微量热仪测量电池充电过程中产热。模拟与实验结果吻合较好。这对锂离子电池产热模型的建立有一定的借鉴作用。

李奇等通过实验和模拟结合得到了和国外研究结果相同的结论。认为锂离子电池的产热主要来源可分为可逆热和不可逆热[23-25]。同时，李奇等[23]通过实验测量发现：电池在中小倍率下的产热主要来自可逆热和不可逆热，而在大倍率下电池的产热主要来自于不可逆热。李文成等[26]用实验的方法对C/LiFePO4动力蓄电池在放电过程中的电池表面温度变化进行了研究。实验表明，电池在放电过程中电池表面温度升高和电流大小呈抛物线关系，而在放电完成后，电池表面温度增加与放电电流呈线性关系。张遥等[24]通过模拟得出结论：决定电池产热的根本原因是电极的电导率和电池的电解质。同时发现电池的结构设计对电池的热效应也有很大影响。锂离子电池不同类型的产热主要取决于电池的充放电倍率。

锂离子电池中电极材料，电解液中电子、离子的输运性质以及反应速率直接关系到电池的不可逆产热。Zhang[27]研究了圆柱形锂离子电池中电解液的输运性质。研究发现：锂离子浓度和电解液中的锂离子的浓度梯度是锂离子电池极化热和欧姆热的主要影响因素。2012年，Wu等[28]用电化学-热耦合对LiMn2O4电池在不同操作条件下的温度场进行了模拟。对电池的温度和电池里面的反应速率和离子浓度的关系进行了研究。模拟结果与实验吻合较 好。2014年，朱聪等[29]通过考虑锂离子电池的电极电流密度/集流体区域固相和液相的电子迁移速率等建立了电化学-热耦合模型。研究了充放电电流大小和荷电状态（SOC）对锂离子电池可逆热和不可逆热的影响。结果表明：随着充放电电流的增大，电池的可逆热和不可逆热都增大；而电池的荷电状态（SOC）主要影响电池的可逆热，对不可逆热的影响较小。贾明等[20]用电化学-热耦合模型对电池正负电极的反应速率进行了模拟研究，表明在放电过程中电池的正负极反应速率不同，并且是不断变化的。Ye等[31]对锂离子电池中锂离子的扩散速率和正极材料的反应速率进行了模拟。结果表明：锂离子的浓度梯度随温度的降低而增加。同时，可逆热在低倍率放电情况下，占据主导地位；在高倍率放电时，电池产热以不可逆热为主。对锂离子电池中离子输运性质的研究对电化学-热耦合模型的建立是很有必要的。

2011年，卢立丽等[32]比较了Newman和White两种电化学模型，指出两种电化学模型对固体锂 离子电池的扩散处理不同，最终导致相同条件下 的模拟结果不同。同济大学的周方和李茂德[33]用 数值计算和实验对圆柱型锂离子电池的温升特性 和内阻的关系进行了研究。模拟和实验结果都表明，电池内阻对电池的温升效应有较大影响，同时发 现电池的内阻是随电池的温度发生变化的。但是，没有分析电池欧姆内阻和极化内阻分别对电池温度的影响。桂长清[34]、李哲等[35]发现温度对锂离子电 池的属性也有较大影响。温度越低，电池的欧姆 内阻越高，电解液的导电性能越低,内阻的增加会导致在电池工作过程中产热的增加，影响电池的安全性能。

