城市地表尘中多环芳烃来源、暴露特征及生态风险评价

查 燕 张银龙

南京林业大学生物与环境学院 南京 210037

1 研究城市地表尘中多环芳烃的意义

多环芳烃是指分子中含有2 个及以上苯环的碳氢化合物，具有溶脂性强、水溶性较差的特性，在环境中富集以及生物体内累积，并具有极强是致癌、致畸、致突变效应［1］。由于城市地表的不透水性，加剧了地表尘中污染物的累积，使地表尘成为城市地表分布最为广泛的污染载体之一［2-3］。多环芳烃对环境的污染表现在以下2 方面:1)在环境中滞留时间长、降解缓慢，导致污染范围扩大、污染程度加剧;2)在城市不同环境介质中不断积累、迁移［4］。其在一定条件下能够挥发或再悬浮迁移至大气［5］，或是通过降雨淋溶冲洗到地表，进一步污染地下水、海洋沉积物以及食物链［6］，并对人体产生直接或者间接的致命危害［7］。针对地表尘中多环芳烃污染的严重性及复杂性，需要归纳其污染源、暴露水平及差异性因素、环境效应等。因此，对城市地表尘中多环芳烃的研究具有重要的现实意义。

2 城市地表尘中多环芳烃的主要来源

城市地表尘的来源主要分为自然来源和人为来源。自然来源包括石油挥发、火山爆发、生物合成、森林火灾等，这些自然来源的PAHs 构成了土壤中含量的背景值［8］。由于受各种城市活动的影响，城市地表尘中PAHs 含量远远超过了土壤背景值，所以在对城市地表尘中PAHs 进行源解析时，着重分析的是其人为来源［8-13］。通常采用特征比值法、主成分分析法、聚类分析、因子分析/多元线性回归、异构体比值、稀土元素法(REE)对城市地表灰尘中多环芳烃的来源进行解析。其中特征比值法最为常用，但是对于各采样点中相对特殊的来源不能进行定量分析。聚类法能将比例变化趋势相似的聚为一类，有效判断其特殊来源;因子分析/多元线性回归方法用来确定各污染源对多环芳烃的贡献率;稀土元素法REE 采用极少［7，11，14］。人为来源相对复杂，是导致地表尘中多环芳烃累积的主要原因，总体上来源于城市交通活动和工业活动的不完全燃烧［13］。

2.1 汽车交通污染源

研究表明，广州地表尘中51.9%的多环芳烃来源于车辆尾气排放［15］，公路隧道里汽车尾气排放颗粒物中多环芳烃化合物占总∑PAHs 的74.9%。米孝宣［17］报道98 号含铅汽油燃烧产生的PAHs 含量高达116 mg/L，其次是95 号无铅汽油［16］;98 号无铅及92 号无铅汽油单个PAHs 排放速率最高。在曼谷研究中发现，汽车行驶过程中产生的轮胎碎片对多环芳烃累积作用大于车辆尾气排放［18］。在总的交通排放中，污染物芘、苯并［k］荧蒽、二苯并［a，h］蒽在主因子上载荷较高［19］，以颗粒物的形式随汽车尾气排放到环境中［20-21］。此外，轮胎制作产生的芳香油化合物以及机器润滑油的使用也是多环芳烃的主要来源［20，22］。

2.2 工业污染源

燃煤电厂排放出的飞灰中的含碳量具有吸附性，是影响PAHs 吸附量的一个重要因素［23］。对砖窑厂工人健康风险评价研究得出多环芳烃主要来源于工业活动中煤和木材的燃烧［24］。鞍山地表尘中多环芳烃的主要来源于钢铁行业和煤炭燃烧［14］。柴油机排放出的苯并［a］严重超标，均高于致癌风险水平［18］。余朝琦等［3］研究发现，成都地表尘中多环芳烃含量主要分布在工业区，并非来源于其他污染地的长距离输入。鞍山地表尘中多环芳烃主要来源于钢铁行业［14］。熔炉周边地表尘中多环芳烃含量与当地燃煤、炼焦工业活动有关［25］。从污染物成分分析，新乡发电厂烟尘中苯并［g，h，i］二萘苯浓度最高，占∑PAHs 浓度的近一半左右［26］。轮胎厂烟尘中排放的主要污染物有蒽、菲、苯并［a］芘、屈，发电机烟尘中排放的萘和苯并［g，h，i］苝含量最高［15］。水泥窑中排放的萘、菲、蒽含量最高［27］。水泥厂的不完全燃烧产生的多环芳烃主要以低环为主，苯并［a］芘(BaP)含量超过了国家规定的标准。柴油机排放出苯并［a］含量严重超标［28］。总体来看，苯并［g，h，i］苝、蒽、菲是工业活动排放的主要污染物。

