圆盘反应器液膜表面更新数值模拟

邓斌，戴干策

（华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237）

引 言

圆盘反应器中水平轴旋转带动垂直圆盘，从釜体内拖曳液体，在圆盘表面形成不断更新的液膜。圆盘反应器早期用于废水处理及血液中氧传递。20世纪60年代应用于合成纤维聚酯，并获得成功[1]。90年代以来，应用范围进一步扩大，包括柠檬酸生产[2]、光催化[3]、精细化工[4]、石油回收[5]、微生物燃料电池[6]等。工业应用推动了圆盘反应器的研究。Bintanja 等[7]、Zeevalkink 等[8]、Afanasiev 等[5]研究了圆盘表面膜厚的影响因素，获得了膜厚分布规律。Zeevalkink 等[9]、Kubsad 等[10]考察了圆盘反应器的传质特性。王良生[11]、周贤爵[12]对聚酯工业中圆盘反应器的持液量和轴功率等进行了系统研究。尽管对圆盘反应器的流动与传质研究有所进展，但液膜表面更新这一重要特性至今研究甚少。

表面更新概念始于Danckwerts[13]，考察气液界面传质，认为液相主体内的湍流旋涡或流体微团迁移到相界面，进行物质和能量交换，一段时间后界面微团流体被新的微团取代，进入主体内，完成更新。这一概念从20世纪50年代初期提出就曾经引起广泛关注。20世纪60～70年代，对低黏物系，Perlmutter[14]、Harriott[15]、Koppel[16]、Chung 等[17]诸多学者对表面更新理论提出了不同程度的修改，概念上都更为合理，但是对更新频率、旋涡表面停留时间这些关键参数仍未给出简要的计算方法。

对中高黏度物系，表面更新特性更为重要。Murakami 等[18]在1972年根据拉丝模型估算聚酯圆盘反应器内液膜的表面更新频率为0.8～80 s-1。Biesenberger 等[19]在1983年提出随机表面更新模型和选择性表面更新模型应用于聚酯圆盘反应器。潘勤敏[20]在1987年采用示踪方法分析圆盘反应器内界面更新，提出以液相微元表面停留时间的倒数作为更新频率，同时得到更新频率S=1/tr=2N，认为表面更新正比于转速。

周贤爵[12]在2001年研究笼式反应器流体动力学时，将表面更新频率与液膜变形联系，利用激光多普勒实验测定圆盘液膜速度分布，计算更新频率，并给出量纲1 关联式。这是一种合理而且有意义的尝试，但该研究未能探讨圆盘结构与表面更新的关系。实际上，聚酯圆盘表面开窗，因而存在两种类型的液膜[21]：一种是附壁膜（wall-bounded film），仅一个自由面；另一种是自由膜(free film)，无壁面支撑，存在两个自由面。两种液膜行为上的差异，特别是表面更新，有待研究。

本研究在分析低黏/高黏物系表面更新的基础上对圆盘层流液膜建立表面更新频率与变形率的关系，通过数值模拟圆盘反应器流场特性计算更新频率并探讨相关影响因素，从表面更新的角度将自由膜与附壁膜对比研究，进一步揭示圆盘表面开窗对过程强化的意义，并为圆盘结构优化设计提供量化分析的基础。

1 表面更新理论分析

1.1 液膜表面更新与变形率

Danckwerts 表面更新理论中，液体表面视为不同停留时间、不同浓度液体微团“镶嵌”而成，液体表面周期性地被充分混合的主体相流体微团（与气液界面接触的湍流涡）取代。

单位时间内表面被新鲜液体取代的次数即为表面更新频率，它可用黏性耗散范围内湍流涡的特征参数旋涡特征速度ue、旋涡长度尺寸l定义[22]

