某冶炼厂拆迁场地土壤重金属污染健康风险评价

莫小荣，吴烈善，邓书庭，陆春吉

1.广西大学环境学院，南宁 530004 2.钦州学院资源与环境学院，钦州 535000 3.广西高校环境保护重点实验室(广西大学)，南宁530004

某冶炼厂拆迁场地土壤重金属污染健康风险评价

莫小荣1,2，吴烈善1,3,*，邓书庭1，陆春吉1

1.广西大学环境学院，南宁 530004 2.钦州学院资源与环境学院，钦州 535000 3.广西高校环境保护重点实验室(广西大学)，南宁530004

按照环保部最新颁布实施的污染场地风险评估技术导则(HJ 25.3—2014)，选取Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As 6种重金属元素为主要污染物，结合Pearson相关分析及克里金差值法，对某冶炼厂拆迁场地土壤进行健康风险评价。结果表明：拆迁场地土壤中重金属污染集中于生产区及堆放场，污染程度为生产区≈堆放场>生活区，6种重金属平均值低于《展览会用地土壤环境质量评价标准》B级(HJ 350—2007)，Pb、Zn、Cd平均值高于广西省和中国土壤元素背景值；相关分析表明Cu分别与Pb、Zn、Cr、As，Pb-Cr、Pb-As及Zn-Cd存在极显著正相关关系；健康风险评价结果表明生活区土壤中6种重金属对人体健康不会产生不良或危害效应；生产区和堆放场土壤中Cr存在致癌风险，As存在致癌风险和非致癌危害。成人血铅模型(ALM)计算得出生活区、生产区及堆放场中成人血铅浓度值分别为4.98 μg·dL-1、5.04 μg·dL-1、5.03 μg·dL-1，低于成人血铅浓度风险评价的基准值5.8 μg·dL-1，且Pb的平均值低于国内外居住用地土壤铅环境基准值。

重金属；冶炼；拆迁场地；健康风险评价；血铅模型

近年来，随着“退城进园”、“退二进三”和“产业转移”等政策的实施，大量工业企业被关停并转、破产或搬迁，这些企业生产历史悠久、工艺设备落后及经营管理粗放、环保设施缺乏，造成了严重的环境污染[1]。遗留下来的污染场地将作为城市建设用地，而工业用地转变为商业用地和居住用地等，在一定程度上必然会给人们的健康带来影响。目前，我国在矿区、冶炼区、废弃厂区等易受重金属污染的场地进行了健康风险评价研究[2-9]，但大多都是引用、借鉴国外健康风险评价的经验，而按照环保部颁布的污染场地风险评估模型及标准进行污染场地评价还比较少。

为了加快实现我国污染场地健康风险评价的规范性和科学性，确实完善和推广符合我国国情的污染场地健康风险评价体系，本文按照环保部颁布实施的污染场地风险评估技术导则(HJ 25.3—2014)[10]，以某冶炼厂拆迁场地土壤的健康风险评价为例，运用评价结果为该工业用地是否适宜转变为居住用地提供理论依据，并为同行提供借鉴。

1 材料与方法 (Materials and Methods)

1.1 研究区域概况

该冶炼厂地处广西某城区郊外，东临郁江流域，南靠村庄，西北铺设二级公路。企业总占地面积59 600 m2，前后经历白水泥生产、冶炼废渣提取有价金属的历史变迁，而冶炼废渣提取有价金属环节是造成厂区污染的主要原因。有价金属提取的原料来自原柳州锌品厂烟囱灰、陆川锑厂浸出渣、来宾冶炼厂浸出渣及金城江环保冶炼厂的干锑渣等冶炼废渣，年用量40 000 t。冶炼过程产生的二次废渣量大、堆放无序，且企业又将这些废渣用于平整厂区土地，造成厂区大面积土壤受废渣污染。

