黄骅坳陷沧东凹陷孔二段富有机质泥页岩地球化学特征

刘小平,刘庆新,,刘　杰,董清源,3,关　铭,李洪香

（1.中国石油大学（北京）地球科学学院，北京102249；2.中国石油大港油田分公司勘探开发研究院，天津300280；3.中国石油化工股份有限公司石油物探技术研究院，南京211103）

黄骅坳陷沧东凹陷孔二段富有机质泥页岩地球化学特征

刘小平1,刘庆新1,2,刘杰1,董清源1,3,关铭1,李洪香2

（1.中国石油大学（北京）地球科学学院，北京102249；2.中国石油大港油田分公司勘探开发研究院，天津300280；3.中国石油化工股份有限公司石油物探技术研究院，南京211103）

黄骅坳陷沧东凹陷孔二段（Ek2）富有机质泥页岩十分发育，研究其地球化学特征对评价该地区页岩油资源潜力具有重要意义。在整理大量基础资料和前人研究成果的基础上，补充采集岩心样品，并进行了有机碳含量、岩石热解、氯仿沥青“A”、干酪根显微组分及镜质体反射率等分析测试，同时开展了单井埋藏史与热演化史数值模拟及地球化学演化剖面研究。Ek21，Ek22和Ek23等3个油组富有机质泥页岩总体上均达到最好烃源岩级别，有机质类型均以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。有机质热演化程度总体上偏低，中央隆起带泥页岩处于未成熟—低成熟生烃阶段，斜坡带主要处于低成熟—成熟生烃阶段。自始新世初即开始进入未成熟—低成熟生排烃阶段，馆陶组（Ng）沉积末期达到未成熟—低成熟生排烃高峰，之后随着地层持续深埋，进入低成熟—成熟生排烃演化阶段，生烃转化率达60%。

富有机质泥页岩；地球化学；生烃演化；孔二段；沧东凹陷；黄骅坳陷

0　引言

页岩油是一种资源潜力巨大、分布面积广、生产寿命长且不受构造影响的非常规石油资源，目前，其已成为继页岩气之后全球非常规油气勘探开发的又一新热点［1-4］。厚度大且分布广的富有机质泥页岩是页岩油形成的物质基础，也是影响页岩油富集程度的主要因素［5］。

沧东凹陷是渤海湾盆地黄骅坳陷的富油凹陷之一［6］，在常规油气勘探过程中，已累计探明石油地质储量3.98亿t，常规石油的探明程度已达78%［7］。沧东凹陷孔二段（Ek2）发育富有机质泥页岩，厚度从几十米到数百米不等，具备形成页岩油的良好物质基础［8］。近年来，沧东凹陷多口井在Ek2富有机质泥页岩层系（暗色泥页岩及致密砂岩、泥质白云岩夹层）中获得了工业油流［7］，展示了沧东凹陷页岩油勘探具有巨大潜力。在常规油气勘探中，已发现Ek2是本区的主力烃源层，并对Ek2烃源岩的地球化学特征进行了初步研究［9-10］。Ek2作为富含页岩油的主力层系，对其有机地球化学特征及储集特征等页岩油形成条件的研究尚处于起步阶段［7，11］，尤其对Ek2富有机质泥页岩地球化学特征在纵向上和平面上如何变化的研究尚不够系统和深入。因此，笔者在整理大量基础资料和前人研究成果的基础上，通过开展岩心样品的补充采集及分析测试，对Ek2富有机质泥页岩有机质丰度、类型、成熟度及生烃演化特征等进行系统研究，以期为研究区页岩油资源评价奠定基础。

1　地质背景

沧东凹陷位于渤海湾盆地中部黄骅坳陷的南部，是黄骅坳陷中的第二大富油凹陷，古近系自下而上发育孔店组（Ek）、沙河街组（Es）和东营组（Ed）。其中，Ek厚度大，而上覆Es和Ed均较薄，Ek最大厚度大于2 000 m，与下伏中生界呈角度不整合接触，与上覆Es也为角度不整合接触［12］。现今构造由孔店构造带与舍女寺断鼻2个正向构造带和南皮、孔西与孔东3个斜坡构造构成（图1）。古近纪以来，沧东凹陷经历了坳陷和断陷2期湖盆叠加与改造，孔三段（Ek3）—孔一下亚段（）沉积期发育统一的坳陷型湖盆，枣园—王官屯—小集一带为坳陷的沉积与沉降中心；湖盆差异构造变形发生于孔一上亚段（—Es沉积期，并产生隆/凹转换，湖盆中心形成孔店中央背斜构造带，其两翼分别形成孔东和孔西构造反转斜坡［7］。

