种养结合模式下土壤重金属的含量特征

洪 宁，艾 鹥，泽让东科，邹德强，金洁茹，赵洪文，文勇立*

(1.西南民族大学 生命科学与技术学院，四川 成都 610041；2.西南民族大学 青藏高原研究院，四川 成都 610041)



种养结合模式下土壤重金属的含量特征

洪 宁1，艾 鹥2，泽让东科2，邹德强1，金洁茹1，赵洪文1，文勇立2*

(1.西南民族大学 生命科学与技术学院，四川 成都 610041；2.西南民族大学 青藏高原研究院，四川 成都 610041)

分析种养结合循环利用模式下春秋两季土壤中重金属全量和有效态含量变化，运用多元统计和GIS及地统计等方法，对试验组(施用沼液)和对照组6种土壤重金属含量进行方差、空间格局、主成分综合评价等分析。结果表明，春秋两季试验组重金属Cd、Cu和Pb全量显著低于对照组(P<0.01)；As、Cr、Cd和Cu全量不同季节差异极显著(P<0.01)；土壤重金属有效态含量主要受成土母质、地形地貌等结构性因素影响；不同季节试验地土壤质量得分均优于对照地。试验结果显示，长期灌溉沼液对土壤重金属积累有明显改善作用。

种养结合；重金属全量；有效态含量；主成分分析；空间分布

土壤是农作物赖以生存的物质基础，对于环境中的化学物质的迁移转化具有重要的影响。重金属在土壤生态系统中所产生的污染具有隐蔽性强、残留时间长、不易降解、毒性强和不可逆转等特点[1]，其含量作为土壤污染评价的指标受到人们的普遍关注。王俊伟[2]等进行水稻重金属镉与土壤质量关系研究，结果表明高质量比的镉对水稻生长有明显抑制作用。王振中[3]等研究表明重金属Cd、As、Zn、Pb的过量积累，导致蚯蚓种类明显下降。从物理化学角度来看，土壤中不同形态的重金属在适当的环境条件下可以相互转化[4]。目前对土壤重金属累积影响的研究主要集中在大田、露天菜地、林地、果园[5-8]等，对不同灌溉及施肥方式下土壤重金属积累问题的研究较少。种养结合循环利用是指利用耕作土地消纳经厌氧和耗氧发酵处理的养殖粪污，所获农产品一般又用做家畜饲料，如此往复的一种生态学模式。国内外普遍采用这种模式来防止家畜养殖带来的环境污染。但目前对长期在该模式下土壤重金属积累的研究鲜有报道。本研究旨在研究实施种养结合循环利用模式的粮油轮作土壤及其它灌溉方式下土壤6种重金属含量的差异与累积变化规律，探讨种养结合循环利用模式对土壤重金属元素的影响，为种养结合循环利用模式的生态效益提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

双流县地处四川省中西部，年平均气温16.2 ℃，年降雨量921 mm，属亚热带湿润季风气候，植被多为农业植被。土壤类型主要以水稻土为主，占总耕地面积的78.62 %，pH为5.5～8.5，适宜水稻、油菜、小麦等作物生长。

1.2 样地设置

试验样地远离交通要道，并实施种养结合循环利用模式3年以上(粪污通过干湿分离，液体经厌氧技术处理后灌溉)，共6.1×105m2，试验区位于西侧(A区)，占地4.05×105m2，对照区位于东侧(B区)，占地2.05×105m2，中间为缓冲带(D)。研究区内立地条件一致，耕作模式相同，均为油菜和水稻两级轮作，每年5～9月种植水稻，10月至翌年4月种植油菜。试验区连续施用猪沼液55 m3/hm23年以上，不施用其它肥料和农药；对照区按照水稻常规耕作制度施用化肥，氮肥为150 kg/hm2，磷肥为75 kg/hm2，兼施少量农家肥10 m3/hm2，不喷洒农药。

1.3 样品采集与预处理

利用GPS进行测绘，将地理信息坐标导入MapGIS进行矢量化，转换为直角坐标系作出样地的直角坐标图。研究区共设置78个样点，试验区47个，对照区31个(图1)，采用60 cm×60 cm网格法分别于春季的4月收割油菜后和秋季的9月收割水稻后采集表层土壤(0～20 cm)，混匀后用四分法保留2～3 kg编号分装，风干后过100目筛。