2013年，汤依伟等[36]用电化学-热耦合模型模拟了在不同放电倍率、不同冷却条件下对聚合物锂离子电池的产热影响，结果表明：电池的温升前期和后期增长速率比较快，同时证明了强制对流冷却有利于改善电池冷却环境。但是，增加对流传热的同时会增加电池表面温度的不均匀性。宋刘斌等[37]用实验和模拟的方法研究了LiFePO4锂离子电池在不同倍率下的产热，最后得出结论：电池的工作温度越高，充放电倍率越大，电池内部温度的均匀性越差。徐蒙等[38]建立了一个三维电化学-热耦合模型对不同倍率下的锂离子电池产热情况进行了模拟，结果显示：放电倍率越大，电池表面温升越快。大电流放电时需要对电池运用电池热管理进行冷却。刘光明等[39]用Fluent建立三维热模型，得到了一个电池产热功率关于电池内外温差的函数，同时提供了一种测定电池内部温度的思路，如图2所示，但是，电池产热功率关于电池内外温差的函数是在没有考虑电池组的情况下得出来的，具有一定的局限性。

3 电-热耦合模型

电-热耦合模型就是根据电池内部的电流分布情况来研究单体电池的热效应。建立电-热耦合模型之前需要得到精确的电池内部电流密度分布情况，从而分析电池的温度场分布情况。电-热耦合模型对锂离子电池温度场模拟的精确度比其它单一产热机理模型要高，由于对电-热耦合模型的研究较晚,因此目前国内外对电-热耦合模型的研究较少。

2005年，Harathan等[40]对镍氢电池建立了一个三维电热耦合模型，基于对镍氢电池充放电过程中电压和电流的分布情况进行了研究，得到电池工作过程中的温度分布。这对锂离子电池产热模型的研究有很大的参考意义。

Kwon等[41]和Smith等[42]分别从宏观和微观角度对电-热耦合模型进行了阐述。Kwon等[41]采用二维电-热耦合模型，认为电池电极的尺寸大小、纵横比和电池集流体的分布会影响电池电压和电流的分布。图3(a)是不同时刻Kwon等所得到的锂离子电池的电压分布。

Kim等[43]和Pesaran等[44]通过建立三维锂离子电池电-热耦合模型，由电压和电流分布模拟得到了锂离子电池在充放电过程中的温度分布。Kim模拟的电流分布如图3(b)所示。2012年，李腾等[45]基于Bernardi生热速率理论建立了一个三维多层电-热耦合模型，对自己制作的锰酸锂电池进行了模拟，模拟所得到的温度场分布与红外成像所得到的结果基本吻合，对锂离子电池充放电过程中电压和电流密度进行分析，发现可以通过对锂离子电池尺寸结构的合理设计来减弱电池内部热量的积聚。

2013年，鄂加强等[46]在综合电池内部电流的基础和考虑热辐射的情况下，通过建立三维圆柱锂离子电池的产热模型。研究了充电电流、环境温度、对流换热系数以及热辐射系数对电池内部温度的影响，得出：充电电流对电池内部温度的影响最大，环境温度次之；其次是对流换热系数，影响最小的是热辐射换热系数。2014年，姬芬竹等[47]同样基于Bernardi生热速率建立了关于LiFePO4锂离子单体电池的电-热耦合模型，同时对电池组在自然对流和强制对流的环境条件下进行了模拟。对风冷式热管理系统的不同出风口位置进行了模拟，对风冷式冷却系统的设计提出了建议[47]。通过对电池工作环境条件的分析研究，提出合理设计电池热管理系统是防止电池热失控的有效手段。