1.2 土壤样品的采集与测定

供试土壤来自广西某冶炼厂拆迁场地内，厂区分生活区、生产区及堆放场三大区域，根据各区域土地利用功能，生活区采用网格间距为65 m×65 m，生产区和堆放场采用网格间距为40 m×40 m的分区布点法对整个冶炼厂区进行布点采样，布点总数52个，采样布点图见图1。同时，在冶炼厂区外东面3 km左右某中学附近采集3个土壤样品作为对照点土壤。土壤样品按照常规标准法取样，采样深度为0～20 cm，土壤样品经过前处理、风干、磨细过100目尼龙筛待测。测定项目包括土壤中的全Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As，样品经HF-HClO4-HNO3消煮，重复3次，定容后取上清液，Cu、Pb、Zn、Cd、Cr采用日本岛津AA-7000原子吸收分光光度计测定，As采用北京吉天SA-20原子荧光分析仪测定。通过加入国家标准土壤样品(GB W07404)进行质量控制，各重金属的回收率均在国家标准参比物质的允许范围内。

1.3 健康风险评价模型

一般情况下，皮肤接触、经口吞食及呼吸摄入是污染物进入人体的主要暴露途径。不同污染物通过不同的摄入途径所引起的健康风险模型包括致癌物质所致的健康危害模型和非致癌物质所致的健康危害风险模型。

污染物的致癌效应暴露量计算公式：

图1 某冶炼厂区采样布点图

(1)

(2)

(3)

OISERca-经口摄入土壤暴露量，kg土壤·kg-1体重·d-1；DCSERca-皮肤接触途径的土壤暴露量，kg土壤·kg-1体重·d-1；PISERca-吸入土壤颗粒物的土壤暴露量，kg土壤·kg-1体重·d-1。

污染物的非致癌效应暴露计算公式：

(4)

(5)

(6)

OISERnc-经口摄入土壤暴露量，kg土壤·kg-1体重d-1；DCSERnc-皮肤接触的土壤暴露量，kg土壤·kg-1体重·d-1；PISERnc-吸入土壤颗粒物的土壤暴露量，kg土壤·kg-1体重·d-1。

根据技术导则及前人的研究[11-12]，结合当地居民的实际情况，确定适合当地人群的暴露评价参数，见表1。其中，暴露皮肤表面积(SAE)根据公式：SAE=239×H0.417×BW0.517×SER计算。

1.4 风险表征

土壤中单一污染物致癌风险：

CRois=OISERca×Csur×SFo

(7)

CRdcs=DCSERca×Csur×SFd

(8)

CRpis=PISERca×Csur×SFi

(9)

CRn=CRois+CRdoc+CRpis

(10)

其中，CRois—经口摄入土壤途径的致癌风险，无量纲；CRdcs—皮肤接触土壤途径的致癌风险，无量纲；CRpis—吸入土壤颗粒物途径的致癌风险，无量纲；CRn—土壤中单一污染物(第n种)经所有暴露途径的总致癌风险，无量纲；Csur—表层土壤中污染物浓度，mg·kg-1。

土壤中单一污染物危害商：

(11)

(12)

(13)

HIn=HQois+HQdoc+HQpis

(14)

表1 暴露参数的选取Table 1 The selection of exposure factors

其中，HQois—经口摄入土壤途径的危害商，无量纲；HQdcs—皮肤接触土壤途径的危害商，无量纲；HQpis—吸入土壤颗粒途径的危害商，无量纲；SAF—暴露于土壤的参考剂量分配系数，无量纲；HIn—土壤中单一污染物(第n种)经所有暴露途径的危害指数，无量纲。Csur—表层土壤中污染物浓度，mg·kg-1。单一污染物致癌风险为10-6，危害商为1。

致癌斜率因子及参考剂量是健康风险评价中的重要参数，二者主要根据技术导则并结合浙江省污染场地风险评估技术导则(DB33/T 892—2013)[13]得到，见表2。重金属Cu、Zn、Cr、Cd、As 均具有慢性非致癌健康风险，而As、Cr和Cd同时具有致癌风险。致癌效应参数包括呼吸吸入致癌斜率因子(SFi)、经口摄入致癌斜率因子(SFo)、皮肤接触致癌斜率因子(SFd)；非致癌效应参数包括呼吸吸入参考剂量(RfDi)、经口摄入参考剂量(RfDo)和皮肤接触参考剂量(RfDd)。

