南宁地区秋季一次连续灰霾过程的污染特征及成因分析

莫招育，陈志明，黄炯丽，周斌，施禅臻，刘慧琳，毛敬英，魏艳红，梁桂云，唐丽

(1.广西壮族自治区环境保护科学研究院，南宁530022;2.复旦大学环境科学与工程系，上海200433)

0 引言

灰霾是指大量极细微的尘粒、烟尘等均匀地悬浮在空中，使水平能见度小于10 km的空气普遍浑浊现象[1]。PM2.5因对可见光的散射和吸收作用可致能见度下降，严重影响城市的经济活动和市民生活[2]。更为重要的是，PM2.5可被人体吸入肺部导致有害健康的效应。《2010年全球疾病负担评估》[3]指出，大气PM2.5污染在全球健康风险因子中排名第七，在全球范围内，大气PM2.5污染每年造成全世界320万人过早死亡以及7 600万健康生命年的损失。在中国则更为严重，位居健康风险因子排名第四，2010年大气PM2.5污染在中国导致了123.4万人死亡以及2 500万健康生命年的损失[4]。当前中国以PM2.5为首的区域大气复合污染日趋严重，2013年1月中国大面积雾霾事件造成全国交通和健康的直接经济损失保守估计230亿元，引起了中国和国际社会的高度关注[5]。

气溶胶的垂直分布特征是评估气溶胶辐射效应的关键因素之一[6]。目前，国内采用地面微脉冲激光雷达探讨气溶胶空间变化规律的研究多集中在对灰霾天气下气溶胶垂直分布特性[7]、气溶胶消光特性[8－9]、气溶胶污染过程[10－11]等方面的研究。但这些研究，多集中在我国京津冀、长三角和珠三角洲等经济发达地区，有关西南地区的气溶胶垂直分布特性研究，尤其是针对灰霾天气下气溶胶的垂直分布特性研究还很缺乏。南宁市作为广西壮族自治区的首府，随着近年来经济的加快发展和颗粒物区域性传输的影响，空气污染形势也日益严峻。本研究利用单站地面激光雷达数据，结合地面气溶胶观测数据以及气象资料、后向轨迹，分析南宁市2014年秋季一次连续雾霾过程的边界层厚度、气溶胶消光系数及其廊线特征，以及导致此次雾霾的原因，以期为南宁市乃至广西地区灰霾的研究提供科学依据。

1 资料与方法

1.1 大气气溶胶消光系数和边界层高度数据

大气气溶胶消光系数和边界层高度数据来自MPL-4B-IDS-532型微脉冲激光雷达系统(MPL)的Fernald反演资料。该MPL安装于南宁市广西壮族自治区环境科学研究院大气PM2.5研究观测站，海拔89 m，地理位置22°48'24.5″N，108°20'00.7″E，观测站内保持25℃恒温。MPL由激光发射系统、光学收发天线、探测器和数据采集系统4部分组成。发射接受处理器置于一个恒温室中，天线装置是一台直径20 cm的卡塞格林望远镜，光电计数器直接安装在望远镜的下方。激光发射器和计数器一端连接到发射接收器上，另一端连在计算机上，其主要技术参数:激光波长532 nm，激光器类型为Nd:YVO4，单次的脉冲能量为6～10 μJ，脉冲重复频率2 500 Hz，激光发散度0.002 86°，视野0.057 3°，时间分辨率1 s～60 min(软件可调)，测距分辨率5、15、30、75 m(软件可调)，最大距离45 km。采用Fernald[12]远端求解法反演激光雷达的消光系数:

式中:P是雷达探测器接收的回波信号，即距离望远镜z处的光电子数(phe·μs－1);Oc为几何重叠因子，它是距离的函数;C是系统常数;E是发射激光脉冲能量(μJ);β为气溶胶和大气总的后向散射系数(km－1·sr－1);T为大气透过率，T2=，其中σ(r)为距离r处的消光系数，σ(r)=σm(r)+σa(r)，即为分子消光系数σm(r)与气溶胶消光系数σa(r)之和;nb是背景噪声订正(phe·μs－1);nap为驻留脉冲订正(phe·μs－1);DTC[P(z)]为探测器延时订正。

