2005～2013年中国地区对流层二氧化氮分布及变化趋势

高晋徽,朱　彬*,王言哲,康汉青（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心,江苏南京 210044；2.南京信息工程大学中国气象局气溶胶与云降水重点实验室,江苏 南京 210044）

2005～2013年中国地区对流层二氧化氮分布及变化趋势

高晋徽1,2,朱彬1,2*,王言哲1,2,康汉青1,2（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心,江苏南京 210044；2.南京信息工程大学中国气象局气溶胶与云降水重点实验室,江苏 南京 210044）

利用OMI探测器资料反演的对流层NO2柱浓度,结合REAS东亚地区NOx排放清单, ECMWF地面10m风场数据和中国统计年鉴中相关统计数据,研究了2005～2013年中国地区对流层NO2柱浓度的空间分布和长期变化趋势,NO2柱浓度的季节差异与排放源和地面风场的关系,以及国家政策实施情况与NO2柱浓度的关系.结果表明：中国地区NO2对流层柱浓度的高值区主要分布在华北地区、长江三角洲、珠江三角洲以及四川盆地等人口密集、人类活动频繁的大型城市和地区.NO2对流层柱浓度的变化存在东西部差异,值得注意的是东部在2011年之前基本表现为增加,但在2011年以后表现为下降,且与2011年相比年平均浓度下降了7.1%.工业氮氧化物排放总量的下降是2011年后NO2浓度下降的一个重要原因.西部浓度低于东部,但近9a浓度基本表现为增长.对流层柱浓度存在明显的季节差异,东部地区及大型城市基本表现为冬季高、夏季低.NOx人为排放源的季节差异是NO2浓度季节差异的重要因素之一,同时气象条件的作用不可忽视.

二氧化氮；对流层柱浓度；统计年鉴；卫星遥感

二氧化氮（NO2）是大气中主要的是含氮污染物［1］.在对流层中,NO2作为对流层臭氧的前体物之一是光化学反应和形成光化学烟雾的重要参与者,另外NO2氧化成为硝酸和硝酸盐是形成硝酸型酸雨的主要来源.对流层臭氧的增加以及NO2浓度达到一定程度会危害人体健康以及农作物生长［2］,因此NO2浓度以及NO2在大气中参与的反应受到了广泛关注.大气中NO2的来源主要包含自然源和人为源两个部分：自然源方面主要包括闪电过程［3-4］、微生物过程、土壤和海洋排放等；人为源主要是指化石燃料和生物质的燃烧［5］.NO2的研究最初是基于地面观测站点的观测研究,但在人力物力资源的制约下,外场观测的覆盖范围、观测密度以及持续时间会受到很大程度的限制［6］.近几十年来,利用卫星遥感对NO2的连续观测不仅使得长期观测成为现实并且让观测尺度能够扩展到区域、大洲以及全球范围. 1995年 ERS-2卫星上搭载的探测仪 Global Ozone Monitoring Experiment（GOME）［7-8］开始了对NO2的遥感观测,此后2002年ENVISAT-1上搭载的 Scanning Imaging Absorption spectro Meter for Atmospheric CartograpHY （SCIAMCHY）［9-10］, 2004年EOS-AURA上搭载的高分辨率传感器Ozone Monitoring Instrument （OMI）［11］以及 2006年在 MetOp卫星上搭载的Global Ozone Monitoring Experiment-2 （GOME-2）［12］相继投入使用,对全球范围内对整层和对流层的NO2进行观测,为研究地球大气中NO2的浓度变化规律等提供了长期连续可靠的资料.