1.5 铅的风险表征

由于铅对儿童认知能力和神经系统的强烈毒性，人们认为不存在允许铅暴露量最低限值的安全水平，因此在对铅污染的毒性评价时不再采用RfD/RfC方法[14]。国际上广泛使用IEUBK模型和成人血铅模型(ALM)推导出居住用地和商业/工业用地土壤铅环境基准值，进而对污染场地进行健康风险评估。文中采用成人血铅模型(ALM)逆推出成人血铅浓度值并与基准值对比，同时将拆迁场地土壤中Pb的平均值与国内外关于居住用地土壤铅环境基准值进行比较，以完成对Pb的健康风险评估。

2 结果(Results)

2.1 拆迁场地重金属统计特征值

表3分别列出拆迁场地内生活区、生产区及堆放场土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的污染水平，污染程度为生产区≈堆放场>生活区。生活区土壤中各重金属变异系数较小，污染物分布较均匀；生产区和堆放场土壤中各重金属变异系数较大，这与废渣来源、性质及有价金属提取工艺有关，导致污染物局部污染严重。3个区域重金属偏度均大于0，属于偏正态分布。

表2 污染物的毒性参数Table 2 Parameters of pollutants toxicity

表3 污染场地重金属含量Table 3 The contents of heavy metals in soils of the contaminated site

注：ND表示未检出。重金属含量单位为mg·kg-1。

Note: ND means not detected.The unit of heavy metal is mg·kg-1.

表4 土壤元素背景值及评价标准Table 4 The background values and standards of soil element

注：背景值单位为mg·kg-1。

Note:The unit of soil element is mg·kg-1.

与表4对比，生活区土壤中Pb、Zn、Cd、As平均值分别为对照点平均值的2.01、1.63、1.45、1.31倍，中国土壤元素背景值的4.43、2.62、14.94、1.31倍，Pb、Zn、Cd平均值分别为广西省土壤元素背景值的4.80、2.53、5.43倍。

生产区土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、As平均值分别为对照点平均值的1.05、2.70、3.83、6.27、5.81 倍，是中国土壤元素背景值的1.15、5.95、6.15、64.61、5.81倍，Pb、Zn、Cd、As分别是广西省土壤元素背景值的6.45、6.04、23.47、3.18倍。

堆放场土壤中Pb、Zn、Cd、As平均值分别为对照点平均值的2.64、4.70、4.86、5.06倍，是广西省土壤元素背景值的6.29、7.40、18.20、2.77倍，Cu、Pb、Zn、Cd、As平均值分别为中国土壤元素背景值的1.01、5.81、7.54、50.09、5.06倍。

生活区、生产区及堆放场土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的污染水平均低于《展览会用地土壤环境质量评价标准》B级(HJ 350—2007)。文中以展览会用地土壤环境质量评价标准作为污染场地土壤环境质量评价标准，主要基于我国目前没有发布实施关于居住用地的土壤环境质量标准，而该标准的土壤利用方式与厂区规划用地使用方式接近。另外，此标准的A级标准代表的是土壤未受污染的环境水平，B级标准代表的是污染土壤是否须要实施土壤修复工程的行动值，B级标准更适合厂区的土壤状况。

根据各个采样点重金属含量平均值，运用克里金插值法绘制拆迁场地土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的浓度分布图(图2)。从图中可直观看出，土壤中重金属元素污染浓度在空间分布上表现出较明显的集中富集特征且主要集中于生产区及堆放场区域，生活区受污染较轻。

2.2 相关性分析

表5为冶炼厂内土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As元素之间的Pearson相关分析结果。从表中可看出，Cu与Pb、Zn、Cr、As，Pb-Cr、Pb-As，Zn-Cd均极显著正相关，Pb-Zn，Zn与Cr、As，Cd-As、Cr-As显著正相关，表明这些重金属元素之间同源性较高，可能存在相同的赋存形态或环境效应。

2.3 健康风险评价

场地风险评价中，一般用污染介质浓度的95%UCL值来反映污染场地土壤总体污染水平，并以此作为暴露点浓度进行风险计算。根据健康风险评价模型式(1)～(14)，结合表2毒性参数SF和RfD值及表3中各重金属浓度的95%UCL值，计算Cu、Zn、Cr、Cd、As可能引起敏感人群的健康危害风险(表6)。

表5 污染场地土壤中重金属的相关系数Table 5 The correlation coefficients of heavy metals in soils

注：“*”和“**”分别表示在0.05和0.01水平上显著相关。

Note: “*”and“**”mean significant correlation at 0.05 and 0.01,respectively.

