浑河水环境健康风险特征研究

王辉，孙丽娜,*，刘哲，罗庆，吴昊，王晓旭

1. 沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室，沈阳 110044 2. 中国科学院沈阳应用生态研究所，沈阳 110016

浑河水环境健康风险特征研究

王辉1，孙丽娜1,*，刘哲2，罗庆1，吴昊1，王晓旭1

1. 沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室，沈阳 110044 2. 中国科学院沈阳应用生态研究所，沈阳 110016

随着经济发展，水环境污染不断加剧，已经严重危害到人们的正常身体健康。水环境评价可以得到准确的水质状况及其污染程度，但却无法直观反映对人体健康危害的风险程度，因此需要对水环境健康风险进行评价。应用美国环保局(USEPA)推荐的暴露计算方法和健康风险评价模型，以2009年和2010年11项水环境监测指标的数据为基础，首次对浑河河流中11项污染物的健康风险进行评价，对监测指标和健康风险的时空变化特征进行分析。结果表明：在监测的指标中，重金属和氰化物等未超标，挥发酚和氨氮超标，其中氨氮超标严重。对人体健康风险中，化学致癌物中Cr(VI)最大，非致癌物中氨氮的健康风险最大；与化学致癌物对人体健康危害的个人年风险相比，非致癌物由饮用途径所导致的健康危害较小。浑河干流总健康风险在丰水期最小，平水期最大。浑河干流从上游到下游各断面总健康风险总体上呈降低趋势，均高于国际辐射防护委员会(ICRP)的最大可接受风险水平。结果证明水体中Cr(VI)为主要风险因子，应对含Cr(VI)废水进行控制和治理，加强农业面源和工业废水的治理。

铬(VI)；化学致癌物；浑河干流；水环境；健康风险

水资源在人们的日常生活中发挥着重要作用[1]，河流是水资源的重要组成部分，同时也是其他水资源的重要补给来源，其状况直接影响着居民的用水安全。但随着经济发展，人们对水需求量增长的同时，大量工农业废物陪排放到水体中[2]，特别是重金属等物质已经对人类健康产生了严重的负面影响[3]，已经严重危害到人们的正常身体健康。过量的Cr(VI)会导致人体肾脏和肝脏损伤，而镉在体内滞留时间长，有较强的致癌性；过量的铜摄入会对肝、肾、消化系统和大脑等造成不良影响[4-6]。虽然水环境评价可以得到准确的水质状况及其污染程度，但却无法直观反映对人体健康危害的风险程度[7]。而20世纪80年代发展起来的健康风险评价描述了污染对健康产生危害的风险程度，把环境污染与人体健康直观的联系起来[8]。中国的风险评价起步于20世纪90年代，陆续开展了一系列对水环境的健康风险评价研究[9]。梁丽华等采用美国环保部推荐的环境健康风险评价模型，根据西安市环保局2006—2010年水质监测数据，对黑河水环境健康风险状况进行评价[10]；邹滨等[11]分析水环境健康风险的时空演化特征，并探讨我国传统水质化学监测等级评价体系的合理；开晓莉等[12]利用水环境健康风险评价模型，对青弋江芜湖段由饮水途径引起的水环境健康风险进行了评价，表明化学致癌物质对人体健康危害远远超过非致癌物质对人体健康危害。

浑河流经抚顺市和沈阳市，是我国东北地区的经济中心、政治中心和文化中心，人口密度大，城市化程度高，工商业发达。随着经济的发展大量的污染物被排入浑河中，使浑河地表水水质和地下水水质都长期受到工业和生活污水的污染，特别是下游水体污染的形势更加严峻[13]。但对于浑河的水环境健康风险评价和关于水污染造成的人体健康危害的风险研究目前仍处于起步阶段，急需开展相关研究。因此本研究以2009年1月到2010年12月的水环境监测数据为基础，基于US EPA的水环境健康风险评价模型，对浑河该地区的水环境健康风险评价，分析浑河水环境健康风险情况，研究其时空变化规律，确定水体中优先治理的污染物，为更好的进行水环境监测，提高地区生态安全和水环境管理水平提供依据和技术支持。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 研究区域