3 城市地表尘中多环芳烃暴露水平及影响因素分析

3.1 城市地表尘中多环芳烃的暴露水平

表1 为目前国内外部分城市地表尘中多环芳烃含量分布情况。总体来说，国内城市地表尘中多环芳烃含量远大于国外城市，处于较高水平。北京、上海发达城市地表尘中多环芳烃含量未表现出高浓度水平。兰州处于较高污染水平。城市市区及工业区附近地表尘中多环芳烃浓度处于较高水平，其污染程度远大于城郊区域。多环芳烃在世界各大城市中心的浓度质量多达到严重污染水平，特别是在日本、天津、北京、福州、兰州等城市取样点的多环芳烃含量超过了4 万ng/g。在贵阳、新乡、上海、福州、伊斯法罕城市道路灰尘中4 环的PAHs 占主要成分。新乡市道路灰尘中2 环的PAHs 含量最低，4环最高［26］，与泰国和马来西亚道路灰尘中PAHs 组成类似［22，87］。上海市道路灰尘中PAHs 组成相差较大，以5 环和6 环为主［18］。福州市各街道灰尘中PAHs 组分较为接近，呈4 环＞5 环和6 环＞2 环和3环的规律［36］。上海市地表尘PAHs 大部分低环组分含量较低，高环组分含量相对较高，呈现出按环数或分子量的增加而逐渐升高的趋势［14］。伊斯法罕道路灰尘中以4 环、5 环和6 环PAHs 为主［11］。但是不同城市各自的环境特点以及各研究者采样方法、设备不同，所得结果并不能反映受城市活动的实际强度影响。

表1 国内外不同城市地表尘中多环芳烃质量浓度

3.2 暴露差异性

3.2.1 粒径分布差异

一般情况下，城市地表尘中多环芳烃含量随灰尘粒径的减少而增加［33］。César Oliveira 等报道，葡萄牙里斯本公路隧道地表尘中多环芳烃在粒径小于0.49 μm 的灰尘中含量最高，平均富集比例为83.4%［20］。但在韩国蔚山研究中发现，粗糙粒径为(850 ～2 000)μm 的多环芳烃浓度高于(180 ～850)μm的粒径，可能受粒径粗糙程度的影响［40］。常静等研究表明，粒径小于300 μm 的灰尘中PAHs 含量最集中［2］。河网地区地表尘中多环芳烃的平均含量随粒径降低呈现出明显的递增趋势，其中粒径为63 μm的街尘中多环芳烃平均含量最高［41］。尽管北京城市道路积尘中多环芳烃在75 μm 和(75 ～214)μm 粒径中的质量分数没有显著差异，但75 μm 这部分颗粒所占质量和体积比例较大。此粒径范围内的多环芳烃累积量较高，随着大气以及湿沉降进入到地表径流的环境风险显著［35］。总体表明，灰尘粒径越细、表面越大，其吸附PAHs 的能量就越强［11］。但粒径大小并不能决定多环芳烃在灰尘中的积累行为，这可能与多环芳烃的理化性质导致尘土颗粒对其吸附的机理有关［35］。S. L. Lau 等研究表明，路面累积的PAHs 主要存在于粒径为(100 ～250)μm 的颗粒上，且颗粒相PAHs 浓度随颗粒粒径的减小而增大［42］。此外，灰尘中有机碳是影响多环芳烃浓度和分布的重要原因之一。研究证明，两者之间呈显著相关性，一般灰尘中w(有机碳)含量越高，其w(PAHs)含量也越高［23，35，43］。

3.2.2 空间差异性

不同城市规模、功能区中地表尘多环芳烃的种类及含量差异明显，主要受城市交通活动、街道附近工业活动以及其他人类活动的影响。向丽［44］等研究表明，北京城区地表尘中∑16PAHs 污染水平在不同功能区差异较大，表现为交通密集区＞居民区＞公园区。多环芳烃含量最高值出现在交通密集区，最低值出现在居民区和绿化区。程书波等［7］研究表明多环芳烃在工业区含量最高，公园中含量最低，约是公园区的2.5 倍多。M. liu 等研究表明，上海城市公园中多环芳烃含量最低，工业区、交通区以及商业区污染明显［12］。Sung Yong Ha 等报道蔚山道路灰尘在交通拥挤区域最多，其次是工业区含量［45］。大量研究表明，交通区、工业区、商业区灰尘中多环芳烃的含量明显高于居民区和公园区［2，3，26，36］。