卫星遥感提供了全球范围的连续的NO2数据,这使得对NO2进行区域及全球的长期研究成为可能.Richter等［3］将GOME和SCIAMCHY两个传感器反演的 NO2对流层柱浓度结合分析发现从1996年到2002年中国地区的NO2浓度呈现升高的趋势.利用统计学方法分析NO2浓度的变化趋势是较为常用的方法,一些研究结合两传感器的NO2反演资料分析对流层NO2柱浓度长期的变化趋势,虽然这些研究选取资料的时间段不同,但得到了相似的结论,即从 20世纪九十年代中期到2011年以前,中国地区对流层NO2柱浓度的高值区主要集中在东部地区,且呈现明显的逐年增长的趋势［6,13-15］.另外研究［13-16］发现中国地区对流层 NO2柱浓度特征存在很明显的季节差异且东西部地区的季节特征也有差异并分析认为这种差异可能与不同地区 NO2的源的差异有关.Pichnaree等［17］以及Itahashi等［18］利用对流层 NO2柱浓度的长期变化趋势结合排放清单和模式,分析 NO2柱浓度的长期变化规律的同时,通过模式结果与卫星数据的对比发现现有 NOx的排放清单有计算偏低的情况.Zhang等［19］通过分析1996～2010年NO2柱浓度的长期连续卫星资料发现中国地区 NO2对流层柱浓度的高值区有从东部向中西部地区延伸的趋势,并通过 NOx排放源的改变率和 NO2柱浓度的增长率的对比发现近年 NOx排放源在中型城市有加快增长的现象.

上述研究多是将两个或多个卫星的数据结合实现对中国地区 NO2对流层柱浓度长期变化规律的分析和研究.但由于传感器之间空间分辨率、数据校准、扫描时刻以及反演算法等差异,使得将不同传感器测得的数据结合起来分析就不可避免会出现一定的误差和不确定性.另外对于中国地区自20世纪90年代以来对流层柱浓度不断增长的长期变化趋势,在很多研究中都得以分析和证实,然而自2011年中国“十二五”规划开始实施以来,我国对大气中氮氧化物的排放进行了限制和约束,新的节能减排政策对我国对流层NO2柱浓度产生的影响是一个非常值得关注的问题.OMI从2004年投入使用至今已获得近十年的数据,且对于单一传感器的结果可以避免使用多种数据对接所带来的不确定性和系统误差等问题,因此本研究拟利用OMI的NO2对流层柱浓度数据对中国地区 2005～2013年的对流层NO2进行如下研究：1）分析中国地区 2005～2013年对流层NO2柱浓度的长期变化趋势,特别是对2011年以后的变化特征进行分析和讨论； 2）分析中国地区4个对流层NO2浓度高值区域浓度长期变化趋势以及与人为活动之间的关系； 3）结合REAS的NOX排放清单分析讨论中国地区NO2柱浓度季节变化与人为源之间的关系.

1　数据来源

OMI（Ozone Monitoring Instrument）是搭载在美国国家航空航天局（NASA）发射的 Aura地球观测系统卫星上的传感器之一.Aura是近极地、太阳同步轨道卫星,设计寿命为6a,主要任务是展开对地球臭氧层、空气质量和气候变化的观测和研究.OMI由荷兰、芬兰与NASA合作制造,轨道扫描宽度为 2600km,空间分辨率为 13km× 24km,包含 3个通道,波长覆盖范围为 270～500nm.扫描过境时间为地方时 13：45,每天绕地飞行14～15圈,一天覆盖全球1次,主要监测大气中的臭氧柱浓度和廓线,气溶胶、云表面紫外辐射以及其他痕量气体的浓度,如 NO2、SO2、HCHO 等［11］.本研究所用的数据是 http：//www. temis.nl 网站提供的对流层 NO2柱浓度产品,版本为DOMINO version2.0［20］,选用全球NO2对流层柱浓度月均值,精度为0.125°×0.125°,产品经过质量控制以及由荷兰皇家气象学会（KNMI）开发的模式验证,可以反映对流层NO2柱浓度的空间分布特征和时间变化趋势等特征,在科学研究中应用较为广泛.