浑河位于辽宁省东部，干流全长415.4 km，发源于清源县湾甸子镇滚马岭西南麓，流经清原、新宾、抚顺、沈阳、辽中、灯塔、辽阳、台安和海城等市(县、区)，流域面积12 216.4 km2，山丘区占总流域面积的67%，平原区占33%[14]。浑河在鞍山市三岔河与太子河汇合入大辽河，至大洼县与营口市之间注入辽东湾。浑河流域是辽宁的政治经济中心，工业发达，人口密集[15]。浑河是沈阳市和抚顺市工业和居民生活用水的主要来源，同时又接纳了来自沈阳和抚顺的大量污染物，其环境状况直接影响着流域居民的健康安全。

1.2 样品的采集和分析 为研究浑河水环境健康风险，本研究在浑河干流共设置了7个水质监测断面，从上游到下游依次为：阿及堡(AJP)、戈布桥(GBQ)、七间房(QJF)、东陵大桥(DLDQ)、砂山(SS)、七台子(QTZ)和于家房(YJF)断面，见图1。从2009年1月到2010年12月对各监测断面每月进行1次样品采集。每个监测断面每次取3个样品，采集的样品经过滤后立即加H2SO4(1 mg·L-1)、HNO3(1 mg·L-1)或K2Cr2O7酸化，保持在已用清洗剂、去离子水清洗过的玻璃瓶中，在分析前样品被保持在4 ℃的冰柜中[16-19]。每个样品分析11项监测指标：锌、氨氮、砷、汞、挥发酚、铜、镉、氟化物、铬(六价)、铅、氰化物，监测指标的分析方法采用国家环境保护总局推荐的分析方法[20]。

图1 浑河监测断面分布图Fig. 1 Locations of the monitoring stations in Hun River

1.3 水环境健康风险评价

水环境健康风险评价主要是针对水环境中对人体有害的物质，主要包括基因毒物质和躯体毒物质，前者包括放射性污染物和化学致癌物；后者则指非致癌物[21]。本文主要考虑水中的化学致癌物和非致癌物，没有考虑水体中放射性污染物，对化学致癌物和非致癌物的健康风险进行研究。而这些物质对人体健康产生危害主要有3种暴露途径：直接接触、摄入水体中的食物和饮用，由于饮用被认为是一种很重要的暴露途径[22-23]，因此本文主要研究通过饮用途径化学致癌物和非致癌物对人体的健康风险。水环境健康风险评价方法如下[11,24-25]：

化学致癌物对健康危害的风险为：

(1)

(2)

饮用水途径的单位体重日均暴露剂量Dig，mg·(kg·d)-1可按下式计算：

Dig=2.2Ci/70

(3)

式中：2.2 L为成人每日平均饮水量；Ci为基因毒物质i的浓度，mg·L-1；70 kg为人均体重。

非致癌物对健康风险的风险为：

(4)

(5)

假设各有毒有害物质对人体健康的毒性作用呈相加关系，而不是协同或者拮抗关系，则水环境总的健康风险危害为：

Rs=Rc+Rn

(6)

砷、镉、铬(六价)为化学致癌物[26]，锌、氨氮、汞、挥发酚、铜、氟化物、铅、氰化物为非致癌物[27-29]，各污染物的致癌强度系数和饮水暴露的参考剂量均参照USEPA标准，见表1和表2[30-31]。

1.4 数据处理

本研究中的监测数据均为3个平行样品的均值，并采用SPSS 18.0统计分析软件在P=0.05的置信水平对监测数据进行单因素方差分析(One—Way ANOVA)，通过Excel数据处理软件对采集分析的监测指标进行制表分析和绘图。

2 结果(Results)