1.2 颗粒物浓度和气象条件数据

颗粒物(PM10和PM2.5)浓度和气象条件数据均来自南宁市环保局发布的市监测站站点数据。该站点距离广西区环境科学研究院的直线距离为2 km左右，且同样位于楼顶，与广西区环境科学研究院MPL的放置高度相近，颗粒物浓度、气象数据与MPL的观测结果具有较好的同步性。根据环保部发布的《灰霾污染日判别标准(试行)》，自然日下述3项同时满足且连续发生6 h及以上，判定当日为灰霾污染日:(1)大气细颗粒物(PM2.5)小时浓度均值＞75 μg/m3;(2)PM2.5与可吸入颗粒物(PM10)小时浓度均值比值≥60%;(3)能见度小时均值≤5 km。

2 结果与讨论

2.1 颗粒物污染状况

图1为南宁市2014年10月份PM10和PM2.5浓度日均值逐日变化图，从10月7—18日，南宁市PM2.5浓度日均值连续超过标准值(75 μg/m3)。10月9日开始，南宁市出现明显灰霾天气，18日开始消退，19日PM2.5日均值降至标准值以下，灰霾明显消散。考虑到微脉冲激光雷达存在观测数据缺失，本研究取MPL和南宁市监测站有共同观测数据、出现连续灰霾天且无降雨的观测时期进行数据统计分析。最终确定以2014－10－10—19日南宁市秋季连续雾霾天气进行气溶胶垂直分布特性及成因分析。

图1 南宁市2014年10月PM10和PM2.5日均值逐日变化Fig.1 Daily-averaged variation of PM10and PM2.5 over Nanning in Octorber，2014

按照环保部发布的《灰霾污染日判别标准》，对2014－10－10—19日的PM2.5小时浓度均值、PM2.5/PM10和能见度小时均值进行统计分析，如图2所示。除10月10、12和19日未满足灰霾污染日判别标准外，其他观测日(11日、13—18日)均满足灰霾日新标准，其中14—17日连续同时满足3项条件的小时数分别为10、15、13和10 h，这与图2中，14—17日出现的4个PM2.5高峰相对应。结合12—13日的气象资料，南宁市受冷空气影响，风速加大(图3)，激光雷达反演的边界层高度显示12—13日边界层高度日均值有所升高(图4)。风速加大，边界层高度增加，这些条件都利于颗粒物的扩散。

2.2 气象条件分析

图3为此次灰霾期间南宁市气象条件小时平均变化情况，结果显示10月10—19日，所有观测时段内南宁市相对湿度均低于80%。在此期间，绝大多数的观测时段内地面水平能见度处于2～6 km的范围，尤其是10月15—17日，能见度水平较其他观测时段差。除10月13日外，此次雾霾期间南宁市的风速小时均值较低，绝大部分观测时段风速小于1.8 m/s，处于静风或轻风的状态。

图2 南宁市2014－10－10—19日PM2.5、PM2.5/PM10和能见度小时均值变化Fig.2 Hourly-averaged variation of PM2.5，PM2.5/PM10and visibility over Nanning from 10 to 19 in October，2014

图3 观测时期间气象因子小时均值变化曲线Fig.3 Hourly-averaged variation of meteorological factors during the observation

2.3 PM2.5污染状况与边界层高度

图4为颗粒物浓度与大气边界层高度(PBL)日均变化曲线图，结果显示，10月10—19日(除12日外)观测时期内PM2.5的浓度与边界层高度呈负相关关系，边界层高度越低，PM2.5的浓度越高，这与边界层高度下降不利于污染物扩散有关。10月12日边界层高度较10、11日略有上升，可能与当天风速较大(图3)有关，但PM2.5的浓度日均值较11日还是略有上升，说明颗粒物污染还处于持续加重状态。10月10—17日，PBL波动范围在0.4～0.8 km，尤其是14—17日，PBL仅为0.5 km左右，说明在此期间颗粒物扩散条件持续处于较差的状态;18日PBL波动范围上升为0.4～1.2 km，说明18日颗粒物扩散条件开始好转;19日，PBL极大值明显增高，为1.8 km左右，说明此时的颗粒物扩散条件明显好转。边界层高度的变化过程也对应了近地面颗粒物污染浓度的变化过程。