氮氧化物排放清单选用日本国立环境研究院制作的东亚区域排放清单 REAS（Regional Emission inventory in ASia）.最早的版本为REAS1.1［21-24］,排放清单中包括二氧化硫（SO2）,氮氧化物（NOx）,一氧化碳（CO）,挥发性有机物（VOCs）,黑炭（BC）和有机碳（OC）等,数据覆盖时间段从1980年到2003年.随着东亚各国经济的发展,特别是发展中国家的快速发展使得排放源的分布和强度在不断发生变化,急需对排放清单进行必要的更新以适应当前排放源的特点.通过修改必要的参数和因子,基于相同的数据处理方法计算得到的新版本REAS2.1［18,25］在老版本基础上将覆盖范围增加到俄罗斯和中亚地区,数据分辨率达到 0.25°×0.25°,时间更新到2008年,提供各物种逐月的数据.本文选用的是REAS2.1版本中的NOx逐月排放清单数据,可在网站 http：//web.nies.go.jp/REAS/下载得到,通过分析NOx逐月排放数据的变化规律结合同时段NO2对流层柱浓度的特征来讨论中国地区不同季节NO2对流层柱浓度与NOx人为源之间的关系.

对流层NO2的分布以及浓度值的高低与人类活动有着非常重要的关系,因此收集了与之存在关系的统计数据,如各地区及重要城市工业废气排放总量、国民生产总值（GDP）以及城区建成面积等,数据均从中国统计年鉴和省级统计年鉴中得到,数据从网站 http：//tongji.cnki. net/kns55/下载得到.本文主要选用与 NO2柱浓度关系较为紧密的各地区及重点城市工业废气中氮氧化物年排放量,民用汽车保有量以及电力消耗.

2　结果与讨论

2.1对流层NO2的浓度长期变化特征

图1　2005～2013年中国地区NO2对流层平均柱浓度分布Fig.1　Distribution of mean tropospheric NO2columns over China during 2005 to 2013

NO2浓度受人为活动影响很大,一般人口密度大、工农业活动水平比较高的地区上空容易形成高浓度的NO2.我国东西部发展不平衡,东部地区的经济发展和城市化进程［26］都要比西部地区快很多,另外NO2在大气中的存留时间有限无法传输较远的距离［2］,这些因素使得我国 NO2的浓度在空间分布上存在很大的不均匀性.图 1为2005～2013年中国地区 NO2对流层柱浓度年均值的空间分布,东部地区（≥107°E中国范围内的所有格点）NO2的对流层柱浓度平均值为 4.11× 1015molecules/cm2,而西部地区（＜107°E中国范围内的所有格点）浓度均值为 0.70×1015molecules/ cm2,仅为东部地区的 17%.NO2污染最严重的区域主要分布在东部地区,从图1可以看出NO2浓度高值区域大致可以分为华北地区（12.95× 1015molecules/cm2）,长 江三 角洲（10.70× 1015molecules/cm2）,珠江三角洲（5.57× 1015molecules/cm2）和四川盆地（4.04× 1015molecules cm-2）,其中,华北地区是 NO2浓度最高且高值覆盖面积最大的地区.西部地区 NO2浓度普遍较低,四川盆地的NO2浓度高值覆盖面积在四个高值区中最小,仅在成都和重庆两城市上空出现两个高值中心［27］.除了四川盆地,在乌鲁木齐市及周围也存在一个较高浓度的区域,浓度平均值为 2.54×1015molecules/cm2.与前人利用SCIAMACHY测得的 NO2柱浓度所做研究相比［6］,近9a中国地区NO2对流层柱浓度的空间分布变化不大,但高值区覆盖面积以及浓度值相对较小,这主要是因为OMI的扫描时间为当地时间的 13：45［17］,根据 NO2浓度的日变化规律可知午后光化学反应最剧烈,此时的NO2浓度进入低值时段［28］；GOME、SCIAMACHY探测器的扫描时间 为 上 午 （GOME～10：30地 方 时［7］；SCIAMACHY～ 10：00地方时［9］）,该时段为 NO2浓度高值时段, NO2的浓度和浓度高值覆盖范围均为一天中最大,因此与之相比OMI的结果在浓度值和浓度高值覆盖范围上都要小一些.