在表面更新拉伸模型中[23]以新鲜表面产生的速率作为表面更新的频率，因此

式中，r为膜表面平均交换速率，m2·s-1；A为液膜与气相接触的总面积，m2。

对于层流液膜（含波动层流），不存在湍流涡，混合与表面更新依赖剪切变形与拉伸变形，表面更新频率由变形率决定。下面试就一维、二维液膜的表面更新做简单推演。

1.2 一维液膜流动表面更新

如图1所示，一宽为W的无限长平板，当t=0时，液膜以初速度u0在重力作用下加速向下流动，经过L达到充分发展，此时液膜表面流速为u。

图1 液膜一维流动Fig.1 One-dimensional flow of liquid film

参照式(1)、式(2)，表面更新频率定义为

式中，u、L分别为流场的特征速度和特征长度。

将式(3)分子、分母同乘宽度W，则有

式中，ΔA为Δt时间内由拉伸流动速度变化所致液膜增加的面积，即 (u-u0)WΔt。

于是所得的液膜表面更新频率为

当L→ 0时，局部表面更新频率为SP

1.3 二维液膜流动与表面更新

对二维液膜拉伸流动，如图2所示。液膜在A1B1处沿x方向的速度是u，在C1D1处沿x方向的速度是液膜在A1D1处沿y方向的速度是v，在B1C1处沿y方向的速度是不考虑u随y的变化和v随x的变化，经过δt时间后，由流体质点组成的流体线C1D1较A1B1多移动距离，B1C1较A1D1向下多移动距离（这里为负），因此A1B1C1D1的新位置A1B2C2D2仍为矩形，但边长不同，微团发生了形变，其特征量是单位时间内长度的相对变化，为线变形速率，以ε表示。

图2 液膜二维流动Fig.2 Two-dimensional flow of liquid film

在x方向有

在y方向有

对于不可压缩流体，连续性方程为

从以上分析可知，液膜的更新频率与液膜表面的线变形速率直接相关。由此二维局部更新频率定义为

圆盘表面液膜的平均更新频率则为

2 计算方法

根据圆盘反应器内气液两相的流动特点和接触方式，采用Hirt 等[24]提出的VOF 模型进行计算。该方法的基本原理：通过分析网格单元中流体和网格体积比函数确定自由面，追踪流体界面的变化，而非追踪自由液面上质点的运动。VOF 方法可以处理自由面重入等强非线性现象，所需计算时间短、存储量少。若液相体积分数α=1，说明该单元全部为指定相流体所占据；若α=0，该单元内无指定相流体；当0＜α＜1时，该单元称为交界面单元。

对于三维流动，VOF 模型的连续方程、动量方程、体积分数连续方程分别为

并有

因表面张力作用引起的动量方程的源项为

式中，ρ为密度，u为速度矢量，μ为流体动力黏度，αi为第i相的体积分数，κ为表面曲率，下角标1、2 分别代表空气和液体。

计算中将圆盘和轴表面的边界设置为旋转壁面，壁面边界条件为无滑移，自由面通过求解VOF模型方程得到。本研究不考虑液位变化的影响，圆盘浸没深度始终保持为圆盘的半径，即保持液位与转轴在同一平面。

采用Gambit 进行网格划分，ANSYS FLUENT商业软件求解。圆盘反应器网格划分和计算区域如 图3所示，均为六面体网格。为了减少网格数，节约计算时间，根据圆盘两侧流场关于圆盘对称的特点，对于普通圆盘只将圆盘一侧的区间选取为计算域，如图4所示，并进行验证，见表1。对于开窗圆盘，两侧均为计算区域。考虑到研究重点是圆盘表面液膜更新，对圆盘附近区域网格按边界层加密方法进行加密，保证平均膜厚内有10 个网格，网格数控制在10 万～20 万个之间，兼顾计算时间和计算精度。计算过程中改变圆盘半径、转速、结构和黏度等参数，本研究模拟范围为9＜Re＜3 00，取层流模型。借有限体积法离散控制方程；壁面服从无滑移条件，压力-速度耦合方程的求解采用PISO 方法；对气液界面的追踪采用精度较高的 Geo-Reconstruct 界面重构技术。考虑重力和表面张力影响，参考压力为标准大气压。根据操作条件的不同，计算的时间步长在10-5～10-4s 之间，待计算稳定（膜厚和功率波动小于5%）再提取数据。

图3 对称与非对称圆盘的网格划分和计算域Fig.3 Mesh generation and computational domain

图4 CFD 计算模拟单盘基本外形参数Fig.4 Computational simulation parameters of single disc

3 模型验证

从网格无关性、液相流型、膜厚和液膜速度4个方面进行模型验证。网格无关性检验见表1，不同网格数的非对称网格、膜厚和功率相差均小于3%。垂直旋转圆盘表面部分浸没于液体中，液相流型为经典的Stewartson[25]流型，与相同状态下的CFD 模拟结果比较如图5、图6所示，两者流型 一致。