图2 冶炼厂内土壤重金属污染浓度分布图(mg·kg-1)

表6 冶炼厂内土壤重金属人体健康风险评价结果Table 6 The health risk assessment results of heavy metals in the smelting sity

风险评价结果显示，生活区土壤中Cu、Zn、Cr、Cd、As对人体的致癌风险(CRn)在风险水平10-6内，危害商(HIn)小于1，表明生活区土壤对人体健康不会产生不良或危害效应。生产区和堆放场土壤中Cr对人体的致癌风险(CRn)分别为1.03E-05、1.18E-05，超出了风险水平10-6，存在致癌风险；生产区和堆放场土壤中As对人体的危害商(HIn)分别为1.31、1.12，致癌风险分别为1.30E-05、1.11E-05，超出危害商1和风险水平10-6，As对人体健康存在致癌风险和非致癌危害。

健康风险评价中，生产区和堆放场土壤中Cr、As对人体健康均产生危害，而表3数据显示二者平均值均低于展览会用地土壤环境质量评价标准B级标准，其中Cr的平均值还低于中国土壤元素背景值和广西省土壤元素背景值，出现健康风险评价结果与选用标准、背景值相矛盾。根据污染场地风险评估技术导则，计算出Cr基于经口吞食、皮肤接触及呼吸摄入3种暴露途径综合致癌效应的土壤风险控制值为4.32 mg·kg-1，控制值远小于中国土壤元素背景值、广西省土壤元素背景值及展览会用地土壤环境质量评价标准B级标准；As基于同上3种暴露途径综合致癌效应和非致癌效应的土壤风险控制值分别为0.595 mg·kg-1和58.95 mg·kg-1，控制值小于展览会用地土壤环境质量评价标准B级标准。因此，出现健康风险评价结果与选用标准、背景值相矛盾的原因在于Cr、As的土壤风险控制值均低于选用标准及其背景值。

健康风险评价结果与选用标准、背景值相矛盾反映了2个问题：一为以展览会用地土壤环境质量评价标准B级标准作为居住用地评价标准过于宽松，如该标准中As的土壤修复行动值为80 mg·kg-1，远高于美国环保局区域筛选值(RSL)中居住用地土壤筛选值0.39 mg·kg-1，没有真正实现保障居住用地土壤环境质量和人群的健康；二为我国污染场地风险评估技术导则中暴露参数的取值偏保守，存在风险评价结果偏大及土壤风险控制值过严之嫌。

2.4 铅的风险评价

由于污染场地风险评估技术导则不适用于Pb的风险评价，本文采用目前国际上广泛应用的成人血铅模型(ALM)，分别计算出拆迁场地生活区、生产区及堆放场的成人血铅浓度值分别为4.98 μg·dL-1、5.04 μg·dL-1、5.03 μg·dL-1，低于成人血铅浓度风险评价的基准值PbBadult= 5.8 μg·dL-1[17]。鉴于铅对儿童的强烈毒性，国内外关于居住用地对人体的健康影响大都基于儿童健康风险制定铅的土壤环境标准值[18-22]，文中将拆迁场地内Pb的浓度值与国外内外研究的居住用地和商业/工业用地土壤铅环境基准值进行对比(表7)，可知拆迁场地中生活区、生产区及堆放场土壤中Pb的平均值均低于国内外居住用地和工业/商业用地土壤基准值。

3 讨论(Discussions)

(1)拆迁场地内重金属污染空间分布不均，集中富集于生产区及堆放场，生活区受污染较轻，污染程度为生产区≈堆放场>生活区，拆迁场地土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的污染水平均低于《展览会用地土壤环境质量评价标准》B级标准，但Pb、Zn、Cd平均值均高于广西省和中国土壤元素背景值。

表7 部分地区和国家铅的土壤环境指导值/标准值Table 7 Soil lead guideline values of some countries and areas

(2)健康风险评价结果表明，生活区土壤中Cu、Zn、Cr、Cd、As对人体健康不会产生不良或危害效应；生产区和堆放场土壤中Cr存在致癌风险，As存在致癌风险和非致癌危害。