2.1.1中国东西部对流层NO2浓度长期变化趋势特征对流层 NO2柱浓度的东西部差异不仅在空间分布上,其时间变化特征也存在很大的差异.图2给出对流层柱浓度月均值的时间序列以及对应的浓度变化趋势.由图 2可见,中国地区NO2对流层柱浓度月均值在2011年之前表现为上升趋势［0.26×1015molecules/（cm2·a）］,其中 2011 年 1月出现了 NO2浓度的最大值 7.61× 1015molecules/cm2,此后2011～2013年NO2浓度月均值最高值保持在 6.00×1015molecules/cm2左右伴随有缓慢下降的趋势,但与2005年浓度最高值相比,仍然高出一倍左右.需要指出的是 2008年7～9月为确保北京奥运会期间的空气质量,北京及周边地区实施了强制性的减排管控措施,使得奥运会期间空气质量得到改善,北京地区NO2浓度有明显的下降［29-31］,但从中国地区NO2柱浓度的时间序列可以发现2008年7～9月NO2柱浓度均值为 1.62×1015molecules/cm2,与 2007年（7～9月均值 1.61×1015molecules/cm2）和 2009年（7～9月均值1.61×1015molecules/cm2）同时期相比浓度水平略高.这说明08年7～9月在北京及周边地区实施的减排措施仅对北京地区及周边地区的空气质量有所改善,而对更大范围的地区甚至全国NO2柱浓度的影响并不大.另外,2008～2009年冬季NO2对流层柱浓度有明显的下降,浓度最高值仅为 4.00×1015molecules/cm2,与前后两年同时期浓度最大值相比下降了约 25%～30%,Schneider等［6］认为这个现象可能是因为 2008年秋季～2009年爆发的全球金融危机对中国经济的冲击所造成的影响.2011年之后NO2的柱浓度水平开始下降,2012年NO2浓度平均值与2011年相比下降了 6%,而2013年NO2浓度进一步下降, 与2011年相比下降了10%.

东部地区和西部地区 NO2柱浓度时间序列的特征存在差异,东部地区浓度变化规律与全国NO2浓度变化特征基本相似,即在2011年之前表现为增长的趋势,年平均增长率为 0.46× 1015molecules/（cm2·a）,2011年以后NO2对流层柱浓度呈现下降趋势且与2011年相比浓度下降了7.1%.西部地区NO2浓度相对较低且呈现缓慢上升的趋势，年平均增长率为0.38× 1014molecules/（cm2·a）.NO2浓度主要受生物排放、闪电等自然源的影响［16］,因此长期变化相对平稳.东部地区人为活动影响很大,NO2主要贡献为人为源,NO2浓度与经济发展,工业排放,城市化进程的发展存在很大关系［15］,特别是氮氧化物的排放对 NO2浓度的改变具有直接的影响. 中国地区 NO2浓度变化趋势与东部地区浓度变化特征相同,这主要是因为在浓度值上东部地区NO2浓度要远高于西部地区,在计算全国NO2浓度变化规律时西部地区的浓度变化特征被弱化所致.

2.1.2对流层NO2浓度高值区域的浓度变化趋势对流层 NO2高值区浓度的变化情况对中国地区的NO2浓度变化趋势的影响很大,针对高值区域 NO2对流层柱浓度的变化规律进行研究可以从侧面反映中国地区 NO2浓度的变化特征和浓度长期变化趋势.

图2　中国及东西部地区NO2平均对流层柱浓度时间序列Fig.2　Time series of mean monthly tropospheric NO2columns over China, eastern part and western part of China

图3　NO2浓度高值区对流层NO2柱浓度相对变化趋势Fig.3　Relative trends of tropospheric NO2columns of high value regions

