木粉/酚醛模压复合材料抗弯强度的影响因素1)

侯国君 刘贤淼 宋伟 张双保

(木材科学与工程北京市重点实验室(北京林业大学)，北京，100083) (国际竹藤中心) (木材科学与工程北京市重点实验室(北京林业大学))

复合材料模压成型是工业中一种重要的材料成型工艺，而酚醛树脂作为优良的塑料产品，生产模压制品是酚醛树脂的主要用途之一，经压塑粉通过模压工艺压制成型，可用于门把手、开关、日用品及建筑装饰复合材料等。酚醛树脂的自身结构导致其脆性大，需要通过其他途径改善。添加木粉是常用的方法，主要因为成本低、分散性好，而且制备的产品加工性和力学性能好［1］。在前人的研究基础上［2-4］，通过试验室条件，以杨木粉为增强材料配以热固性酚醛树脂和助剂，通过模压复合形成一种可用于门把手、开关的建筑装饰材料。试验对详尽的工艺参数进行优化，通过响应面分析法研究了不同的工艺因子(施胶量、模压温度、模压时间)对抗弯强度的影响，得出最优的制备工艺，并对最优的工艺参数进行验证。通过复合材料的研制为高效利用木质纤维剩余物及有效、合理利用人工林速生材提供参考依据。

1 材料与方法

1．1 材料与设备

材料。杨木粉，河北行唐县，粒径80 目;热固性酚醛树脂(PF)，黏度0．06 ～0．10 Pa·s，固体质量分数40%～45%，密度1．195～1．205 g/cm3，红色透明液体，碱度7．2%～7．7%，产品名称14L962，北京太尔化工有限公司;油性脱模剂(LR-11)等。

设备与仪器。标准检验筛，浙江上虞市公路仪器厂;变频单行星球磨机，DQM-2L 型，连云港市春龙试验仪器有限公司;高速万能粉碎机，LD -Y500A，上海顶帅电器有限公司;快速湿度分析仪，UM2000，意大利意玛IMAL 公司;人造板万能试验机，BY602×2/2 150T，苏州新协力机器制造有限公司;模具，北京林业大学机械厂自制［5］;游标卡尺等。

1．2 方法

制备方法包括模压料准备、装模、模压等工序，如图1 所示。

参考标准:①模压工艺，参照GB/T 5471—2008塑料热固性塑料试样的压塑。②弯曲强度，采用GB/T 9341—2008 塑料弯曲性能试验方法。③抗弯强度性能指标，对比GB/T 24137—2009 木塑装饰板。

图1 模压成型工艺流程

1．3 单因素试验设计

1．3．1 施胶量对抗弯强度的影响

木粉间作用力较纤维板中纤维间交织力差，欲达到较高力学强度，施胶量比纤维板施胶量多。但如果施胶量过大，酚醛树脂脆性较大的特性致使复合材料的力学性能较差，试验设计施胶量在35%～65%范围内，水平间隔10%。实验结果表明，抗弯强度呈现先增加后降低的变化趋势，且在55%施胶量时，抗弯强度达到最好。因此，设置50%～60%施胶量进行响应面优化。

1．3．2 模压时间对抗弯强度的影响

由实验得出，模压温度低于55 ℃时，复合材料抗弯强度随模压时间延长而增强，这是由于酚醛树脂固化程度不断加深;随着模压时间延长，模压时间取55 s/mm 时抗弯强度最大，之后，抗弯强度略微降低，并趋于稳定，可以认为酚醛树脂基本固化完全，因而模压时间设置为50～60 s/mm 进行响应面优化。

1．3．3 模压温度对抗弯强度的影响

从单因素试验可以看出温度对酚醛/木粉模压复合材料的影响，在模压温度到达160 ℃以后抗弯强度增加幅度不大。在150 ～160 ℃，抗弯强度有较大幅度上升，故选择150 ～170 ℃进行响应面法优化，水平间隔10 ℃。