2.1 浑河干流水环境状况分析

对总锌、氨氮、总砷等11项指标在浑河干流断面中的平均浓度进行统计分析，见表3。汞、铅和砷指标的浓度在个断面间较稳定，未见显著变化。氨氮指标在阿及堡断面(0.045 mg·L-1)较小，在七台子断面达到最大值(7.616 mg·L-1)，总体上从上游到下游数值不断增加。挥发酚呈波动变化趋势，在阿及堡断面处取得最小值(0.001 mg·L-1)。锌和氟化物指标分别于于家房断面和东陵大桥断面监测到最大值，总体上从上游到下游两者都呈增长趋势。氰化物和铬(Ⅵ)监测指标从上游到下游总体上呈现出降低趋势，氰化物指标在阿及堡断面取得最大值(0.0057 mg·L-1)，在东陵大桥断面取得最小值(0.0021 mg·L-1)，而铬(Ⅵ)在戈布桥断面取得最大值(0.013 mg·L-1)。铜指标在各断面间变化较小。

对不同水期浑河干流各监测指标进行统计分析，结果见表4。汞、铅和砷指标在浑河干流中含量稳定，各水期的浓度无显著变化。氨氮、挥发酚和氟化物浓度按照丰水期、平水期、枯水期不断增加，而铜、锌和镉浓度按照丰水期、平水期、枯水期不断减少。氰化物和铬(Ⅵ)在平水期达到最大值，在丰水期为最小值。

2.2 浑河干流河流健康风险

根据公式(1)和(2)以及各指标的平均浓度，可以计算出2009—2010年浑河干流通过饮用途径化学致癌物所造成的平均个人年风险值及总风险值，如表5所示。由表5中可以看出，浑河干流中化学致癌物健康风险中铬(六价)健康风险最大，最大风险出现在戈布桥断面；总镉健康风险最小，比总砷和铬(六价)的健康风险底一个数量级以上。

表1 化学致癌物饮水途径致癌系数Table 1 Strength coefficients for chemical carcinogens by drinking water approach

表2 非致癌物经口暴露参考剂量Table 2 Exposure reference doses for non-carcinogens by oral approach

表3 各监测指标在浑河不同断面的平均浓度Table 3 The average concentration of monitoring indicators in Hun River

表4 不同水期浑河干流各监测指标(均值±标准差)Table 4 The average concentration of monitoring indicators in different season (Mean±S.D.)

表5 各断面化学致癌物健康风险Table 5 Health risk from carcinogens for one person annually

根据公式(4)和(5)以及各指标的平均浓度，可以计算出2009—2010年浑河干流通过饮用途径非致癌物所造成的平均个人年风险值及总风险值，如表6所示。由表6中可以看出非致癌物由饮用途径所致健康危害的个人年风险除了阿及堡断面外，氨氮的健康风险远大于其它非致癌物健康风险。

根据公式(6)以及各断面化学致癌物健康风险和非致癌物健康风险，可以计算得出浑河干流通过饮用途径平均个人年总风险值，如图2所示。由图2可以看出阿及堡断面、戈布桥断面和七间房断面总健康风险较大，其他断面总健康风险较小，其中戈布桥断面最大，砂山断面最小。

表6 各断面非致癌物健康风险Table 6 Health risk from non-carcinogens for one person annually

3 讨论(Discussion)

3.1 浑河干流水环境状况分析

由于浑河地处中国北方地区，河流水量季节变化较大，选取Ⅲ级水质达标率作为衡量指标，各污染物的监测数据均值的Ⅲ级水质超标率见表7。浑河干流重金属和氰化物的Ⅲ级水质达标率良好，未出现超标点位；挥发酚指标出现超标点位，但超标现状并不严重；除阿及堡断面外，浑河干流氨氮指标超标严重，氨氮为浑河干流主要污染因子。