为了明显看出各地区 NO2浓度逐年变化的趋势,将2005年四地区的NO2对流层柱浓度作为各自的基准,之后每年的NO2浓度年均值与之相比得到了各地区 NO2对流层柱浓度的相对变化情况,如图3所示.从2005年开始到2011年华北地区和长三角地区对流层NO2柱浓度呈较为明显的上升趋势,相对增长率平均值分别为8.8%和4.3%,到2011年两地的NO2浓度年均值分别达到了各自的最大值 15.92×1015molecules/cm2和12.29×1015molecules/cm2,相当于 2005年的 1.64倍（华北地区）和 1.28倍（长三角地区）.珠三角地区的 NO2对流层柱浓度的变化趋势与华北和长三角不同,虽然在2007年和2011年NO2浓度有上扬出现两个极大值以外,总体的变化趋势仍然表现为下降.珠三角地区NOx排放量的减少是导致珠三角NO2对流层柱浓度下降的原因之一［15］. 2002年香港特别行政区与广东省联合实施对常见污染物（SO2、NOx、VOCs和可悬浮颗粒物）的减排计划.经过多年努力,减排效果取得了一定成效,据统计香港地区2009年氮氧化物年排放量与1997年相比减少了32%,且2006～2010年粤港珠三角区域空气监控网络的监测结果显示 NO2含量下降了 7%［32］,而珠三角地区 NO2浓度到2010年NO2柱浓度降低到2005年的91.1%,浓度下降了8.9%.四川盆地的NO2对流层柱浓度值在四个高值区中最低,从2005年到2011年四川盆地的 NO2柱浓度也呈现增长的趋势,特别2008～2010年四川盆地的 NO2浓度有非常明显的增加,浓度为2005年该地区浓度的1.35倍.此外2011年以前,除了珠三角的其他地区NO2对流层柱浓度均表现为上升的趋势,而2011年以后各地区的NO2浓度均出现了不同程度的下降,特别是2011年到2012年华北地区和长三角地区的NO2浓度下降比较明显,与2011年相比浓度分别下降了6.2%（华北）和11.2%（长三角）,到2013年NO2对流层柱浓度水平与 2012年的水平相近.珠三角地区从2010年到2011年NO2浓度有所上扬,随后浓度变化趋势与华北和长三角两地区的变化趋势相同,与 2011年相比浓度下降了12.5%,并在2013年出现了近9年NO2浓度年均值的最低值 5.09×1015molecules/cm2.四川盆地的下降趋势相对小很多,2012年NO2浓度比2011年仅下降了2.1%,而2013年NO2浓度又有回升到 2011年的状态且略有增加,浓度值达到4.88×1015molecules/cm2.

表1　2011～2012年NO2浓度高值区覆盖省市氮氧化物排放量（万t）Table 1　Mean value of NO2emissions in the administrative regions covered by the high tropospheric NO2columns areas from 2011 to 2012 （×104t）

图4　高值区覆盖省市电力消耗和民用汽车保有量时间序列Fig.4　Time series of power usage and civilian vehicle population of the administrative regions covered by high NO2value areas

NO2浓度的长期变化趋势主要受到人类活动以及经济政策等人为活动的影响.如机动车保有量、电力消费、工业废气排放量等数据的长期变化规律可以间接或直接的反映出NO2浓度的长期变化趋势.中国地区 NO2对流层柱浓度从2011年开始出现下降的现象与“十二五”期间制定的对氮氧化物的减排措施有关,规划指出预计到2015年全国氮氧化物的排放量要比2010年氮氧化物排放总量下降 10%,工业废气排放是检验减排工作实施情况的一个重要指标,从2011年开始《中国统计年鉴》在工业废气排放中增加了各地区及主要城市氮氧化物排放总量这一项.表 1即为2011年和2012年中国NO2对流层柱浓度高值区域所覆盖的相关省市的工业废气中氮氧化物排放量.由表1可见,2012年华北地区,江沪浙以及广东地区氮氧化物的排放量与2011年相比均有所减少,这与当地对流层NO2柱浓度的降低现象相呼应,工业废气中氮氧化物排放的减少对于当地对流层NO2柱浓度的降低具有促进作用.另外四川盆地2011到2012年的对流层NO2柱浓度略有下降,下降幅度没有其他三个地区明显. 2012年各高值区覆盖省市的电力消费和民用汽车保有量与2011年相比均表现为增加（图4）, 与NO2柱浓度下降的趋势相反.这说明与直接表述排放相关的统计量相比,电力消耗和民用汽车保有量这两个统计量的变化趋势并不能直接改变NO2柱浓度大小.另外由于2013年的中国统计年鉴目前仍未公布,2013年工业废气中氮氧化物的排放量对当年NO2浓度的影响暂时无法印证,这项工作将在相关数据公布出来后进行分析和总结.