图1　沧东凹陷构造单元划分及样品井位分布Fig.1　Structural units and sample wells location of Cangdong Sag

研究区Ek2自下而上可分为2个由粗到细的完整沉积旋回。沉积体系以辫状河三角洲、曲流河三角洲、滨浅湖以及半深湖—深湖等为主，岩性主要为暗色泥页岩，并夹有粉—细砂岩及白云岩等，局部夹基性侵入岩，厚度为120～600m，分布范围广［13］。Ek2从上到下可划分为孔二1（Ek21）、孔二2（Ek22）、孔二3（Ek23）和孔二4（Ek24）共4个油组，其中Ek21，Ek22和Ek23油组富有机质泥页岩均十分发育，均是页岩油勘探的主力层段。

2　样品与实验

针对沧东凹陷已有Ek2地球化学分析数据在空间分布上的局限性，笔者在岩心观察与描述的基础上，补充采集了Ek2富有机质泥页岩样品，并开展了有机碳含量（TOC）与类型、岩石热解、氯仿沥青“A”、干酪根显微组分及镜质体反射率等有机地球化学分析测试。Ek2富有机质泥页岩样品合计752块/55口井。在平面上，各构造单元均有样品分布（表1，参见图1），样品数量大、分布广，新、旧样品的分析测试条件一致，保证了实验结果的一致性，能够反映研究区富有机质泥页岩的整体情况。实验及分析执行标准如下：①有机碳含量分析：使用LECO CS-200碳硫分析仪，实验温度为常温，执行标准为《GB/T 19145—2003沉积岩中总有机碳的测定》［14］；②岩石热解分析：使用OGE-Ⅱ油气评价工作站，执行标准为《GB/T 18602—2001岩石热解分析》［15］；③氯仿沥青“A”抽提：在70℃恒温下以氯仿为溶剂，使用索氏抽提器连续抽提；④显微组分分析：使用LABORLUX 12 POL荧光显微镜，执行标准为《SY/T 19144—2003沉积岩中干酪根分离方法》［16］；⑤镜质体反射率分析：使用MPV-3显微镜光度计，执行标准为《SY/T 5124—1995沉积岩中镜质组反射率测定方法》［17］。

表1　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩样品统计Table 1　Sample statistics of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

3　有机质丰度及分布

3.1有机质丰度

有机质丰度是页岩油形成与富集的关键因素之一，决定着页岩油的富集程度和产能大小［18］。有机质丰度评价的指标主要有：有机碳含量、氯仿沥青“A”含量、岩石热解生烃潜量（S1+S2）和总烃含量（HC）等［19］。

沧东凹陷有机质丰度分析测试结果统计（表2）表明，Ek21油组TOC质量分数平均值为2.06%，质量分数大于2%的样品占样品总数的51%；氯仿沥青“A”质量分数平均值为0.085 7%，质量分数大于0.1%的样品占样品总数的33%；HC质量分数平均值为1 471.75×10-6，质量分数大于500×10-6的样品占样品总数的64%；S1+S2平均值为22.26 mg/g，S1+S2值大于6 mg/g的样品占样品总数的66%。Ek22油组TOC质量分数平均值为3.11%，质量分数大于2%的样品占样品总数的85%；氯仿沥青“A”质量分数平均值为0.325 5%，质量分数大于0.1%的样品占样品总数的73%；HC质量分数平均值为2 497.22×10-6，质量分数大于500×10-6的样品占样品总数的92%；S1+S2平均值为27.16 mg/g，S1+S2值大于6 mg/g的样品占样品总数的91%。Ek23油组TOC质量分数平均值为3.50%，质量分数大于2%的样品占样品总数的80%；氯仿沥青“A”质量分数平均值为0.275%，质量分数大于0.1%的样品占样品总数的59%；HC质量分数平均值为2 645.63×10-6，质量分数大于500×10-6的样品占样品总数的92%；S1+S2平均值为27 mg/g，S1+S2值大于6 mg/g的样品占样品总数的86%。根据陆相烃源岩有机质丰度评价标准［20］，沧东凹陷Ek21，Ek22与Ek23等3个油组富有机质泥页岩总体上均达到最好烃源岩级别，Ek22和Ek23油组均优于Ek21油组。按优质烃源岩划分方案［21］，Ek22和Ek23等2个油组的平均有机质丰度均达到了优质烃源岩级别。

表2　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩有机质丰度综合评价Table 2　Comprehensive evaluation of the abundance of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