土壤镉、铬、铜、锌、铅、砷全量的消解采用改进的三酸消解法[9]，其有效态含量的前处理采用改进的DTPA浸提法[10]，测定采用ICP-OES。

图1 样点分布图

1.4 数据处理

采用SPSS19.0相关进行描述性统计、t检验及Person相关分析，参照文献[11-12]进行主成分分析，采用SUFER软件Kriging插值法进行网格化处理生成等值线图。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属全量及有效态含量变化

2.1.1 不同季节土壤重金属全量及有效态含量变化 不同季节土壤重金属全量和有效态的描述性统计见表1。由表1可以看出，春秋两季土壤重金属Cd、Pb、Cu、Cr、Zn和As全量和有效态含量的平均值试验地均低于对照地，且春季Cd、Pb、Cu和Zn全量组间差异极显著(P<0.01)，As全量差异显著(P<0.05)；秋季Cd、Pb、Cu、Cr和As全量组间差异极显著(P<0.01)。春季土壤除As、Cd、Cr有效态含量组间无明显差异外，Cu、Pb、Zn有效态含量差异极显著(P<0.01)，秋季土壤As、Zn有效态含量组间差异极显著(P<0.01)，Cu有效态含量差异显著(P<0.05)。

2.1.2 不同样地土壤重金属全量及有效态含量的季节性变化 由表1知，试验地与对照地秋季除Pb全量外， As、Cd、Cr、Cu和Zn全量的平均值均低于春季，其中试验地As、Cd、Cr和Cu全量春秋季差异极显著(P<0.01)，对照地全量As、Cd、Cu和Zn春秋季差异极显著(P<0.01)，Cr全量春秋季差异显著(P<0.05)，试验地与对照地Pb全量秋季极显著高于春季(P<0.01)，其平均值秋季均高于春季一倍。试验地与对照地春季As、Cd、Cu和Pb有效态含量平均值高于秋季，其中As差异极显著(P<0.01)，Cd差异显著(P<0.05)，Cr随季节变化含量增加，且秋季含量极显著高于春季(P<0.01)。

2.1.3 不同季节土壤重金属生物有效性 从不同季节土壤重金属生物有效性表2中表明不同季节试验地与对照地重金属生物有效性系数的变化规律基本一致，其中As、Cd、Cr、Cu和Zn的生物有效性系数随季节变化而升高，Pb的变化相反，随季节变化而降低。Cu和Pb的生物有效性系数较高，春季Pb的有效性系数最高，为32.91 %。

表1 土壤重金属元素含量统计特征分析表Table 1 Statistical characteristic of soil heavy metals content mg/kg

注：*表示试验地与对照地同行数据间比较；括号内字母表示春秋两季全量间、有效态含量间比较；*及括号内小写字母表示差异显著(P<0.05)，**及括号内大写字母表示差异极显著(P<0.01)。

Notes:* marked data comparison between the test land with the control land；the letters in parentheses indicated the total amount and the effective content to data in spring and autumn；*and lowercase superscripts in parentheses indicated significant difference (P<0.05), **and uppercase superscripts in parentheses indicated highly significant difference(P<0.01).

表2 不同季节土壤重金属生物有效性系数Table 2 Bioavailability coefficient(BC)of soil heavy metals in spring and autumn %

2.2 重金属全量与有效态含量的关系

由表3知，春季试验地中Cd和Cr元素全量与其有效态含量呈极显著正相关(P<0.01)，As、Pb和Zn元素全量与其有效态含量呈显著正相关(P<0.05)，春季对照地中As、Cd、Pb和Zn元素全量与其有效态含量呈显著正相关(P<0.05)；秋季试验地中Cu和Pb元素全量与其有效态含量分别呈极显著正相关和显著正相关(P<0.01，P<0.05)，秋季对照地所有元素全量与其有效态含量相关关系均不显著(P>0.05)。

表3 土壤重金属全量与有效态含量的相关系数Table 3 Correlation coefficient among available heavy metals and heavy metals in soils

注：**表示在0.01的水平上显著相关，*表示在0.05水平上显著相关。

Notes：Values with superscript ** meant highly significant relevancy whenP<0.01;values with superscript *meant significant relevancy whenP<0.05．

2.3 不同季节土壤质量的PCA综合评判

2.3.1 不同季节土壤特征量主成分得分表达式 参照文献[11-12]对样地不同季节6种重金属元素的全量值分别进行主成分分析，选取特征根大于1，累积贡献率能反映重金属元素的绝大多数信息的前两个因子作为主成分，代表样地土壤主要污染物指标，由主成分载荷矩阵计算出相应的主成分表达式，以各主成分所对应的特征值占所提取主成分总的特征值之和的比例作为权重计算主成分综合模型。