3.3 影响城市地表尘中多环芳烃分布的主要因素

3.3.1 气象因素

气象条件对PAHs 累积的影响表现在多方面，温度是影响多环芳烃累积的主要因素。Ollivon 等［46］研究表明，干湿沉降物中PAHs 总浓度的对数和温度的倒数呈现良好的线性关系。Andronache 等［47］研究发现，雨前气候干燥有利于超细颗粒聚集，粒径增大到一定程度可沉降到地面，高温对地表尘中多环芳烃有明显的去除作用。在高温条件下多环芳烃光降解和生物降解较快，多环芳烃挥发性也随之加快［35，48-49］。相反，低温对地表尘中多环芳烃去除起到相反的作用［50］。由温度引起的多环芳烃含量呈明显季节性变化［51］。研究显示，冬春季多环芳烃总量以及含量均高于夏秋季［52-53］。降雨对多环芳烃的冲刷作用也不容忽视。当降雨量较小未能形成地表径流时，不能对地表尘中多环芳烃进行去除。相反，在降雨量较大时产生的冲刷作用有利于减少地表尘中多环芳烃含量［35］。王英锋结合气象要素分析温度升高以及太阳辐射对多环芳烃挥发性的影响。研究表明，湿沉降有利于缓解PAH 污染程度［50］。低温少雨、太阳辐射低是造成PAHs 降解速度缓慢的原因［14］。Zhang 等研究发现，风速、空气湿度也是影响地表尘中PAHs 累积的因素之一［54］。程书波等研究表明，风向能直接影响地表尘中PAHs 的累积，在盛行风的影响下空间分布明显;在污染源下风口更容易累积较多的PAHs，上风口不利于污染源的累积，且距离污染源越近污染程度越高［53］。

3.3.2 交通活动类型差异

主要因素包括以下4 方面:1)交通路面类型。混凝路面地表尘中多环芳烃浓度是沥青路面的1.5倍［55］，当沥青路面受到磨损时能在一定程度上增加多环芳烃的浓度。对韩国蔚山研究发现，沥青柏油路面多环芳烃含量较高，但低于混凝土路［33］。总体来看，混凝路面中多环芳烃含量处于最高水平。2)街道尘中多环芳烃的浓度受交通密度影响［56-58］。交通密度大的道路灰尘中多环芳烃浓度较高，其平均浓度是城市居民区多环芳烃浓度水平的2 倍［60］。3)车速及变速。袁青青［61研究发现，PAHs 总排放量在加速工况下最高，在匀速工况下最低。王怡静［62］研究得出，在110 km/h 的操作条件下，PAHs 排放量最低。由此可知，在较大车速的工况下，高温能够改善燃油的燃烧性能，从而能够减少多环芳烃的排放。北京城区地表尘中多环芳烃浓度随车辆行驶速度降低而增加［44］。此外，在堵车较严重的情况下也导致了多环芳烃浓度增加［63］。同样，低速交通路面的多环芳烃浓度高于高速交通路面［55］。

3.3.3 城市地理位置

在山区和盆地结构的城市，机动车排放的多环芳烃颗粒不易通过大气扩散，在降雨条件下易形成地表径流，最终汇集到沉积物中［3］。上海市地处东亚季风区，夏季盛行的温暖湿润东南风不利于多环芳烃扩散，累积在西北城区的多环芳烃浓度处于较高水平［7］。而且，上海市建筑物密集大，地表尘中多环芳烃不易在紧密的建筑物峡谷内扩散。兰州是典型的河谷城市，特殊地形决定了兰州城市的空间封闭性。高压环境中盛行下沉气流，导致污染物扩散［64］。巴西位于热带地区，降解速率高［31］，有利于多环芳烃的扩散和稀释［12，35］。