图4 2014 －10－10—19颗粒物浓度与大气边界层高度日均变化曲线Fig.4 Daily-averaged variation of PM and PBL over Nanning from 10 to 19 in October，2014

图5和图6为地面监测PM2.5浓度与激光雷达反演的边界层高度的相关性。图5结果显示二者的时间演变具有较好的相关性。由图6a可见，10月10—19日边界层高度和PM2.5浓度所有时段的小时均值相关系数为r=－0.416，若只取白天12:00—17:00的数据进行相关性分析(图6b)，则相关系数为r=－0.671，说明激光雷达反演的边界层高度较好地反映了颗粒物的扩散条件。以10月11日灰霾日与观测期间10月19日无霾日进行边界层高度小时变化的比较，如图7所示，2014－10－11有霾日边界层高度小时值波动范围在0.2～1.3 km，无霾日边界层高度小时值波动范围在0.3～1.8 km。有霾日除在下午时段(14:00—18:00)边界层高度升高外，其余时间点未见明显波动;而无霾日边界层高度的小时值波动范围较有霾日的大，这再次说明了大气边界层高度的下降不利于灰霾的消散。

图5 2014 －10－10—19PM2.5浓度与边界层高度小时平均变化曲线Fig.5 Hourly-averaged variation of PM2.5and PBL over Nanning from 10 to 19 in October

图6 PM2.5浓度与激光雷达反演的边界层高度相关性Fig.6 Association of PBL performed by lidar and PM2.5

图7 灰霾日(10月11日)与无霾日(10月19日)边界层高度小时变化比较Fig.7 Comparison of PBL on haze day and clean day

2.4 PM2.5污染状况与近地面消光系数

由于激光雷达存在地面盲区，在本研究中取激光雷达在250 m高度的消光系数为近地面消光系数。由图8可见，PM2.5浓度与近地面消光系数呈正相关关系，即PM2.5浓度越高，近地面消光系数越高。图9为PM2.5浓度与激光雷达反演的近地面消光系数的相关性分析，10月10—19日PM2.5浓度和近地面消光系数所有时段的小时均值相关系数为r=0.536(图9a)，若只取白天12:00—17:00时段的数据进行相关性分析(图9b)，则对应的相关系数为r=0.986。从对比中可看出激光雷达反演的消光系数在白天12:00—17:00时段与地面PM2.5浓度相关性很好地说明激光雷达所反演的消光系数能较好地反映PM2.5的污染程度，反演结果可信度较高。两者间白天的相关系数较全天的高，主要是因为逆温多于白天12点之后消失[13]，大气对流活动白天强于夜晚[14]，激光雷达观测高度与南宁市监测站观测高度的差缩小，由激光雷达探测盲区而导致的误差也相应减少。

2.5 消光系数垂直分布日变化

图10反映了2014－10－10—19每天消光系数垂直分布变化情况。本研究以8:00、10:00、12:00、14:00、16:00、18:00等6个时刻分别代表一天中的清晨、上午、中午、下午(包括14:00和16:00)和傍晚时段。由于微脉冲激光雷达数据显示3 km以上高度的消光系数很小，且有研究[11]表明气溶胶层多出现在0～3 km高度范围内，故本研究主要分析3 km以下高度范围内的消光系数垂直分布变化情况。

图8 PM2.5浓度与近地面消光系数小时值变化曲线Fig.8 Hourly-averaged variation of ground extinction and PM2.5

图9 激光雷达反演的近地面消光系数与PM2.5浓度相关性Fig.9 Association of ground extinction performed by lidar and PM2.5

图10 大气消光系数垂直分布日变化情况Fig.10 Daily-averaged variation of vertical atmospheric extinction