3.2优质烃源岩分布

有机质丰度在纵向上和平面上的分布均具有较强的非均质性。纵向上，Ek21油组有机质富集段主要位于该油组的下部；Ek22油组有机质丰度整体较高，TOC随深度增加有增大的趋势，最富集段主要位于该油组的下部；Ek23油组有机质丰度纵向分布较均匀，有机质富集段主要位于该油组的中上部（图2，剖面位置参见图1）。平面上，3个油组的有机质丰度均呈环状分布。其中，Ek21油组有机质丰度在王官屯地区及其周边均较高，其次为风化店及小集地区，有机质丰度向西南及东北一带逐渐变差。Ek22油组TOC质量分数大于3%的面积相对增大，有机质丰度高值区主要分布于王官屯地区，其次为风化店及肖官屯地区，G995井Ek22油组TOC质量分数平均值达5.47%，Z68-12井Ek22油组TOC质量分数平均值达5.03%。Ek23油组TOC质量分数大于3%的面积相对Ek22油组又有所增大，有机质丰度高值区主要分布于枣园和王官屯地区，其次为风化店及肖官屯地区，G995井Ek23油组TOC质量分数平均值达5.61%，Z68-12井Ek23油组TOC质量分数平均值达5.58%。

图2　沧东凹陷Ek2有机碳含量连井剖面Fig.2　Well-tie cross section with TOC content of Ek2in Cangdong Sag

富有机质泥页岩的分布受沉积环境和层序格架的控制，Ek2沉积期湖盆水体较深，半深湖—深湖相范围广，富有机质泥页岩主要形成于湖侵体系域和高位体系域，研究区Ek22下部及Ek23上部地层在大部分地区均为湖侵体系域，Ek21主要为高位体系域，部分地区Ek21下部为湖侵体系域。平面上，优质烃源岩呈环形分布于湖盆中部的半深湖—深湖相区。

4　有机质类型

烃源岩有机质类型不同，其生烃类型、生烃潜力、生烃门限（深度和温度）及生烃过程均存在一定差异［22］。有机质类型的划分方法通常有三类五分法和三类四分法2种，本次研究运用干酪根显微组分、岩石热解参数以及氯仿沥青“A”族组成等参数，采用三类四分法对有机质类型进行判识（表3）。

表3　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩有机质类型参数Table 3　Organic matter type parameters of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

4.1干酪根显微组分

干酪根显微组分主要由腐泥组、壳质组、镜质组和惰质组组成，其中腐泥组和壳质组（统称为类脂组）均是主要的生烃组分。通过测定干酪根中各显微组分的相对百分含量（干酪根薄片显微镜下的面积百分比），并计算其类型指数进行有机质类型划分［23］。干酪根显微组分鉴定结果（表2，图3）显示：研究区Ek2富有机质泥页岩类脂组含量高，类脂组体积分数为65.0%～98.6%，平均值为86.3%；镜质组体积分数为0.3%～28.5%，平均值为6.96%；惰质组体积分数为0～82.6%，平均值为4.5%。在纵向上，Ek23油组类脂组体积分数为65%～97%，平均值为90.03%；类型指数为24.7～79.3，平均值为54.83，反映其有机质类型以Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型。Ek22油组类脂组体积分数为71.0%～98.6%，平均值为90.71%；类型指数为14.5～97.4，平均值为62.57，反映其有机质类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型。Ek21油组类脂组体积分数为71.5%～96.7%，平均值为86.73%；类型指数为12.1～80.1，平均值为58.38，反映其有机质类型以Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型。

图3　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩有机质显微组分三角图Fig.3　Triangular diagram of kerogen micropetrological unit of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

4.2岩石热解参数

氢指数（IH）和烃降解率（D）是岩石热解参数中反映有机质来源和类型的2个主要参数［19］。沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩样品的热解分析表明，样品的IH值普遍较高，大部分样品的IH值大于350 mg/g，只有少数样品的IH值小于350 mg/g；D值也普遍较高，大部分样品大于30%。Ek2有机质类型总体上以Ⅰ型和Ⅱ1型为主［20］。纵向上，Ek23油组IH值为33～973 mg/g，平均值为578 mg/g；D值为2.7%～81.9%，平均值为50.7%，反映其有机质类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。Ek22油组IH值为29～872 mg/g，平均值为616 mg/g；D值为4.7%～72.8%，平均值为53.1%，反映其有机质类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。Ek21油组IH值为50～959 mg/g，平均值为553 mg/g；D值为4.7%～81.5%，平均值为47.6%，反映其有机质类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。

IH-Tmax关系图（图4）中，数据点主要集中于中上部，Ek21，Ek22与Ek23等3个油组有机质类型均以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。