汞、铅和砷指标在不同监测断面和不同水期浓度均差异较小，其各水期指标的标准差远小于指标均值，因此浑河干流中汞、铅和砷指标主要受地区土壤特点影响，人为因素影响较小。氨氮、锌和氟化物指标总体上从上游到下游两者都呈增长趋势，同时氨氮和氟化物浓度按照丰水期、平水期、枯水期不断增加，锌则不断减少，因此氨氮、锌和氟化物指标在受河流水量影响的同时，更受到人类生活生产的影响。其中氨氮主要来自于农业面源，锌主要来自于冶金和电镀行业。挥发酚浓度按照丰水期、平水期、枯水期不断增加，而在各监测断面间呈波动增长的趋势，这与挥发酚具有较大的挥发性，受温度变化影响加大有关。铬(Ⅵ)监测指标从上游到下游总体上呈现出降低趋势，达标情况良好，来自抚顺和沈阳的工业废水是浑河中铬(Ⅵ)的重要来源，同时煤和石油燃烧的废气也是环境总铬的重要来源。

3.2 浑河干流河流健康风险时空特征分析

依据国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的标准(5.0×10-5a-1)[32-33]，在化学致癌物中总砷和总镉的健康风险未超过标准，阿及堡断面、戈布桥断面和七间房断面的铬(Ⅵ)健康风险超过标准4.72～7.48倍。

图2 各断面总健康风险Fig. 2 Total health risk from all carcinogens and non-carcinogens for one person annually

表7 浑河干流各污染物的监测超标率Table 7 Exceeding standard rate of pollutants in the mainstream of Hun River

图3 浑河干流不同水期总健康风险Fig. 3 Total health risk of Hun River in different season

各断面化学致癌物健康风险中戈布桥断面健康风险最大，高达4.03×10-4，超过国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的标准8.06倍，东陵大桥断面、砂山断面、七台子断面和于家房断面化学致癌物健康风险较小，但各断面的化学致癌物健康风险也均超过标准。各断面所有非致癌物年健康风险值的数量级在10-12～10-8之间，远远小于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的标准。浑河干流各断面非致癌物总健康风险中七台子断面风险最大，阿及堡断面最小，这与阿及堡断面位于河流上游氨氮污染较轻，而七台子断面位于河流下游氨氮污染较重有一定的关系。但各断面非致癌物总健康风险的数量级在10-9～10-8之间，均明显低于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平，非致癌物由饮用途径所导致的健康危害较小。

浑河干流从上游到下游各断面总健康风险总体上呈降低趋势，这主要与浑河上游河流中铬(Ⅵ)浓度较大，风险高有关。与国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平相比较，各断面总健康风险均超标，特别是上游断面超标严重。对比不同水期浑河干流的总健康风险(见图3)，总健康风险在丰水期最小，这与丰水期水量大，对河流中污染物起到了一个稀释的作用有关。而在枯水期的总健康风险较平水期较小，这主要与枯水期气温较低，河流结冰水体中铬(Ⅵ)浓度较低有关。而与《地表水环境质量标准(GB3838—2002)》的Ⅲ类水质标准(0.05 mg·L-1)对比，浑河干流水体中铬(Ⅵ)达标情况良好，未见明显污染，但在河流健康风险中铬(Ⅵ)的健康风险显著高于其他物质。这一方面说明传统的环境质量评价和分析不能准确评价和度量污染物对人体健康的风险和危害；另一方面也说明我国环境质量标准的制定存在着一定的局限性，在制定环境质量标准过程中应着重考虑污染物对人体健康危害的风险程度。

3.3 不确定性分析

本文的研究中仅对通过饮用途径的化学致癌物和非致癌物的健康风险进行研究，对其他途径的风险未进行探讨。本文仅对3种化学致癌物和8种非致癌物对人体的健康风险进行研究，而在实际水环境中还存在着其他的物质对人体健康有着潜在的危害，在本文中并未进行探讨。同时本文假设各有毒有害物质对人体健康的毒性作用呈相加关系，而在实际中各有毒有害物质之间可能存在着协同或者拮抗等关系，这给健康风险带来很大的不确定性。同时如污染物浓度的分布、人均饮水量的多少、暴露频率的大小、暴露延时的长短、个人的饮食习惯和个人健康状况都存在大量的不确定性因素。因此鉴于评价过程中存在不确定性因素，该评价旨在引起人们对浑河干流河流中污染物对人体健康风险的重视，更为细致的工作有待进行。