从图10可见，2014－10－10(除早上8:00以外)和12—14日3 km以下高度各时段小时平均消光系数波动范围约在0～0.2 km－1，但在1.5～3 km高度层内小时平均消光系数波动幅度较1.5 km以下高度层的大，这可能是受到外来污染气团的影响。图10b为2014－10－11的消光系数垂直分布日变化图，可见消光系数在下午14:00出现高峰，消光系数波动范围0～0.7 km－1，为该连续灰霾时期内消光系数的最高值。10月15—19日，2 km以下高度各时段小时平均消光系数波动范围约在0～0.4 km－1，且1.5 km以下高度层各时段小时平均消光系数波动幅度较1.5～3 km高度范围内的大。

在南宁市此次连续灰霾期间，2014－10－10—14日，小时平均消光系数在1.5～3 km高度范围内出现较大波动幅度，而在10月15—19日，小时平均消光系数在1.5 km以下范围内出现较大波动幅度;且10月15—19日较10月10—14日小时平均消光系数大，前者约为后者的3倍，说明颗粒物污染在14日后有所加重。10月10—14日，气溶胶在2.0 km高度左右出现消光系数高值区，气溶胶聚集在该区域，这极可能与区域传输有关。10月15—19日，边界层下降为1.5 km，且在1.0～1.5 km高度出现消光系数高值区，这可能是由于由外界传输而来的污染气团在南宁市本地累计并叠加了本地的污染排放源后，加上不利的气象条件(静风或轻风)影响，湍流活动较弱，不利于污染物扩散，进而颗粒物污染加重。

此外，12日前，1.0 km高度以下气溶胶消光系数范围为0～0.15 km－1，而13—14日为0～0.20 km－1，15—19日为0～0.25 km－1，这可能与10月3—12日南宁世锦赛期间，南宁市采取了各项措施进行空气污染防控，本地源排放量得到暂时控制，而世锦赛过后本地污染排放反弹有关。

2.6 消光系数垂直分布小时变化

由图11可见，上午8:00和10:00小时平均消光系数波动范围多数在0～0.25 km－1，且在1.5 km以下高度范围出现较大波动幅度的消光系数。中午12:00和下午的14:00、16:00小时平均消光系数波动范围上升到0～0.7 km－1，出现消光系数波动幅度较大的高度在1.0～2.0 km范围内。到傍晚18:00，小时平均消光系数波动范围回落在0～0.2 km－1，且无明显波动。南宁市此次连续灰霾期间，最强消光系数出现在下午14:00，为0.7 km－1，高度在2.0 km左右;其次是中午12:00，为0.4 km－1，高度在1.0～1.2 km;消光系数较弱的时段为下午16:00，峰值约为0.25 km－1，高度在1.5～2.0 km。最强消光出现在中午，这是由于白天太阳辐射的加热作用使大气升温，空气对流活跃，加强了大气混合，边界层顶升高，气溶胶垂直输送增强，更易在高处聚集，进而增大了整个气柱的消光系数[15－16]。上午时段(8:00和10:00)、下午16:00和傍晚18:00时1 km高度以下范围内消光系数值(0～0.25 km－1)较中午12:00(0～0.1 km－1)和下午14:00时段(0～0.2 km－1)高，可能与逆温及上下班高峰期车辆增多有关。王苑等[8]的研究表明，由于夜间温度下降，地表长波辐射冷却使地面温度迅速降低，近地层大气易形成逆温，颗粒物不易扩散，所以早上8:00气溶胶层容易在低层(210 m左右)聚集。此外，上午8:00—10:00和下午16:00—18:00时段是城市交通的早晚高峰，机动车尾气排放的污染物数量增多[10]。受到逆温和城市交通早晚高峰期的共同影响，上午和傍晚是比较容易出现污染的时段。日出之后，地表受到太阳辐射的影响，温度逐渐升高，热量向大气传递，湍流运动充分，逆温层削弱或消失，边界层抬升，利于气溶胶的扩散，大气消光系数下降。