4 热滥用模型

热滥用模型是根据传统生热模型，结合在电池热滥用情况下电池内部可能发生的生热反应，模拟电池在热滥用的情况下可能会发生失控的条件和失控后电池状态的改变。

4.1 国外研究现状

由于锂离子电池的热失控伴随锂离子电池的问世而产生，对锂离子电池热失控的监控很早就引起了研究者的关注。

电池的内部温度过高会造成电池各部分材料热物理性能的改变。世界各国针对电池的正负极材料、电解液、隔膜和黏结剂等在高温下的状态进行了研究。Laman等[48]通过实验测量了隔膜的阻抗随温度的变化情况，对电池隔膜的要求提出了建议：在隔膜融化变软后，隔膜仍然能保持较好的耐受力。Gerardine等[49]通过实验和模拟发现锂离子电池的正负极材料属性以及材料的分解反应对锂离子电池的温升有很大影响。负极材料的微观粒子越大，其产热速率越快；碳电极的微观粒子越小，温度越高。从总的产热量来看，较小粒子的负极，其总的产热量越多。Sptnitz等[50]根据锂离子电池滥用条件下的一系列放热反应，建立了一维热滥用模型，分析了黏结剂在电池热滥用条件下对电池热失控的影响程度。结果显示：黏结剂对锂离子电池热失控的影响并不大。Mandal等[51]研究了电解液对锂离子电池的热失控的作用，提出一种新的电解液方案，对减缓和遏制电池热失控有很好的作用，同时研究发现在电解液中加入磷酸芳香酯可以起到同样的作用。

锂离子电池热失控临界温度的预测和监控对锂离子电池的热安全性能至关重要。Hallaj等[52]用质量集中模型对索尼US18650锂离子电池进行了模拟，发现低SOC的锂离子电池比SOC为零的锂离子电池发生热失控的临界温度要低。Kim等[53]基于传统电化学分析了电池在热滥用情况下可能发生的反应，建立了在热烤箱下的热滥用模型，对圆柱型锂离子电池的温度分布情况进行了模拟。图3是采用不同电解液时的电池内部的产热速率。2014年， Troxler等研究认为，电池在工作过程中电池内部存在热阻，这就导致在电池内部存在一个温度梯度。温度梯度越大，电池温度与采用集中参数法得到的结果相差就越大。这种情况在大功率情况下凸显出来。这是对锂离子电池产热模型的一种改进[54]。

4.2 国内研究现状

随着锂离子电池在我国的广泛使用，锂离子产热问题日渐突出。国内近十年来对锂离子电池热滥用模型的研究得到了飞速的发展，对锂离子电池内部材料热物理性质的研究和锂离子电池产热的监控也越来越成熟。

2004年，庞静等[55]综合分析了国外关于锂离子电池内部可能发生的高温反应，包括SEI膜的分解、电解液和嵌锂碳的反应、嵌锂碳和黏结剂的反应、电解液的分解和正极的分解。对各类反应机理进行了详细描述，为国内研究锂离子电池热滥用模型的建立提供了理论指导。

2005年，庞静等[56]又以尖晶石锰酸锂作为电池材料，研究了充电倍率对锂离子电池过充的影响。研究表明：在低倍率过充条件下，影响过充的主要原因是电解液的分解；在高倍率过充条件下，影响过充的主要原因是电池内部热量的积聚导致隔膜熔断。这表明，影响电池过充的主要因素是电池的充电倍率。周波等[57]总结分析了加速量热仪在锂离子电池产热方面的研究成果，同时研究了正负极材料、SEI膜、黏结剂对电池热安全性的影响。锂离子电池可以通过采用新型的正负极材料、改进电解液和改善黏结剂来提高电池的热安全性。王青松等[9]从理论和实验出发对锂离子电池材料进行了详细研究，也认为SEI膜的分解，正极材料的分解，负极、电解液和黏结剂反应，电解液的分解是影响锂离子电池热安全性的主要因素。

2006年，陈玉红等[58]从锂离子电池内部产热来源出发，综合分析了锂离子电池的爆炸机理，提出了防止锂离子电池爆炸的措施，认为热冲击、过充、短路和针刺等都有可能引起爆炸，这对锂离子电池安全性管理有重要的学术意义。胡杨等[59]通过热箱实验比较了LiMnO4组装电池、LiCoO2和包埋-LiNiO2组装电池的安全性。通过XRD和DSC比较了电池正负极在电池升温过程中热效应的差异。同时得出了这两种锂离子电池发生热失控和爆炸原因的 差异。

2007年，金慧芬等[60]采用加速量热仪对锂离子电池的开路电压、电池使用循环次数和电池容量对电池热安全性的影响进行了研究，发现：开路电压升高、循环次数增加和电池容量增加都会导致电池产热速率增加，最终使电池的安全性能下降。这对电池的安全合理使用提供了比较好的指导意义。