从全国 NO2浓度高值区的对流层柱浓度年变化趋势以及很多前人的研究都可以看出在2011年之前中国地区的NO2柱浓度主要表现为明显的增长的趋势.但在 2011年以后华北、长三角等NO2浓度高值区的浓度均有下降的趋势,这与我国工业氮氧化物排放量减少存在一定关系.

2.2NO2浓度变化的空间分布特征

基于 NO2浓度随时间的变化特征我们将2005～2013年的数据分为4组：（1）2005～2006年, （2）2007～2009年,（3）2010～2011年,（4）2012～2013 年.分别计算年平均值如图 5（a）～（d）所示.此外计算得到2005～2011年NO2对流层柱浓度的相对改变率的平均值以及 2012～2013年相对 2010～2011年浓度的相对改变率图 5（e）～（f）,为了避免雨水等可能造成误差的影响［19］,在计算改变率时浓度值小于 1.0×1015molecules/cm2的格点不计算在内（图 5（e）～（f）中国地区中白色区域表示）.由图5（a）～（c）可以看出,从2005年开始到2011年华北地区和长三角地区的 NO2对流层柱浓度呈现升高的趋势,其中河北西部和南部、河南北部以及山东西部地区增长较为明显,到2011年华北地区的NO2浓度达到最大值且覆盖范围也最广.长三角地区与华北地区的特点相似,从 2005年到2011年该地区的NO2浓度表现为持续增长的趋势,且高值区的覆盖范围也逐渐增大,到 2011年高值区已经覆盖了整个长三角地区.珠三角作为中国第三个NO2柱浓度高值区其NO2柱浓度随时间变化与华北地区和长三角地区相反,从2005年开始 NO2对流层柱浓度以及浓度高值覆盖范围都呈减小的趋势.NO2浓度的增长还有向中部地区扩散的趋势,如内蒙古中部,湖南西部以及贵州东部等地区 NO2柱浓度值随时间都有不同程度的增加.从图5（e）2005～2011年NO2柱浓度的平均相对改变率可以更清楚的看出各地区 NO2柱浓度逐年的变化规律,大部分地区在2005年到2011年NO2对流层柱浓度基本表现为增长的趋势,且NO2的增长趋势有较为明显的向内地蔓延的趋势［19］,湖南和内蒙古中部的相对增长量最大.虽然目前中国内地中型城市的 NO2浓度值与华北、长三角等NO2柱浓度高值区相比要低很多,由于基数小使得计算得到的比例较大,但仍然表示出内地地区 NO2柱浓度在这段时间增加的情况,需要引起高度重视.2011年之后中国地区的NO2柱浓度开始呈现下降的趋势,通过图 5（c）和图 5（d）的比较可以发现NO2对流层柱浓度高值区如华北地区和长三角地区的浓度值有所下降,从相对改变率图 5（f）可以更清楚的看到各个地区在 2011年以后NO2浓度的相对改变情况.华北、长三角以及长三角周边地区比值均在1以下,说明 2012～2013年的 NO2对流层柱浓度与2010～2011年相比浓度有所下降,此外湖南及周边地区是下降比例最为明显的地区.珠三角地区的NO2浓度从2005年开始一直处于下降的趋势, 到 2011年之后依然表现为下降.虽然很多地区NO2浓度在2011年以后出现了下降的现象,但还有一些地区的NO2浓度仍然处于上升的状态,如山西西部,安徽南部以及四川中部等地2012～2013年NO2的浓度均值要高于2010～2011年的浓度平均值,仍然表现为上升趋势,对于这些地区的NO2治理工作仍然需要进一步加强.