4 地表尘多环芳烃的生态风险

4.1 大气污染效应

灰尘中的细颗粒易受到干扰形成再悬浮，尤其是高比例的细颗粒中多环芳烃影响更为显著［35］。在车辆行驶和风产生的气流作用下，易对大气产生二次污染［66-68］。Martuzevicius 等报道，冬季除冰活动造成的路面磨损增加了地表尘中颗粒物含量，成为大气中多环芳烃的主要来源之一［65］。王英锋等报道燃煤、柴油燃烧排放是大气颗粒物中PAHs 的主要来源，其中约有70%的PAHs 存在于细粒子PM2.5中［50］。孙小静［69-70］等测得在非采暖季机动车尾气排放颗粒物对大气中多环芳烃的贡献率为47.6%。

4.2 径流效应

地表尘中多环芳烃通过生活污水、工业污水以及降雨形成地表径流等方式进入水体，最终汇集到沉积物中［71］。国内外学者对降雨形成的地表径流进行了大量研究［54，71］。M. Murakami 等［72］分析了地表尘中多环芳烃到受纳水体的迁移过程，表明颗粒大小是控制灰尘中多环芳烃进入水环境的重要因素。罗小林等［51］研究得出，降雨径流有可能导致多换芳烃负荷在短时内进入城市水体，造成一定的环境风险。尤其是在频繁的暴风雨后，能够增加水生环境中污染物的含量［73］。Zhang［7］等报道了北京市道路在一次降雨中输出的总PAHs 负荷量平均可达4.2 kg［54］。Massei［74］等报道，法国某港口城市降雨径流中多环芳烃的输出通量达到5.15 kg/(km2·a)。Oros 等研究发现，旧金山海湾水域中51%的多环芳烃总负荷量来自城市地表径流，在一定程度上影响水生生态系统［75］。

4.3 地表尘中多环芳烃的健康风险评估

目前对地表尘中多环芳烃健康风险评价主要采用美国的EPA 的标准模型以及ILCR 模型。基于EPA 的人体暴露风险评价方法所得结论表明，兰州地区女性多环芳烃的暴露量高于男性，其平均值远远高于EPA 标准值，表明其对人体健康危害大［76］。ILCR 模型是基于美国EPA 标准模型来定量估计道路灰尘多环芳烃的暴露风险［15，77］。基于ILCR 模型，其值≤×10-6表明可以忽略风险，10-6～10-4是潜在风险，值＞×10-4为具有较高风险［78］。基于ILCR模型的伊斯法罕成人癌症风险值为4.85 ×10-4，儿童癌症风险值为5.02 ×10-4，存在较高的健康风险，对当地居民的身体健康造成严重的威胁。从ILCR 模型来看，贵州省多环芳烃致癌风险与天津市相近［79］，但高于广东省［15］。手、口摄入途径是英格兰纽卡斯尔儿童对地表尘中多环芳烃暴露的主要途径［80］。LCR 模型表明，摄入和皮肤接触是人类接触的重要途径，吸入是多环芳烃暴露的重要途径［81］。地表尘中多环芳烃颗粒物粒径越小，污染物就越容易通过呼吸道吸收进入肺部，诱发哮喘、心血管病、支气管炎等疾病［82-84］。PAHs 的有毒性包括可能诱变和致癌的物质影响城市居民潜在的健康风险［85］。其中致癌物质BaP，Flu，BaP 等在PAHs 中含量丰富，对人体健康威胁最大［37，86］。尤其是高浓度的PAHs 对城市居民身体健康带来的潜在危害已被证实。

5 研究展望

1)目前，城市地表尘中多环芳烃研究主要集中在从宏观尺度比较不同功能区之间的分布差异，而对不同交通干道道路灰尘中多环芳烃的含量水平差异性研究不足，需要将交通干道周边环境、地貌、降雨、绿化带特征等因素纳入研究。

2)目前基本上是研究城市地表尘中多环芳烃的来源，较少研究多环芳烃含量随年季变化的影响。采样时间较短，不能深入说明多环芳烃含量及分布特征是否受其他因素影响。

3)多环芳烃在不同介质内部以及介质之间的迁移交换行为已有研究，但是地表尘中多环芳烃和土壤中多环芳烃的迁移行为研究较少。需要从多环芳烃的理化性质、降雨、风向、温度、空气湿度等角度进行分析，探索多环芳烃的迁移行为与各因素是否存在相关性，为今后深入分析多环芳烃在各介质中的时空分布特征提供理论指导。

4)城市地表尘中多环芳烃的环境行为复杂，需要揭示在大气颗粒物、叶面积尘、地表径流、地表灰尘等多介质中的时空变化规律，需要把握多环芳烃在多种环境介质中的作用机理，建立数学模型用于指导城市生态风险分析。

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