图5 Stewartson 流型俯视图Fig.5 Top view of Stewartson flow pattern

图6 CFD 模拟迹线俯视图Fig.6 Top view of trace of CFD simulation (y=-10 mm)

Afanasiev 等[5]在2008年通过有限元方法求解四阶非线性偏微分方程研究圆盘表面液膜的分布规律，发现半径一定时膜厚随角度增加而减小，最后趋于恒定膜厚h∞，并得到了恒定膜厚的表达式。本研究模拟半径R=150 mm、μ=1000 mPa·s、N=90 r·min-1的旋转圆盘，当r=100 mm 时膜厚随角度的变化如图7所示，膜厚随角度增加而减小，h∞（膜厚随角度不再减小时的厚度）接近Afanasiev 等的研究结果。

膜厚实验验证采用黏度为253 mPa·s 的甘油 水溶液，转轴水平，圆盘竖直，圆盘半径75 mm，盘面1/2 浸没在水槽中，转速140 r·min-1。水槽足够大，壁效应可以忽略。实验过程中，圆盘转速稳定后，用德国Precitec Optronik GmbH 公司的CHR E测量系统进行非接触式在线动态测量圆盘表面局部膜厚，所用探头型号RB200050。探头的光线在液膜表面形成的光点直径12 μm，可认为是单点测试。液膜厚度方向的分别率为0.1 μm，采集频率为1000 Hz，膜厚稳定后取平均值。

表1 对称与非对称圆盘的模拟参数和结果Table 1 Simulation parameters and results of symmetric and asymmetric disc

图7 r=100 mm 时膜厚切向分布Fig.7 Tangential distribution of film thickness at r=100 mm

图8 θ=π/2 时膜厚径向分布Fig.8 Radial distribution of film thickness at θ=π/2

实验主要测量了圆盘表面液膜厚度径向分布。以液面作为x轴。固定角度为π/2，分别取半径r为25、35、45、55、65、68 mm 的6 个点进行膜厚测量。CFD 模拟参数完全按照实际测量工况设计，尽量减少不必要的误差，数据采集和处理也同实验一致，取相同位置的膜厚数据进行对比，两者的对比结果如图8所示。

对比实验和CFD 计算结果可知，在圆盘表面膜厚较薄或较厚的地方实验测量结果和CFD 计算结果吻合较好，误差小于0.2 mm；在膜厚由薄向厚过渡的地方两者误差小于0.5 mm。这是因为在过渡区域膜厚梯度较大，测量探头位置的移动和网格划分都会造成两者误差增加。文中最大误差为0.5 mm，能够满足计算分析要求。

James[26]对平板抽出过程中液膜内速度分布进行了理论推导，认为在液膜内沿平板方向存在向上和向下的速度分布，如图9所示。圆盘旋转时，液膜上升段与平板抽出模型类似，因此将上升段液 膜内速度分布与理论解进行对比，如图9和图10所示。

图9 理论推导液膜内速度分布Fig.9 Distribution of velocity theoretically

图10 CFD 模拟上升段液膜内速度分布Fig.10 Distribution of velocity by CFD

总体而言，CFD 模拟结果与文献和实验对比，表明VOF 模型既能从宏观角度模拟液相流型特征也能从微观角度模拟圆盘表面膜厚变化，因此本研究数值模拟的结果是可信的。

4 结果与讨论

4.1 圆盘液膜更新频率空间分布

表面更新与速度分布密切相关，因此先对圆盘表面速度分布进行分析。对圆盘半径R=150mm、液体黏度μ=1000 mPa·s、转速N=90 r·min-1进行数值模拟，研究圆盘表面液膜的速度分布。以网格内液相分率VOF=0.99 等值面作为液膜自由面，即气液接触面。速度矢量分布如图11所示，根据速 度方向和大小的差异将圆盘表面分为起始区、加速区、匀速区。

图11 表面液膜速度矢量图Fig.11 Liquid film velocity vector of rotating disc

图12 液膜更新频率分布Fig.12 Distribution of surface renewal frequency

图13 液膜更新频率随角度和半径的变化Fig.13 Relationship between liquid surface renewal frequency and angle and radius

4.2 圆盘液膜平均更新频率及其影响因素

对于工业过程，更加关注液膜更新频率的宏观特征，因此先对圆盘平均更新频率进行研究，考察转速、半径等因素的影响。

将平均更新频率S0量纲1 化可得

式中，k为比例系数。

对R和ω进行量纲分析，得到：a=-0 .10，b=0.39。

图14 液膜平均更新频率拟合Fig.14 Linear fitting of average liquid film surface renewal frequency