图5　2005～2013年中国地区NO2对流层柱浓度变化趋势及相对改变量的空间分布Fig.5　Distribution of tropospheric NO2columns and relative changes over China during 2005 to 2013

2.3对流层NO2浓度的季节变化特征

NO2对流层柱浓度具有较为明显的季节变化特征,且东西部 NO2浓度季节变化存在差异.由图2可看出,东部地区NO2对流层柱浓度一般12、1月最高,7、8月浓度最低,即冬季浓度最高夏季浓度最低；西部地区与东部地区相反,表现为冬季浓度最低而夏季浓度最高.西部地区NO2浓度的季节变化特征可能是因为西部地区主要受到自然源的影响［16］,夏季生物活动活跃,闪电频繁,为夏季形成NO2提供了有利条件,而冬季生物活动减少,闪电活动减少,大气中自然形成的NO2相对减少［33-34］.

图6是中国地区2006年对流层春（3、4、5月）、夏（6、7、8月）、秋（9、10、11月）、冬（12、次年1、2月）四季平均柱浓度与12个月的平均值的差值分布.中国地区 NO2对流层柱浓度的季节变化特征在中东部地区以及大型城市表现得最为明显,且季节变化特征为冬季＞秋季＞春季＞夏季,各季节浓度差异较明显.季节变化明显的区域主要集中在受人为源影响较大的区域,人为源的季节变化会对NO2浓度冬高夏低的特征产生直接作用.

图6　2006年中国地区NO2对流层柱浓度季节改变量分布Fig.6　Seasonal mean tropospheric NO2columns changes over China in 2006

图7　2006年中国地区NOx人为源季节改变量分布Fig.7　Seasonal mean changes of anthropogenic emissions of NOxover China in 2006

图7为东亚地区同时段四季NOx人为源与12个月平均值的差值的空间分布.中国地区NOx人为源季节差异较明显的区域也主要集中在中东部地区和大中型城市,与NO2浓度季节差异的分布大致相同.从源强差异上看冬季为四季中氮氧化物排放最高的季节,秋季与夏季相近,春季最低.其次秋季和春季NOx源强浓度差值的大小关系与同季节NO2柱浓度差值的大小关系相同,从冬春秋三季的表现可发现 NOx人为源排放的季节特点与 NO2对流层柱浓度之间存在良好的相关关系.但还要注意到的是夏季NO2对流层柱浓度为四季中最低,而NOx人为源的源强大小却与之不符.造成NO2对流层柱浓度夏季最低的原因有很多,季风的影响便是其中一个,图 8为ECMWF同时段中国地区10m平均风场的季节变化图,可以看到在夏季风场表现为从海洋吹向陆地,海洋上的清洁空气进入大陆对华北、长三角和珠三角地区的对流层NO2起到稀释作用,造成NO2浓度降低的情况出现.另外黄建平等［15］指出除了风场作用,降水作用对NO2的影响,温度的高低影响NO2在大气中的存留时间,夏天高温、强辐射导致光化学活动增强,对NO2在大气中的存留会起到抑制作用,冬季温度低,NO2在低温环境下的存留时间更长更易积累,这些气象因素都是造成对流层NO2在夏季出现低值的原因.由此可见NOx人为源季节变化特征是对流层NO2浓度季节变化特征形成的一个重要因素,同时不可以忽略光化学反应和气象条件在其中所起到的作用,但哪个因素占主导以及各因素贡献大小仍然需要进一步探究.

图8　2006年中国地区四季10m平均风场分布Fig.8　Seasonal means of wind at 10 meters height above surface which based on ECMWF real-anaylsis data in 2006

3　结论

3.1中国地区NO2对流层柱浓度的高值区主要分布在华北地区、长江三角洲、珠江三角洲以及四川盆地等人口密集人类活动频繁的大型城市和地区.整个中国地区的NO2对流层柱浓度的浓度变化存在东西部差异,东部在2011年之前基本表现为增高的趋势,平均年增长率为 0.46× 1015molecules/（cm2·a）,而在2011年以后出现了下降的趋势,与 2011年相比年平均浓度下降了7.1%.西部浓度明显低于东部,近 9a浓度基本表现为增加的趋势,年平均增长率为 0.38× 1014molecules/（cm2·a）.2011年以后NO2浓度高值区均出现了不同程度的NO2浓度下降的趋势,由中国统计年鉴发现2011以后各高值区覆盖省市的工业废气中氮氧化物排放总量有所下降是NO2浓度下降的一个重要因素,国家节能减排政策的实施对改变中国地区 NO2对流层柱浓度起着重要的作用.NO2对流层柱浓度的长期变化趋势仍然需要密切关注,为国家政策的决定和实施提供科学依据.