春季各主成分表达式为：

F1=0.133As+0.525Cd+0.233Cr+0.357Cu+0.551Pb+0.471Zn

F2=0.694As-0.154Cd-0.663Cr+0.195Cu+0.022Pb+0.128Zn

秋季各主成分表达式为：

F3=0.456As+0.455Cd+0.349Cr+0.486Cu+0.473Pb+0.062Zn

F4=0.199As+0.115Cd+0.429Cr-0.297Cu-0.407Pb+0.713Zn

由各主成分得分表达式得综合模型：

春季F=0.327As+0.291Cd-0.076Cr+0.301Cu+0.368Pb+0.353Zn

秋季F=0.385As+0.360Cd+0.371Cr+0.267Cu+0.227Pb+0.243Zn

2.3.2 不同样地土壤质量综合评分与排序 将不同土壤重金属全量浓度值与相应主成分得分系数的乘积相加得到土壤污染物的主成分得分，根据主成分得分综合模型即可对土壤质量进行综合评价，得分越高，表明土壤重金属含量越高，土壤质量越差，其结果见表4。

表4 不同季节土壤重金属主成分得分排序Tablel 4 Score and range of soil contamination in spring and autumn

2.4 土壤重金属有效态含量半方差图的绘制

对土壤中各重金属有效态元素进行最优模型拟合，拟合出来的土壤重金属半变异函数模型及参数见表5，决定系数r2和残差值RSS是拟合模型的精度评价参数，其中决定系数r2是回归平方和占总平方和的百分比，其值越接近1，表示该模型所拟合的理论曲线的经度越高；残差值RSS表示模型被研究对象的解释效率，其值越接近0，表示模型被研究对象的解释效率越高，即模型拟合的效果越好[13]。决定系数r2除春季有效As为0.000，秋季有效Cr、Zn为0.011、0.096外，其余r2值均在0.103～0.820之间，表明秋季有效Cr、Zn的空间变化连续性和空间自相关程度较低；残差值各种重金属有效态均在5.426E-07-0.120之间，都接近于0，表明所有模型的模拟效果都较好。秋季有效Cr、Zn的变程也较低，据此也可以看出秋季有效Cr、Zn的空间可变性较高，与决定系数的结果相一致。

表5 土壤属性变异函数属性表Table 5 Parameters of semivariogram of soil

2.5 不同季节重金属空间格局分析

春季有效态As

秋季有效态As

春季有效态Cd

秋季有效态Cd

春季有效态Cr

秋季有效态Cr

春季有效态Cu

秋季有效态Cu

春季有效态Pb

秋季有效态Pb

春季有效态Zn

秋季有效态Zn

根据所得到的变异函数模型，以经度为横坐标，纬度为纵坐标，各采样点不同重金属有效态含量进行普通克里格插值，绘制春季和秋季土壤重金属有效态含量的插值预测图。斑块与梯度不同颜色表明重金属有效态含量的高低，颜色趋近于蓝色，表明重金属有效态含量越低，颜色趋近于红色，表明重金属有效态含量越高，由图2可以看出，不同季节土壤各重金属有效态含量的高值区域呈现出一定的方向性，存在自西向东逐渐升高的趋势，且斑块与梯度相结合的分布特征，西侧样点主要为试验区土壤样品，而东侧为对照区内土壤样品，出现这种趋势与前面不同样地土壤重金属有效态含量分析得到的结果一致，可见由空间分布格局图可以更加直观地显示出对照区土壤重金属含量值偏高。

3 讨 论

3.1 土壤重金属全量、有效态含量分析

土壤重金属全量在春季和秋季总体表现出试验地低于对照地，且试验地与对照地As、Cr、Cu、Pb和Zn平均值均符合GB15618-1995国家《土壤环境质量标准》中的土壤Ⅱ级标准，但试验地与对照地Cd含量略有超标，原因可能是Cd元素具有较强的迁移性，一旦进入土壤便会长期滞留在耕作层中[14-15]。沼液是畜禽粪便发酵后产生高浓度的有机废水，含有丰富的营养元素[16]，富含利于土壤改良的有机质[17]，长期使用沼液能促进土壤团粒结构的形成，改善土壤理化特性[18]，降低土壤重金属含量。有研究表明施用化肥在一定程度上增加了土壤中重金属全量含量[19]。本试验研究结果表明不同季节试验地重金属全量Cd、Cu和Pb极显著低于对照地(P<0.01)，与其他学者的研究一致[20-21]。有效态是指以水溶态和离子交换态在土壤中存在的重金属元素，其含量主要决定其生物有效性及风险，比全量更能反映对作物的危害程度。本研究中土壤重金属有效态的变化趋势基本与全量保持一致，且对照地有效态含量总体上高于试验地，与赵明等[22]研究结果相一致。