拟合结果表明S0∝ω1.188，增加转速显著强化更新。液膜平均更新频率S0∝R0.678，增加半径更有利于加快液膜更新。在研究的黏度范围内，液膜平均更新频率S0∝μ-0.39，液膜更新频率对黏度敏感，随黏度增加急剧减小。

4.3 圆盘结构与表面更新

图15 圆盘结构特征Fig.15 Diagram of different discs structure

对圆盘半径均为75 mm、液体黏度μ=1000 mPa·s、转速N=90 r·min-1进行模拟，物系和操作条件不变，分别从开窗与不开窗、开窗形状和开窗大小3 个方面研究圆盘结构与表面更新的关系。为了方便表述，扇形窗圆盘记为圆盘A，是聚酯工业中最常见的开窗圆盘；普通圆盘记为圆盘B；开6 个大圆形窗的圆盘记为圆盘C；开12 个小圆形窗的圆盘记为圆盘D。结构分别如图15所示，3 个开窗圆盘具有相同的开窗面积。

4.3.1 开窗圆盘与普通圆盘液膜更新对比 普通圆盘B 与开窗圆盘A 比较，表面更新频率分布如图16和图17所示。由于开窗区域的存在，圆盘液膜表面更新频率明显加快，特别是在加速区和加速区与匀速区的过渡区域，开窗对于表面更新强化作用明显。计算得到圆盘B 平均液膜更新频率SB=1.68 s-1；圆盘A 平均液膜更新频率SA=2.35 s-1，比圆盘B 高40%。

开窗区域自由膜更新频率如图18所示，3 个开窗区域自由膜平均更新频率为SAF=2.63 s-1。自由膜更新频率沿角度依次减小，这与普通圆盘附壁膜更新频率分布规律类似。自由膜上部更新频率明显 大于下部，因为在开窗区域没有壁面作用，重力作用明显，液膜向下加速，更新频率加快，液膜在窗口下降一段距离后达到匀速，更新频率减慢。

图16 圆盘B 表面更新频率分布Fig.16 Distribution of disc B surface renewal frequency

图17 圆盘A 表面更新频率分布Fig.17 Distribution of disc A surface renewal frequency

定量比较，圆盘表面半径r=45 mm 更新频率随角度θ的变化规律如图19所示。半径r=45 mm的圆刚好经过开窗区域，开窗区域自由膜更新频率明显高于对应的普通圆盘附壁膜。普通圆盘附壁膜更新频率在加速区出现最大值之后一直减小；开窗圆盘在每个窗口位置自由膜更新频率都会出现一个峰值，峰值随角度增加而减小。并且自由膜周围的附壁膜更新频率也得到了提高，圆盘A 附壁膜平均更新频率为SAW=2.28 s-1，比圆盘B 高35%。

图18 圆盘A 自由膜表面更新Fig.18 Free liquid film renewal frequency of disk A

图19 半径r=45 mm 时更新频率随角度的变化规律Fig.19 Relationship between liquid surface renewal frequency and angle (r=45 mm)

图20 θ=π 时液膜速度变化对比Fig.20 Comparison of liquid film velocity (θ=π)

图21 圆盘A 膜厚分布（z=0.061 m 为圆盘壁面）Fig.21 Distribution of disc A film thickness

分析认为，开窗区域没有壁面的影响，使得重力作用效果明显，液膜向下加速，重力方向（-y方 向）速度加快，如图20所示（θ=π，开窗区域r=30～50 mm），液膜从窗口上缘r=50 mm 处开始加速，到达窗口下缘r=30 mm 处液膜积累，出现减速，到达壁面后又开始加速。根据质量守恒定律，液膜加速使膜厚变薄，如图21所示，开窗区域液膜厚度显著减小，内层液体暴露出来，更新加快。

4.3.2 开窗形状与液膜更新的关系 圆盘C 表面更新分布如图22所示。计算发现，开窗区域更新频率较圆盘A 更快，圆盘C 开窗区域自由膜平均更新频率SCF=3.26 s-1，高出平均值36%，高出圆盘A 自由膜平均更新频率24%，SAF=2.63 s-1。但是圆盘C附壁膜平均更新频率SCW=1.99 s-1，比圆盘A 低13%，SAW=2.28 s-1。最终圆盘C 液膜表面平均更新频率为SC=2.37 s-1，接近圆盘A，SA=2.35 s-1。