(3)文中Cr和As的健康风险控制值分别为4.32 mg·kg-1和0.595 mg·kg-1，均高于土壤元素背景值，原因较为复杂，一方面可能为控制值的计算过程参数取值偏保守，造成控制值过严；另一方面可能由于Cr和As对人体的毒性强，二者对人体健康产生风险或危害的浓度阈值很低，即使在背景值下也有可能对人体健康产生威胁。

(4)根据成人血铅模型(ALM)计算拆迁场地内生活区、生产区及堆放场中成人血铅浓度值分别为4.98 μg·dL-1、5.04 μg·dL-1、5.03 μg·dL-1，低于成人血铅浓度风险评价的基准值PbBadult=5.8 μg·dL-1，且拆迁场地中Pb的平均值低于国内外居住用地土壤铅环境基准值。

(5)健康风险评价中，暴露参数及毒性参数是计算过程中的主导参数，是决定环境健康风险评价准确性的关键因子，我国的污染场地风险评估技术导则中部分污染物毒性参数不完善及暴露参数偏保守，例如Cu、Zn等多个污染物皮肤吸收效率因子(ABSd)数据缺失；六价铬的毒性远大于三价铬，因此铬的毒性参数分别给出总铬及六价铬，而三价砷的毒性也远大于五价砷，是否也应该给出总砷和三价砷的毒性参数；致癌效应平均时间(ATca)取的是72年(26 280=72×365)是否过长等。污染场地风险评估技术导则的日益完善是推动我国环境健康风险评价体系日益健全的当务之急。

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◆

Health Risk Assessment of Heavy Metal in Soil of Demolished Smelting Site

Mo Xiaorong1,2,Wu Lieshan1,3,*,Deng shuting1,Lu Chunji1

1.College of Environmental Science and Engineering,Guangxi University,Nanning 530004,China 2.Resources and Environmental Sciences College,Qinzhou University,Qinzhou 535000,China 3.Guangxi Universities Key Laboratory of Environmental Protection (Guangxi University),Nanning 530004,China

13 November 2014 accepted 27 January 2015

According to the technical guidelines for risk assessment of contaminated sites (HJ 25.3-2014),health risk assessment of the demolished smelting site was conducted by selecting six kinds of heavy metals as major pollutants which were Cu,Pb,Zn,Cd,Cr,and As,meanwhile,by combining with the methods of Pearson correlation analysis and Kriging.Results showed that workshop and storage areas were mainly contaminated while residential areas were mildly polluted.The averages of the six heavy metals concentration were lower than the standard of soil quality assessment for exhibition sites (HJ 350-2007),but Pb,Zn,Cd were higher than the background values in soils of Guangxi Province and China.The positive correlation were observed coefficients among Cu with Pb,Zn,Cr,As,besides Pb-As,Pb-Cr and Zn-Cd.According to the results of health risk assessment,the six kinds of heavy metals in the residential area soil exert insignificant didn’t have adverse or harmful effects on human health,but Cr showed carcinogenic risk and As showed non-carcinogenic and carcinogenic risks at both workshop and storage areas.Based on adult lead model (ALM) the calculated adult blood lead concentration of residential area was 4.98 μg·dL-1,while in workshop area was 5.04 μg·dL-1and in storage area was 5.03 μg·dL-1,lower than the standard value of adult blood lead concentration 5.8 μg·dL-1.Then,the means of adult blood lead concentrations in residential area,workshop and storage areas were lower than the values of those in both domestic and foreign residential land.

smelting; demolished site; heavy metal; health risk assessment; blood lead level model

农村环境连片综合整治专项；广西自然科学基金(桂科自0728010)联合资助

莫小荣(1988-)，女，硕士，主要研究方向为生态修复、污染场地风险评价，E-mail: mo.xr@qq.com；

*通讯作者(Corresponding author)，E-mail: wls@gxu.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20141113003

2014-11-13 录用日期：2015-1-27

1673-5897(2015)4-235-09

X171.5

A

吴烈善(1966-)，男，博士，教授、硕士生导师，主要研究领域为环境污染控制工程.

莫小荣，吴烈善，邓书庭,等.某冶炼厂拆迁场地土壤重金属污染健康风险评价[J].生态毒理学报，2015,10(4): 235-243

Mo X R,Wu L S,Deng S T,et al.Health risk assessment of heavy metal in soil of demolished smelting site [J].Asian Journal of Ecotoxicology,2015,10(4): 235-243 (in Chinese)