3.2 不同样地土壤重金属全量、有效态含量的季节性变化

重金属在土壤中以多种形态存在，受土壤的物理、化学、生物性质等多种因素的影响，土壤微生物以及根系化学作用会造成土壤pH的周期性季节变化[23]，进而影响重金属形态间的变化，同时由于农业耕作、降水、作物吸附等因素，重金属含量存在一定迁移转化。试验地和对照地重金属As、Cr、Cd和Cu全量春季极显著高于秋季，引起两季土壤重金属含量差异原因。其一很可能是由不同植物对土壤重金属的不同吸收能力引起，本试验区先种植水稻，后种植油菜，两季轮作对土壤重金属影响较大，魏世强等[24]、陈事荣等[25]研究发现种植水稻会促进土壤中的锌向非活性的残余态转化，Zn有效态含量降低，种植油菜后土壤锌的有效态含量增加。赵小蓉等[26]通过田间试验，对成都平原区6种蔬菜对重金属的富集能力进行研究，表明不同蔬菜品种对同一重金属元素的吸收富集差异较大，同一蔬菜品种对不同重金属元素的富集系数也不相同结果相吻合。其二，与春秋季节不同气温、降雨量、光照等条件有关，成都平原不同时期外界环境因素气温和降雨量表现出很大差别，秋季气温高于春季，降雨频繁，不同环境条件对植物生理活动产生不同影响，导致土壤重金属产生季节差异，与史锟等[15]研究土壤浅剖面含Cd量的变化规律，表明不同季节土壤含Cd量差异显著，春夏秋季不断减少的结果相一致。试验地与对照地Cu、Pb、Zn有效态在两个季节变化中无显著差异，而As、Cr差异极显著，Cd差异显著，说明季节变化和作物轮作，对土壤重金属As、Cr、Cd有效态具有一定影响。有研究表明，能够影响土壤重金属形态分布的因素，都会影响其生物有效性[27]，至于施用沼液后如何影响重金属有效态含量，有待于进一步研究。

3.3 不同季节土壤重金属生物有效性

重金属生物有效性系数是重金属有效态含量占重金属总量比例，能较总量和有效态含量更清楚指示环境污染对土壤质量的影响[28]。春季Pb和Cu的生物有效性系数分别达到14.87%、32.91%，秋季Cu的生物有效性系数达到18.89%，表明土壤受Cu、Pb有效态累积的风险较大。据有关资料报道，Cr、Cu、Zn被不同作物的累积顺序为油菜>水稻，Pb为水稻>油菜。本试验中试验地与对照地土壤重金属As、Cr、Cu、Pb、Zn的生物有效性系数随季节变化而升高，Pb随季节变化而降低，原因可能是不同种植模式下土壤中水分含量和组成、氧化还原状况、pH等发生了变化，不同重金属在作物中的累积效应也表现出了差异[29]。刘毅等[30]研究表明成都平原土壤中Pb具有较高的活性，高红莉[31]等研究表明施用沼肥对重金属元素没有显著影响，但青菜中Pb含量超标，本试验结果表明长期灌溉沼液应注意Pb在土壤植物系统中的积累风险。

3.4 重金属全量与有效态含量的关系

土壤重金属全量与其有效态含量之间存在良好的相关性。钟晓兰等[32]研究表明，土壤重金属的各形态含量与重金属总量呈极显著正相关，重金属形态含量主要受总量决定。本试验结果表明春季土壤重金属全量与有效态含量存在良好的正相关关系，秋季相关关系不明显，原因可能是因为耕作强度和灌排水等人为扰动改变了土壤结构以及有机质的组成，进而影响重金属全量和有效态含量的关系。

3.5 不同季节土壤质量综合评价

主成分分析法是通过降维将多个变量转化为少数几个综合变量的统计分析方法，能够减少原始数据信息损失、简化数据结构以及避免主观随意性，目前在水、土壤等环境介质中的污染物评价研究中得到大量应用。主成分分析可以弱化变量间的自相关性，形成互不相关主成分，获得各主成分得分，同时通过计算得到综合评价得分，从而达到对土壤质量的精确评价[33]。