综上所述，浑河干流各断面氨氮的Ⅲ级水质超标率较高，重金属全部达到Ⅲ级水质要求，但浑河干流健康风险仍然存在，环境质量评价不能全面的对污染物对人体的健康风险进行评估。各断面化学致癌物健康风险个人年风险值均高于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平，其中化学致癌物铬(Ⅵ)所致健康危害最大，为浑河干流首要的环境健康风险管理控制指标，非致癌物由饮用途径所导致的健康危害较小。浑河干流各断面河流健康风险较大，应加强水环境管理和水环境重点风险源监管，加强农业面源和冶金、电镀行业废水的治理，通过技术改革和加大污水处理力度等方法，实现水环境质量显著提高，以保障居民健康安全。

致谢：感谢沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室全体实验员老师的帮助和支持。

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Study on the Character of Health Risk in the Water Environment of Hun River

Wang Hui1, Sun Lina1,*, Liu Zhe2, Luo Qing1，Wu Hao1, Wang Xiaoxu1

1. Key Laboratory of Regional Environment and Eco-remediation of Ministry of Education, Shenyang University, Shenyang 110044, China 2. Institute of Applied Ecology, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, China

21 October 2014 accepted 11 December 2014

With rapid growth of economic development, more and more pollutants were poured into river and it had exerted negative effects on human health. The conventional water quality assessment could't reflect the risk degree to human health. So the health risk assessment was essential. Based on the water quality monitoring data about the eleven monitoring indexes in surface water during 2009—2010, this paper assessed the environmental health risk through drinking water with the model for USEPA water environmental health risk analysis in the mainstream of Hun River. The results showed that the concentrations of heavy metals and CN-were lower than National Grade Ⅲ (GB3838—2002), and the concentrations of NH4+-N and volatile hydroxybenzene exceeded the maximum permissible limits of National Grade Ⅲ. The health risk of NH4+-N was the greatest in non-carcinogens. But compared with the health risk of carcinogens, the health risk of non-carcinogens was negligible. The greatest health risk for individual person per year was caused by Cr(VI), and it were higher than the standard value recommended by International Commission on Radiological Protection (ICRP). The total health risk in Hun River was the smallest in wet season, and the biggest in normal water season. The health risk in Hun River decreased from the upstream to downstream, but the health risk exceed the standard value in every sampling sites. Cr(VI) was the main risk factors in Hun River. So an effective way to reduce and control the discharge of Cr(VI) must be carried out to decrease the environmental health risk, and the management of wastewater in agricultural non-point source and industry must been strengthened.

Cr(VI); chemical carcinogens; the mainstream of Hun river; water environment; health risk assessment

国家科技重大专项课题(2012ZX07202-004)；沈阳市科技计划项目(F14-133-9-00)；国家重点基础研究发展计划(2014CB441106)；沈阳市科学事业费竞争性选择项目(城市生态环境风险管理及其修复技术研究)

王辉(1981-)，男，讲师，博士，研究方向为环境评价和环境修复，E-mail：huiwang425@126.com；

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: sln629@163.com

10.7524/AJE.1673-5897.20141021004

2014-10-21 录用日期：2014-12-11

1673-5897(2015)2-394-09

X171.5

A

孙丽娜(1960-)，女，教授，博士生导师，沈阳大学环境学院院长，区域污染环境生态修复教育部重点实验室常务副主任。研究方向为退化生态系统修复与生态风险评价，发表论文140多篇。

王辉, 孙丽娜, 刘哲, 等. 浑河水环境健康风险特征研究[J]. 生态毒理学报, 2015, 10(2): 394-402

Wang H, Sun L N, Liu Z, et al. Study on the character of health risk in the water environment of Hun River [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(2): 394-402(in Chinese)