贫化铀球装置内的238U(n,2n)反应率实验研究

朱传新，牟云峰，郑 普，王新华，郭海萍，何 铁

(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900)

贫化铀球装置内的238U(n,2n)反应率实验研究

朱传新，牟云峰，郑 普，王新华，郭海萍，何 铁

(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900)

采用两套不同尺寸的贫化铀球装置开展了装置内部的238U(n,2n)反应率实验研究，利用PD-300加速器D-T中子源辐照实验装置，源强变化采用伴随粒子法监测，238U圆片放置在实验装置的45°孔道内，分布在距中子源不同距离处，辐照结束后，采用HPGe探测器测量238U圆片活化γ射线。实验结果与蒙特卡罗程序模拟计算结果进行了比较和分析。结果表明，238U(n,2n)反应率实验结果与模拟计算值较吻合，238U(n,2n)反应率随球体半径r的增加，近似服从e-ar/r2分布规律。

贫化铀球；反应率；D-T中子；蒙特卡罗模拟

在中子物理研究中，通过测量装置内的活化反应率，可对中子与一维球结构装置的核素反应截面数据库进行评估。238U是一重要的裂变核素，在反应堆中扮演着重要角色，其反应截面数据的可靠性对堆设计的安全尤其重要。英国原子武器研究中心进行过天然铀的中子宏观实验，实验装置由φ2.92 cm×106.68 cm的天然铀金属棒垂直紧密排列组成，在装置上进行了14 MeV中子通量分布、反应率分布、中子泄漏、中子增殖等的测量[1]；日本东京大学进行了14 MeV中子辐照大贫化铀球介质内的238U(n,f)、238U(n,γ)等反应率测量与分析，评估了日本JENDL2数据库中的截面数据[2]；王大伦等[3-5]测量了贫化铀球的裂变反应率分布，给出了14 MeV中子与238U作用产生的平均裂变数；牟云峰等[6]采用活化法测量了贫化铀及组合球中的Al、Au和Nb的活化反应率；美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室开展了Big Ten基准临界装置中的238U(n,f)、238U(n,γ)等反应率实验与蒙特卡罗模拟[7]，评估了相应的计算程序和截面数据库的可靠性；严小松等[8]开展了贫化铀/聚乙烯球壳交替系统中238U中子俘获率的测量；郭海萍等[9-10]开展了D-T中子照射下贫化铀球及组合装置的中子能谱测量。然而，针对一维贫化铀球壳装置内的238U(n,2n)反应率研究尚未见报道。本文采用活化测量方法测量一维贫化铀球壳装置内的238U(n,2n)反应率，并采用蒙特卡罗程序和ENDF/B-6以及CENDL-3评价数据库核数据进行反应率的模拟计算，将二者的结果进行比较和分析，拟通过实验校验238U(n,2n)截面数据的可靠性。

1 实验原理

反应率的物理定义是单位源中子数作用到单位原子核上的反应几率，故实验中需明确作用到靶核上的源中子数目、被活化的总原子核数目及靶核数目，因此实验中需进行中子源强度的监测、样品的活化测量以及样品的称重。

由于加速器在运行过程中受离子束的漂移、高压的扰动及运行过程中氚靶的变化等因素的影响，加速器中子源强度处于不断变化中，中子通量随时间的变化出现各种波动。这样在实验过程中活化箔的活化放射性的增长也是有波动的，这些对最终的实验结果将带来影响。为解决这一问题，实验时将照射时间分成N个相等的时间间隔，记录每个间隔的伴随α粒子数，最终给出的源中子强度为伴随粒子数经加权处理后得到的数据。

当t0时刻停止照射后，活化箔的反应率分布为：

(1)

式中：Rei为反应率，无量纲量；i为活化箔在样品中径向的不同位置，cm；Ni(t0)为第i个位置处的活化箔在t0时刻的γ活性；M为活化箔中的原子数；b为同位素丰度；g为产生放射性核衰变的γ发射率；ε为高纯锗探测器的效率；Ω为伴随α粒子探测器对靶张的立体角；Aα为中子强度的各向异性因子；ραk为第k个时间间隔tα内测量得到的α计数；N为总时间间隔数；λ为产物核的衰变常量，s-1。

2 实验

2.1 实验装置

实验装置1：内径为8 cm、外径为38.8 cm的贫化铀球壳，总质量约为570 kg，球壳的厚度为15.4 cm，14 MeV中子在贫化铀中的平均自由程λ=3.54 cm，因此装置1中，中子的总自由程约为4λ。实验装置2：内径为26.2 cm、外径为38.8 cm的贫化铀球壳，总质量约为400 kg，球壳的厚度为6.3 cm，装置2中，中子的总自由程约为2λ。选择两套实验装置的目的是通过两种不同的中子自由程，得到不同的中子输运过程，相应得到不同装置内的中子能谱分布，从多个角度检验238U反应截面核数据的可靠性。