由于重金属之间存在相关性，用主要的指标代替多个指标，依然能反应原有的全部信息，本研究将主成分分析嵌入到因子分析中，进行综合评价。对不同季节土壤质量综合评价结果见表5，其中不同季节试验地土壤污染物得分均低于对照地，说明试验地土壤质量均优于对照地，表明沼液灌溉能减少土壤重金属积累，对土壤质量有明显改善作用。

3.6 土壤重金属有效态空间结构和空间分布特征

春季土壤有效Cd、Pb、Zn、As和秋季土壤有效Cr、Zn、Pb的块金系数均低于25%，表现出强烈的空间相关性，其变异来源主要是成土母质、地形地貌等结构性因素，其他土壤重金属有效态块金系数在25%～75%之间，属中等程度空间相关，说明这些土壤有效态的空间变异由结构性因素和随机性因素共同决定。本研究结果表明该地区土壤有效态含量变化取决于结构性因素，人为因素影响较小。变程反映变量在空间上的自相关尺度，其变化反映出引起土壤要素变异的主要过程变化。春季各重金属有效态元素的变程大小顺序为：Cu>Cr>Zn>Cd>As>Pb，秋季为：As>Cu>Cd>Cr>Pb>Zn，和春季相同，随变程依次减小，空间相关性范围也表现出依次减小的趋势。

本研究中，春季和秋季研究区土壤重金属有效态的空间分布具有相似性，但两个季节之间重金属有效态空间分布是一个动态变化过程，总体表现出自西向东逐渐升高，且斑块与梯度相结合的分布特征，说明土壤重金属有效态含量试验区低于对照区，说明长期施用沼液后，有利于降低土壤中重金属有效态含量。

4 结 论

不同季节和作物轮作对土壤重金属有不同的富集效果，春季土壤重金属全量与有效态含量显著正相关，Cu、Pb全量及Cu有效态含量春季与秋季具有显著正相关，具有季节连动关系；土壤重金属有效态主要受成土母质、地形地貌等结构性因素影响；依本试验所施用的沼液量进行施肥，可有效减少土壤重金属的积累，有益于控制土壤重金属的污染。至于灌溉沼液后如何影响重金属全量及有效态含量，有待于进一步研究。

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Features of Heavy Metal Contents in the Planting-breeding Combinative Recycling Model

HONG Ning1, AI Yi2, Tserang Donko Mipam2, ZOU De-qiang1,JIN Jie-ru1, ZHAO Hong-wen1, WEN Yong-li2*

(1.CollegeofLifeScienceandTechnology,SouthwestUniversityforNationalities,Chengdu,Sichuan610041,China; 2.InstituteofQinghai-TibetPlateau,SouthwestUniversityforNationalities,Chengdu,Sichuan610041,China)

The variation of heavy metal total content and available content in soil were analyzed in the recycling model of planting and breeding combination. With methods of multivariate statisticals, GIS and geostatistical etc, six kinds of soil heavy metals from the experimental group(biogas slurry irrigation) and the control group were analyzed by variance, spatial distribution and PCA. The results showed that the total contents of Cd, Cu and Pb in the experimental group were lower than these in the control group in spring and autumn(P<0.01);the total contents of As, Cr, Cd and Cu revealed significant difference between seasons(P<0.01);the available content in soil were mainly affected by the structure factors such as soil parent material and landforms; the soil quality in the experimental group scored higher than that in control area in seasons. The results suggested that the soil heavy metal content sedimentation could be decreased effectively by biogas slurry irrigation.

combination of planting and breeding; heavy metal total content; available content; PCA; spatial distribution

2014-10-16，

2014-12-16

国家科技支撑计划课题(2014BAD13B03)；西南民族大学“青年教师基金项目”(13NZYQN20)；中央高校基本科研业务费专项(2014NZYQN35)；西南民族大学创新型科研项目(CX2014SZ109)

洪 宁(1989-)，男，四川平昌人，硕士研究生，研究方向为环境生态学。E-mail：244963273@qq.com

*[通讯作者] 文勇立(1959-)，男，四川小金人，教授，博士，研究方向为家畜生态环境与生产。E-mail:wansit99@163.com

S811.6

A

1005-5228(2015)04-0044-09