图22 圆盘C 表面更新频率分布Fig.22 Distribution of disk C surface renewal frequency

图23 半径r=45mm 时更新频率随角度的变化规律Fig.23 Relationship between surface renewal and angle

圆盘A、B、C 半径r=45 mm 时液膜更新频率随角度的变化规律如图23所示。圆盘C 开窗区域自由膜的更新频率比圆盘A 快，但是开窗区域壁面附近附壁膜的更新频率没有因为开窗区域的存在而明显增加，而是接近实心圆盘B，这点不同于圆盘A。因此圆盘C 附壁膜更新频率小于圆盘A，最终的结果是两者平均更新频率相差不大。可以推测，当增加圆盘开孔率后，开圆形窗的优势会显现出来。

4.3.3 开窗大小与液膜更新的关系 对比开窗圆盘C 和D，圆盘D 中每个小圆窗的面积为圆盘C 中大圆窗的1/2，两者总的开窗面积相同。计算发现，自由膜平均更新频率SDF=3.28 s-1，与圆盘C 接近；附壁膜更新频率SDW=2.82 s-1，比圆盘C 高42%。总体而言，圆盘D 液膜平均更新频率SD=2.91 s-1，比圆盘B 高73%，比圆盘A 和C 高22%。

在计算范围内结果显示，开窗大小对于自由膜更新频率影响不显著（单窗面积不宜过小），增加整体开孔率作用更突出。适当减小开窗区域间距，可强化附壁膜的更新频率。

4.3.4 4 种圆盘液膜表面更新对比 将4 种圆盘自由膜与附壁膜和液膜平均更新频率分别作图比较，如图24所示。

通过比较，可以得到以下规律。

（1）圆盘A 与B 比较，圆盘A 液膜平均更新频率、自由膜和附壁膜更新频率比圆盘B 附壁膜分别高40%、57%和36%。开窗区域自由膜更新频率显著提高。

（2）圆盘A 与C 比较，圆盘C 的自由膜更新频率比A 高24%，附壁膜更新频率比A 低13%，平均更新频率相当。圆形窗口形成的自由膜比扇形窗自由膜更新频率快，但是对附壁膜影响较小。

图24 圆盘结构对液膜更新的影响Fig.24 Relationship between disc structures and liquid film surface renewal frequency

（3） 圆盘C 与D 比较，两者自由膜更新频率 相当，圆盘D 附壁膜更新频率比C 高42%，因此平均更新频率比C 高23%。适当减小开窗区域的间距能够有效强化自由膜对附壁膜的影响。

5 结 论

表面更新是探讨相际传质的基本属性，本研究建议更新频率与变形率相关联，通过数值模拟探讨圆盘液膜更新，得到以下结论。

（1）普通圆盘液膜局部更新频率沿盘面呈一定的分布；随半径增加到一定值后不再变化。随角度先增加后减小，最大值出现在加速区。更新频率较其他区域高150%，较平均值高75%。

（2）普通圆盘液膜平均更新频率，随转速S∝ω1.2变化，随半径S∝R0.7变化。

（3）开窗圆盘表面存在自由膜和附壁膜，这是两种不同性质的液膜。开窗区域自由膜厚度较薄，更新较快，同时能激化周围壁面液膜更新，两种液膜更新频率的量化比较揭示了开窗圆盘强化机理，也证明开窗是一种强化措施。数值模拟可以对结构化圆盘做优化设计。

符 号 说 明

A——气液接触面积，m2

Ca——Capillary 数，Ca=μω R/σ

Fr——Froude 数，Fr=ω2R/g

g——重力加速度，m·s-2

h——液膜厚度，mm

l——旋涡长度尺寸，m

N——圆盘转速，r·min-1

R——圆盘半径，mm

Re——Reynolds 数，Re=

r——某点位置半径，mm

SAW——圆盘A 表面附壁膜平均更新频率，s-1

SA0——圆盘A 表面自由膜平均更新频率，s-1

SP——液膜局部更新频率，s-1

S0——液膜平均更新频率，s-1

t——时间，s

ue——旋涡特征速度，m·s-1

α——相体积分率

θ——角度，rad

ρ——密度，kg·m-3

σ——表面张力，N·m

下角标

A，B，C，D——圆盘

F——自由膜

W——附壁膜

0——平均值

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