1．4 响应面最优试验设计

单因素试验结果表明，施胶量为55%，模压时间为55 s/mm，模压温度为160 ℃时酚醛/木粉模压复合材料的性能较好，但各个单因素条件的简单组合不一定是复合材料模压的最优条件。响应曲面分析法是集数学和统计学方法于一体的优化方法，根据Box-Behnken design(BBD)试验响应曲面分析法优化模压参数，通过描绘响应值对考查因素的效应面，从效应面上选择较佳的效应区，从而推出自变量取值范围，即最佳试验条件［6］。根据单因素试验结果，通过Box-Behnken 模型以施胶量、模压时间、模压温度为自变量，以抗弯强度为响应值设计响应面试验拟合自变量与响应值之间的函数关系。

选用木粉/酚醛树脂制备模压材料，确定施胶量范围50%～60%。模压温度范围150 ～170 ℃，模压时间范围50～60 s/mm。试验范围和中心点及编码数值的取值如表1 所示。

表1 响应面试验分析的因素和水平

2 结果与分析

2．1 施胶量、温度、模压时间对抗弯强度的影响

采用Design Expert 软件对试验数据进行回归分析［7］，得出17 次试验响应结果，抗弯强度最大值为45．036 MPa，其因素条件分别为:施胶量55%，温度160 ℃，时间50 s/mm;抗弯强度最小值33．465 MPa，其因素条件分别为:施胶量60%，温度150 ℃，时间50 s/mm。平均抗弯强度为40．728 MPa，并求出抗弯强度与各因素变量的二次方程模型为:

式中:A 为施胶量;B 为模压温度;C 为模压时间;Y为抗弯强度。

最大的抗弯强度值在试验条件为施胶量54．23%，温度为156．82 ℃，时间为60 s/mm 下取得，预测值为45．35 MPa。

2．2 施胶量、温度和时间对抗弯强度影响的回归模型和方差分析

根据表2 可以看出，试验模型总回归方程F 检验P＜0．000 1，试验差异极显著;失拟项P=0．531 3＞0．05，这表示试验数据与模型拟合良好。通过对P值检验可以看出，A、B、C、BC、A2、B2、C2的P＜0．01(差异极显著)，AB、AC 的P＞0．05(不显著)。

表2 响应面二次回归模型分析

因此，回归方程可以较好地描述各因素与响应

2．3 响应面分析

通过响应面结果分析，因素之间的作用见图2—图4，但仅模压温度和模压时间之间交互作用显著。可以看出，当温度逐渐增加的时候抗弯强度也逐渐增加，但增加幅度逐渐减小，温度接近170 ℃时试样的抗弯强度最大。随着时间的增加抗弯强度逐渐增加，但增加的幅度逐渐减小，模压时间接近60 s/mm 时，抗弯强度最大。

图2 施胶量与模压温度对抗弯强度的影响

图3 施胶量与模压时间对抗弯强度的影响

图4 模压时间和模压温度对抗弯强度的影响

2．4 最优工艺验证

为了验证回归模型的可靠性，以响应面得到的最佳数值进行验证试验［8-9］，施胶量为54．23%，温度为156．82 ℃，时间为60 s/mm，预测值为45．35 MPa。验证试验选取相似条件即施胶量54%、温度157 ℃、时间60 s/mm，进行5 组平行试验，取平均值为43．783 MPa，预测结果实测值非常接近，偏差较小，说明二次多项式数学模型进行等高值之间的真实关系，可以利用该回归方程确定最佳的酚醛/木粉模压复合材料的制备工艺。抗弯强度影响的大小依次为施胶量、温度、模压时间。同时，模型的复相关系数R2=0．996 0，调整后R2=0．990 8。可以看出，此模型可以很好地反映抗弯强度与施胶量、模压时间、模压温度之间的关系，可以用于对酚醛木粉模压复合材料抗弯强度进行优化分析与预测。线叠加所得到的优化区域符合设计目标，试验设计和数学模型具有可靠性和重现性。

3 结论

通过单因素试验确定了酚醛/木粉模压复合材料工艺范围:施胶量为50%～60%，模压时间0 ～60 s/mm 模压温度150～170 ℃。通过Box-Behnken 试验设计以及响应面分析，对工艺参数进行优化，得出较优工艺条件为施胶量54%、温度157 ℃、时间60 s/mm。在此工艺条件下，抗弯强度达到43．783 MPa，达到或超过GB/T 24137—2009 标准要求，并得到抗弯强度与试验因素变量的二次方程模型，该模型回归极显著，对试验拟合较好。

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