图4　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩IH-Tmax关系图Fig.4　The crossplot of IHand Tmaxof organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

4.3氯仿沥青“A”族组成

有机质热演化程度较低的情况下，岩石抽提物氯仿沥青“A”的族组分也可以用于鉴别有机质类型［22，24］。沧东凹陷氯仿沥青“A”族组分分析统计结果（参见表2）表明，Ek2富有机质泥页岩有机组分中，饱和烃含量最高，芳烃、非烃及沥青质含量均较低。各油组饱和烃含量远大于芳烃含量，饱/芳比较高，平均值均大于3；饱和烃和芳烃含量均大于非烃和沥青质含量。纵向上，Ek22和Ek23等2个油组饱和烃与饱/芳比均较Ek21油组高，而非烃和沥青质含量均较Ek21油组低，反映其有机质类型均较Ek21油组好。

综上所述，沧东凹陷Ek2的3个油组富有机质泥页岩的干酪根显微组分、岩石热解参数和氯仿沥青“A”族组分有机质类型分析结果基本一致，均以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型。纵向上，Ek22和Ek23等2个油组的有机质类型均优于Ek21油组。

5　有机质成熟度

烃源岩中有机质成熟度直接控制着有机质的生烃演化阶段和生烃量大小［25］，本文采用镜质体反射率（Ro）和岩石热解最高峰温（Tmax）等2种参数来研究有机质成熟度，测试分析结果如表4所列。

表4　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩有机质成熟度参数Table 4　Organic matter maturity parameters of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

从Tmax参数及其分布来看，Ek2富有机质泥页岩Tmax值为401～455℃，小于440℃的样品占样品总数的30%，440～450℃的样品占样品总数的69%，大于450℃的样品仅占样品总数的1%，反映有机质成熟度大部分已达到成熟阶段，但总体上成熟度偏低，一部分尚处于未成熟—低成熟阶段。由Ek21，Ek22和Ek23油组Tmax参数分布及平均值（表4）可见，研究区有机质成熟度从上到下逐渐升高。

Ek2富有机质泥页岩样品的Ro为0.25%～0.89%，平均值为0.60%，未成熟有机质（Ro＜0.5%）样品占样品总数的24%，低成熟有机质（Ro为0.5%～0.7%）样品占样品总数的50%，成熟有机质（Ro＞0.7%）样品占样品总数的26%，总体上反映出有机质成熟度偏低出（表4）。纵向上，Ro随深度增大总体上呈增大趋势（图5）。

图5　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩镜质体反射率与埋藏深度关系图Fig.5　The crossplot of depth and Roof organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

平面上，Ek2富有机质泥页岩成熟度分布不均，沉积及构造演化控制了不同地区埋藏史和热演化史的差异。沧东凹陷具有“两断夹一隆”的盆地构造格局，盆内地形差异较大。Ek1沉积期，由于构造反转，致使中央隆起带成熟度较低，Ek2富有机质泥页岩多处于未成熟—低成熟生烃阶段，Ro一般小于0.7%；孔东斜坡、孔西斜坡及南皮斜坡受到两侧断层的控制，大幅度沉降，致使其成熟度相对较高，进入低成熟—成熟阶段，Ro为0.7%～1.3%。

6　生烃演化特征

热模拟实验是评价烃源岩生烃能力及生烃效率的有效方法之一。国建英［26］以孔西斜坡Z46井数据开展了Ek2泥页岩生排烃热模拟实验，结果表明，Ek2富有机质泥页岩在温度逐渐升高的情况下出现了2个生排烃高峰，当Ro≈0.65%时出现第一个高峰，为未成熟—低成熟油生排烃高峰；当Ro≈0.9%时出现第二个高峰，为低成熟—成熟油生排烃高峰。当Ro≥1.6%时，生烃量及排烃量均递减明显。

G995井埋藏史及热演化史模拟研究也揭示了Ek2富有机质泥页岩具有未成熟—低成熟生烃及成熟生烃双段式演化特征（图6）。Ek2富有机质泥页岩在始新世初即开始生成未成熟油（Ro＜0.5%），馆陶组（Ng）沉积末期达到未成熟—低成熟生烃高峰（Ro=0.65%），开始大量生排烃；之后随着地层持续深埋，便进入低成熟—成熟生排烃阶段，现今仍处于低成熟—成熟生排烃阶段（Ro=0.8%），生烃潜力大。