图1 实验装置Fig.1 Experiment setting

实验装置如图1所示，PD-300中子发生器提供D-T中子源，中子源强度控制在(2～4)×1010s-1，贫化铀球放置在三维调节支架上，通过对贫化铀球装置进行精确定位，确保球中心与氚靶靶心重合，靶室为不锈钢管材料。中子辐照期间，使用铝制水套采用水冷却方式对氚靶表面进行冷却。

238U活化片放置在45°孔道内，活化片与238U圆柱间隔紧密放置。采用伴随α粒子法监测中子产额。对装置1辐照约30 h，对装置2辐照约20 h，两套装置的累积中子产额达3.3×1015。辐照结束后，利用HPGe探测器测量活化片的活性。根据由(n,2n)反应引起的活化片的活性和伴随粒子法监测数据得到贫化铀球装置中238U(n,2n)反应率。

2.2 活化片样品参数

在装置1的45°孔道内放置8片活化箔，装置2的45°孔道内放置7片活化箔，活化片的实验参数列于表1。

2.3 中子源强度监测

中子源强度采用伴随粒子法进行分时监测。α粒子采用金硅面垒探测器测量。电子学框图示于图2，信号经放大后通过多道和974定标器同时进行监测，利用计算机控制974定标器进行分时监测。图3为通过示波器测量到的α粒子信号波形。

表1 活化片的参数Table 1 Parameter of foil

图2 监测的电子学框图Fig.2 Block diagram for measuring α particle

图3 伴随α粒子信号波形Fig.3 Shape of associate α particle signal

2.4 活化测量

中子辐照结束后，将孔道内的活化片取下，活化片为圆片，直径为24 mm。利用ORTEC公司的GEM60P型高纯锗探测器测量活化γ射线。高纯锗探测器系统由高纯锗探测器、铅屏蔽室、数字化γ谱仪、计算机多道共同组成。高纯锗探测器的探测效率随能量变化的曲线利用系列标准γ射线源进行刻度得到，使用了210Pb、241Am、133Ba、109Cd、22Na、60Co、152Eu、226Ra和57Co等γ射线标准点源，源距离探测器端面82 mm。效率刻度的不确定度小于3%。活化测量时，样品距离高纯锗探测器端面82 mm。每次测量的特征峰净计数为10 000以上。图4为活化片在中子辐照前测量的本底谱及测量238U活化片得到的γ射线能谱。由图4可看出，活化片辐照前无237U存在；中子辐照后，产生了208 keV的γ射线峰，该特征峰来源于238U(n,2n)237U反应产物237U的放射性。

测量了238U(n,2n)237U反应的产物237U特征峰208 keV，使用的参数值为：237U半衰期6.75 d，特征峰208 keV，分支比21.14%。距高纯锗探测器表面中心上方82 mm处，208 keV的γ射线探测效率为0.017 7。

3 模拟计算

模拟计算采用MCNP5程序和ENDF/B-6库和CENDL-3库评价核数据进行。计算的物理模型考虑了实验的材料和几何尺寸，中子源采用各向异性的14 MeV能量附近的D-T中子进行描述，记录球内不同半径处的238U(n,2n)反应率，模拟计算中考虑了靶室结构材料对源中子的影响以及贫化铀球上的靶室孔道对测量反应率的影响，根据实验的实际情况进行建模。为对中子在贫化铀球介质内的输运物理过程进行分析，在计算反应率的同时，也对各位置的中子能谱进行计算。采用MCNP5程序和ENDF/B-6库计算得到的装置1内部的中子能谱示于图5。由图5可看出，中子与铀球发生反应后的中子谱形，在装置的不同半径处均较接近，只是在谱的软硬上有一些差异，离球心越近，能谱越硬，而离球心较远处，中子谱较软，能谱的计数分布主要集中在高能区的13 MeV以上和6 MeV以下的能区，尤其是1 MeV以下的中子能区，球介质内的中间位置产生的低能中子多，这是因为在15 MeV以下的中子能区由于发生中子诱发裂变而产生裂变中子，而裂变中子的能量分布主要集中在1 MeV附近，所以低能区中子较多。采用MCNP5程序和ENDF/B-6库计算得到装置2内部的中子能谱示于图6，能谱分布的特点与装置1的相似。

图4 γ射线谱Fig.4 Gamma ray spectrum

图5 装置1内部的中子能谱Fig.5 Neutron spectra in setting 1

图6 装置2内部的中子能谱Fig.6 Neutron spectra in setting 2

4 结果与讨论

装置1的238U (n,2n)反应率的实验值和计算值列于表2，表2中E、C分别为反应率的实验值和计算值，C/E为计算值与实验值之比。计算时，分别使用了美国的ENDF/B-6数据库和中国的CENDL-3数据库中238U核反应截面评价数据。由表2可看出，实验值与计算值吻合较好，二者在5%以内一致，其中CENDL-3库数据计算结果与ENDF/B-6数据库相较而言，与实验值更接近，说明CENDL-3库的238U核数据更准确。对装置1，238U(n,2n)反应率随球体半径变化的拟合公式为：