2010年，何鹏林等[61]对锂离子电池的热滥用实验标准进行了分析，对试验中采用的温度和高温时间进行了研究。最后，对在实验中温升的控制和调节给出了比较合理的建议。这对锂离子电池热滥用实验的标准化、科学化有重要的价值。王松蕊等[62]通过对锂离子电池计算机模拟和热箱实验研究，最后得出：环境温度越高、换热系数越低、SOC越高，电池发生热失控的可能性越大，同时预测了在绝热环境下电池发生热失控的点。何亮明等[63]针对圆柱形锂离子电池建立了三维热模型，通过模拟1 C放电，来预测电池发生热失控的点。

2012年，赖鹏飞等[64]通过炉箱测试模拟，得到了通过温度和SOC判别临界热安全性的方法。2014年，彭鹏等[65]同样通过烤箱实验模拟，得出锂离子电池发生热失控的临界温度随散热环境的变好而升高。孙秋娟等[66]在传统产热模型的基础上耦合了材料的分解产热，模拟了电池在工作过程中温度随散热环境条件的变化，很好地预测了电池发生热失控的临界温度。

5 结 语

综上所述，经过几十年的发展，电池产热模型的研究经历了从单一均匀内热源的模拟，到一维、二维、三维以及分层模型的发展；从传统的电化学-热耦合模型到电池内部电流电压详细描述的电-热耦合模型以及电池热滥用情况下的热滥用模拟的发展；从简单的电化学反应研究到电池材料和对锂离子电池外形结构的设计。目前国内对锂离子电池的研究主要集中在电化学-热耦合模型的研究，对电-热耦合模型研究较少，而对热滥用模型的研究主要是在高温热烤箱的环境下进行的。目前对电化学-热耦合模型的研究还处于对单个或某几个电池内可能的反应进行研究，没有综合考虑所有影响因素。

对锂离子电池产热模型的研究，未来的发展主要集中在如下四个方面。

（1）对锂离子电池物性参数的准确确定，建立锂离子电池内部详细的三维分层模型，提高电池热效应的准确性。

（2）对锂离子电池内部电流和电压的分布进行更为准确的研究，建立精确的电-热耦合模型，以指导电池结构的设计和电池极耳的布置等。

（3）对热滥用模型的研究不要仅仅局限于热烤箱的研究，要向热冲击、针刺等其它异常情况下的电池内部热效应进行研究，以提高锂离子电池的安全性能。

（4）加大对锂离子电池内部电解液、隔膜、正负极材料等热稳定性的研究，进而提高电池的热安全性。

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Review on heat generation theory model of lithium-ion battery

KUANG Yong, LIU Xia, QIAN Zhen, GUO Chenglong, HUANG Congliang, RAO Zhonghao

(School of Electric Power E ngineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, Jiangsu, China)

According to the progress of studies on the thermal characteristic of lithium-ion battery, the heat generation mechanism and thermal models of lithium-ion battery have been summarized, especially the electrochemical thermal coupling model, electro-thermal coupling model and thermal abuse model. In addition, the future work on thermal effects and the establishment of thermal model of lithium-ion battery were prospected.

lithium-ion battery; electrochemical model; electrothermal model; thermal abuse model

10.3969/j.issn.2095-4239.2015.06.007

TM 911

A

2095-4239（2015）06-599-10

2015-02-10；修改稿日期：2015-04-10。基金项目：国家自然科学基金（51406223），江苏省自然科学基金青年基金（BK20140190）项目。第一作者 ：匡勇（1993—），男，硕士研究生，主要研究方向为锂离子电池产热传热特性，E-mail：17115993@cumt.edu.cn；通讯联系人：饶中浩，教授，博士生导师，主要研究方向为储能与传热，E-mail：raozhonghao@cumt.edu.cn。