利用生烃转化率S1/（S1+S2）和ω（氯仿沥青“A”）/ ω（TOC）等参数，结合Ro数据，建立沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩生烃演化剖面（图7）。分析表明，Ek2富有机质泥页岩生烃演化可以划分为3个阶段，第1阶段为未成熟—低成熟生烃阶段（Ro＜0.65%），埋藏深度小于1 900 m，生烃转化率可达20%～30%；第2阶段为低成熟—成熟早期生烃阶段（Ro为0.65%～ 0.90%），埋藏深度为1 900～3 600 m，该阶段是Ek2富有机质泥页岩的主要生烃阶段，生烃转化率达到50%～60%；第3阶段为成熟生烃阶段（Ro为0.9%～1.3%），目前Ek2富有机质页岩大部分尚未进入该阶段，故而在演化剖面上缺少样品点的分布。由此可见，沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩主要经历了未成熟—低成熟生烃和低成熟—成熟早期生烃等2个生烃阶段，生烃转化率最高可达60%。

图7　沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩生烃演化模式Fig.7　Hydrocarbon evolution models of organic-rich shales of Ek2in Cangdong Sag

7　结论

（1）黄骅坳陷沧东凹陷Ek2富有机质泥页岩有机质丰度高、分布面积大。Ek21，Ek22和Ek23油组均达到最好烃源岩级别。纵向上，有机质富集段主要发育于Ek21油组下部、Ek22油组下部及Ek23油组中上部；平面上，优质烃源岩呈环形分布于湖盆中部半深湖—深湖相区。

（2）Ek2富有机质泥页岩有机质类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主，含少量Ⅱ2型和Ⅲ型；有机质成熟度总体上偏低，主要处于低成熟—成熟阶段，部分处于未成熟阶段。

（3）Ek2富有机质泥页岩自始新世初即开始进入未成熟—低成熟生排烃阶段，Ng沉积末期达到未成熟—低成熟生排烃高峰，之后随着地层持续埋深，进入低成熟—成熟生排烃演化阶段，该阶段是Ek21富有机质泥页岩的主要生烃阶段，生烃转化率最高可达60%。

致谢：本文研究过程中得到了中国石油大港油田分公司陈善勇、肖敦清、蒲秀刚、于学敏、韩国猛、芦凤明和曹国明等的指导与帮助，章亚、董谦、潘清华、陶耀鹏和张盼盼等在资料整理、样品采集及图件清绘方面作了大量工作，在此一并致以衷心感谢！

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（本文编辑：李在光）

Geochemical characteristics of organic-rich shales of the second member of Kongdian Formation in Cangdong Sag，Huanghua Depression

Liu Xiaoping1，Liu Qingxin1，2，Liu Jie1，Dong Qingyuan1，3，Guan Ming1，Li Hongxiang2
（1.College of Geosciences，China University of Petroleum，Beijing 102249，China；2.Research Institute of Petroleum Exploration and Development，PetroChina Dagang Oilfield Company，Tianjin 300280，China；3.Sinopec Geophysical Research Institute，Nanjing 211103，China）

The organic-rich shales of the second member of Kongdian Formation（Ek2）are developed very well in CangdongSag，HuanghuaDepression.Researchongeochemical characteristics of the shales is highly significant for the shale oil resourceevaluation.Basedoncollectingandsortingtheresearchresultsofpredecessors，additionalcoresamplesweretaken to carry out tests and analysis of organic carbon，rock pyrolysis，chloroform bitumen“A”，kerogen maceral and vitrinite reflectance.Single well numerical simulation of burial and thermal history and geochemical evolution sections were also studied.Organic-rich shales of Ek21，Ek22and Ek23were all evaluated as the best source rocks.The types of organic matter are mainly ofⅠandⅡ1，with small amount ofⅡ2andⅢ.Immature to low mature shales are mainly distributed in central uplift zone，while the organic-rich shales in slope zones are at low maturity to maturity stage.The organic-rich shales of Ek2began to generate and expulse immature to low mature hydrocarbon in early Eocene and reached the peak in the late sedimentary period of Guantao Formation.Then with being continuously buried deeply，the source rocks could entered into low mature to mature hydrocarbon generation stage and the conversion rates of hydrocarbon generation is as high as 60%.

organic-rich shales；geochemistry；hydrocarbon generation and thermal evolution；the second member of Kongdian Formation；Cangdong Sag；Huanghua Depression

P588.2

A

1673-8926（2015）06-0015-08

2015-07-20；

2015-09-13

国家自然科学基金项目“湖相未熟—低熟页岩油形成与聚集机理”（编号：41372144）资助

刘小平（1971-），男，博士，副教授，主要从事石油地质学的教学与科研工作。地址：（102249）北京市昌平区府学路18号中国石油大学（北京）盆地中心。电话：（010）89733423。E-mail：liuxiaoping@cup.edu.cn。