(3)

式中：y为238U(n,2n)反应率；r为贫化铀球半径，cm。238U(n,2n)反应率随球体半径的增加近似服从e-ar/r2分布规律。其物理意义是：对于点中子源，其中子强度随距离增加呈1/r2减弱；中子在物质中衰减服从e-ar指数衰减规律。综合上述两种情况，在球介质内，反应率随着球体半径的增加近似服从e-ar/r2分布规律。

表2 装置1的238U(n,2n)反应率Table 2 238U(n,2n) reaction rate in setting 1

装置2的238U(n,2n)反应率的实验值和计算值列于表3。由表3可看出，模拟计算值与实验值吻合较好。在装置2中，CENDL-3数据库计算结果与ENDF/B-6数据库计算结果相比较，两者差异不明显。装置2中238U(n,2n)反应率随球体半径的增加，同样呈现近似e-ar/r2规律分布。对装置2，238U(n,2n)反应率随球体半径变化的拟合公式为：

(4)

从上述两组实验装置的研究结果及装置内部的中子能谱可看出，14 MeV中子在贫化铀球壳内发生各种核反应，包括裂变反应、(n,2n)反应、弹性和非弹性散射反应等，球壳越厚，高能中子能量损失也越大，能量降低到(n,2n)反应阈能6 MeV以下的概率越大，因此随着球壳厚度增加，238U(n,2n)反应率呈下降趋势。通过实验数据与模拟计算结果的综合比较，二者在实验不确定度范围内吻合，其中CENDL-3数据库计算结果与实验值更接近，表明CENDL-3数据库的238U核数据更准确。贫化铀球模拟计算结果的不确定度约为5.0%，主要来自于抽样的统计涨落以及截面数据的不确定度等因素。

贫化铀球实验结果的不确定度，主要来源于中子源强度监测、各向异性修正、HPGe探测器效率刻度以及特征γ射线峰计数等因素。各不确定度因素及总不确定度列于表4。

表3 装置2的238U (n,2n)反应率Table 3 238U(n,2n) reaction rate in setting 2

表4 贫化铀球实验测量结果的不确定度Table 4 Uncertainty of result for depleted uranium spheres experiment

5 结论

通过贫化铀球装置内部238U(n,2n)反应率的实验研究，获得了238U(n,2n)反应率随贫化铀球半径变化的实验数据，与采用MCNP5和ENDF/B-6库以及CENDL-3数据库的238U核反应截面评价数据计算得到的238U(n,2n)反应率进行了比较，结果表明：1) ENDF/B-6库和CENDL-3数据库中，在15 MeV以下的238U(n,2n)截面数据较为可靠，其中，CENDL-3数据库中的238U评价数据略好于ENDF/B-6库的；采用两组不同尺寸贫化铀球实验装置，通过不同的中子输运自由程的反应率测量实验，产生两组不同的中子输运过程以及不同的中子能谱分布，从多个角度验证了评价数据库中238U(n,2n)截面数据的可靠性。2) 在贫化铀球装置介质内部，随着球体半径的增加，238U(n,2n)反应率近似呈e-ar/r2规律分布。

感谢中国工程物理研究院PD-300中子发生器运行组娄本超、李艳、李彦等为本实验提供的稳定的束流运行。

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Measurement of238U(n,2n) Reaction Rate in Depleted Uranium Sphere

ZHU Chuan-xin, MOU Yun-feng, ZHENG Pu, WANG Xin-hua, GUO Hai-ping, HE Tie

(InstituteofNuclearPhysicsandChemistry,ChinaAcademyofEngineeringPhysics,Mianyang621900,China)

The238U(n,2n) reaction rates of two depleted uranium spheres were measured. The depleted uranium spheres were irradiated by D-T neutron at PD-300 accelerator. The intensity of neutron source was monitored by the associated-alpha particles from the T(d,n)He reaction. After radiation, the activated gamma rays of uranium foils in the 45° hole of uranium spheres were measured using HPGe detector. The238U(n,2n) reaction rates of two depleted uranium spheres were calculated using Monte-Carlo simulation. It shows that the238U(n,2n) reaction rates from experiments are agreed with the calculations. The change of238U(n,2n) reaction rate with the radiusrof depleted uranium sphere is obeyed approximately the distribution of e-ar/r2.

depleted uranium sphere; reaction rate; D-T neutron; Monte-Carlo simulation

2015-04-04;

2015-07-05

朱传新(1977—)，男，安徽凤台人，副研究员，硕士，从事核物理实验研究

O571.435

A

1000-6931(2015)10-1734-06

10.7538/yzk.2015.49.10.1734