3.22011年前中国地区NO2对流层柱浓度相对改变率的空间分布说明中国地区 NO2浓度的增长有向内陆地区蔓延的趋势,且中部一些省市的相对增长率更为明显.2011年以后,大部分地区的NO2对流层柱浓度有了不同程度的降低,但一些地区如山西西部和安徽南部等地区,NO2浓度仍然有升高的现象,对于这些地区的减排工作还需要加强.

3.3NO2对流层柱浓度存在明显的季节差异,东部地区及大型城市基本表现为冬季高,夏季低.通过将NO2浓度与REAS东亚地区四个季节NOx排放清单分布情况相对照发现,除了夏季,NOx排放源的季节变化与 NO2对流层柱浓度的季节差异对应良好,说明排放源的季节变化是影响 NO2浓度季节差异的一个重要因素.此外地面风场的季节变化也是 NO2柱浓度存在季节差异的一个重要诱因,因此气象条件的影响不可忽视.

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致谢：感谢荷兰皇家气象研究所（KNMI）在网站http：//www.temis.nl提供NO2对流层柱浓度数据；欧洲中期天气预报中心ECMWF网站http：//apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-full-moda/？levtype=ml提供地面10m风场数据；日本国立环境研究所在网站http：//web.nies.go.jp/REAS/提供东亚地区NOx人为源数据,以及中国统计年鉴提供相关数据,供本研究下载使用进行研究.

Distribution and long-term variation of tropospheric NO2over China during 2005 to 2013.

GAO Jin-hui1,2, ZHU Bin1,2*, WANG Yan-zhe1,2, KANG Han-qing1,2（1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2307～2318

With the combination of NOxemission index of regional Emission inventory in Asia （REAS）, the wind field at 10 meters height above surface which based on European Centre for Medium-Range Weather Forecasts （ECMWF） Real-Analysis data, and the relavant statistical data based on the China Statistical Yearbooks Database, the monthly tropospheric NO2data over China acquired from the Ozone Monitoring Instrument （OMI） was analyzed with respect to spatial distribution and long-term trends between 2005 and 2013. The results showed that the high value areas of tropospheric NO2columns over China were located on North China, the Yangtze River Delta, the Pearl River Delta and the Sichuan Basin. The trends of tropospheric NO2columns were distinguished between east and west China. It was increased during 2005 to 2011 in east China, but decreased by 7.1% from 2011 to 2013. In west China, the tropospheric NO2columns were increased continuously from 2005 to 2013. High value regions of NO2tropospheric columns were decreased after 2011, which was strongly related to the cut of the NOxdischarge of industry. The tropospheric NO2columns reached their maximum in winter and minimum in summer. The anthropogenic emission of NOxwas one of the important factors which influenced the seasonal mean tropospheric NO2columns. In the mean time, seasonal means of 10-m winds also played an important role of influencing the seasonal distribution of tropospheric NO2columns, which indicated that the impact of meteorological conditions should not be ignored.

nitrogen dioxide；tropospheric column；statistical yearbooks；satellite remote sensing

X511

A

1000-6923（2015）08-2307-12

2014-12-18

国家自然科学基金项目（41275143）；江苏省高校自然科学研究重大基础研究项目（12KJA170003）；江苏省普通高校研究生科研创新计划项目（CXLX13_493）

* 责任作者, 教授, binzhu@nuist.edu.cn

高晋徽（1985-）,男,安徽凤台人,南京信息工程大学博士研究生,研究大气化学与大气环境方向.