2.7 后向轨迹分析

以南宁市的经纬度(22.63°N，108.36°E)为参考点，采用美国NOAA资源实验的HYSPLIT轨迹模式对南宁市此次灰霾期间的气流轨迹进行分析。选取500和2 000 m这两个高度，分别计算北京时间2014－10－10—19日12:00的72小时抵达南宁市的后向轨迹。

图11 大气垂向消光系数小时变化Fig.1 1Hourly-averaged variation of vertical atmospheric extinction

图12 10月10—19日不同高度气流72 h后向轨迹Fig.12 72 h backward trajectories of air flow at different height from 10 to 19 in Octorber

图12a显示，10月10—16日近地面(500 m)主要受到途径湖南、湖北、河南、安徽和江苏的气流影响，气流多从2 000 m左右的高空开始，随着时间的推移，抵达南宁时气流高度为500 m。尤其是10月11—14日，气流方向由东南逐渐向北偏移，气溶胶由北向南以较快的速度远距离传输。气象观测数据显示，10月5—11日，北京、天津、河北、山西、山东等省市持续重污染天气，部分地区达到严重污染，且呈现从北向南逐步污染过程。结合南宁市10—16日的气流来向，推测南宁市很可能受到来自北方的污染气团影响。17—18日近地面主要受到途径浙江、福建和广东沿边地区的气流影响，而到19日，近地面气流主要经我国台湾、广东，当天颗粒物浓度降幅明显，PM2.5浓度日均值下降到标准值以下，灰霾消散。

图12b表明，10月10—14日南宁市2 000 m高度的气溶胶主要受到途径浙江、江西和湖南地区的气流影响，与近地面气溶胶在同时期受到的气流来向较为一致。结合10月11—14日中午时段在2 000 m高度层的气溶胶出现较大的消光系数的现象(图10)，推测此次灰霾期间南宁市较高层大气(2 000 m)也受到了由东北向南的污染气团影响。16—18日，2 000 m高度层主要受到广西本地气流的影响，结合观测期间南宁市处于静风或轻风的状态，且边界层高度较低，不利于本地污染物的扩散，从而推测本次灰霾受到本地污染气团和外界区域传输污染气团的共同影响。

3 结论

(1)根据环保部的灰霾日判别标准，南宁市2014－10－10—19共10天的连续灰霾过程中，有7天达到灰霾日判别标准，该观测时期内PM2.5日均浓度值连续9天超标。

(2)灰霾持续期间，边界层高度波动在0.4～0.8 km，不利于污染物扩散。地面监测的颗粒物浓度与激光雷达反演的边界层高度呈负相关关系，即边界层高度越低，越不利颗粒物的扩散，PM2.5浓度值越高。白天12:00—17:00时段内，地面监测的PM2.5与边界层高度相关系数r=－0.671，说明激光雷达反演的边界层高度较好地反映了PM2.5的扩散条件。

(3)PM2.5浓度与近地面消光系数呈正相关关系，即PM2.5浓度越高，近地面消光系数越高。白天12:00—17:00时段PM2.5浓度与近地面消光系数相关系数r=0.986，说明激光雷达所反演的消光系数可以较好地反映PM2.5垂直分布特性。

(4)南宁市2014－10－10—19连续灰霾期间最强消光系数出现在下午14:00，为0.7 km－1，高度在2.0 km左右;其次是中午12:00，为0.4 km－1，高度在1.0～1.2 km;消光系数较弱的时段下午16:00，峰值约为0.25 km－1，高度在1.5～2.0 km。

(5)结合气象条件和后向轨迹分析，此次南宁市灰霾天气过程中，处于静风(或轻风)稳压的状态，不利于污染物扩散。10—17日受到从北方来的污染气团影响，叠加本地排放源污染后，污染持续加重。直到19日气流转为途径东南沿海区域的干净气团，颗粒物污染逐渐减轻。南宁市此次连续灰霾天气是由区域传输叠加本地污染源排放，加上不良的气象条件共同影响造成的。

本研究HYSPLIT轨迹模式由美国NOAA实验室网站(http://www.nasa.gov/)提供，在此表示诚挚的感谢。

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