Am 装载对加速器驱动次临界系统瞬态过程的影响分析

何明涛，吴宏春，郑友琦，周生诚

（西安交通大学 核科学与技术学院，陕西 西安 710049）

分离和嬗变高放射性的次锕系（MA）核素对于核能的可持续发展至关重要，通过回收Np、Pu、Am、Cm 等同位素的多循环策略能使商用堆乏燃料中的放射性降低数百倍，因而能有效减轻深地层埋藏的压力［1］。MA 核素在热谱下较大的吸收截面会导致热堆嬗变过程中具有α衰变特性的252Cf核素的积累，这会给后续的处理造成极大的困难，因此对于MA 核素通常采用快谱下直接裂变的方式进行嬗变。

快谱堆芯中装载MA 核素会影响一些与安全相关的中子学参数，如减弱燃料的负多普勒效应、增加冷却剂的正温度系数并减小有效缓发中子份额，进而影响事故条件下系统的响应特性，因此在临界快堆中MA 核素的装载份额和装载方式有较大限制，这其中Am 同位素的影响尤为重要。外中子源驱动的ADS具有较大的安全裕量，其对于MA 核素的装载量以及堆芯中的布置形式有良好的适应性，因而通常被设计和应用于MA 核素的嬗变［2］。

通常，将MA 核素（Np、Am、Cm）同时进行回收嬗变，但考虑到Am 的同位素对多普勒效应以及冷却剂空泡系数的重要影响，此处分析单独嬗变Am 时对系统瞬态的影响。本文基于装载金属燃料的ADS嬗变方案，分析在不同Am 装载条件下系统对于束流过功率和无保护瞬态过功率瞬态的响应过程。

1 研究对象

分析基于一个两区装料的工业级别ADS嬗变方案［3］，其轴向及径向结构如图1 所示。燃料为Pu-MA-Zr合金，其中Zr以基质形式存在，堆芯热功率为800 MWth，初始循环寿期为600EFPD。该方案使得整个寿期内keff的相对变化小于4%，以减小对束流强度的要求，同时有较高的嬗变量和嬗变率。为分析Am 装载的影响，此处将该堆芯中的MA 替换为Am。靶件区占用7个组件位置，两燃料区的不同在于燃料中Pu／Am／Zr的比例。堆芯设计参数列于表1。

图1 ADS方案示意图Fig.1 Illustration of ADS design

2 计算工具

外中子源的存在使ADS的瞬态变化规律与临界系统不同，为分析其瞬态特点，计算基于DAISY 程序［4］。这是一针对ADS特点开发的瞬态分析程序，其整体的框架基于确定论两步法的计算思路，如图2 所示，其中组件计算不仅产生静态计算所需的截面参数，同时产生瞬态计算要求的动力学参数，堆芯计算基于非结构几何节块输运方法。3种中子动力学计算方法被实现，即隐式差分方法、预估-校正准静态方法和点堆近似方法。另外采用基于铅和铅铋共晶（LBE）物性参数的平行通道模型进行温度计算和热工参数反馈。

表1 ADS方案设计参数Table 1 Design parameters of ADS

采用中子源耦合的方式处理散裂靶件，即首先进行散裂靶件的散裂模拟得到靶件区散裂中子源的空间能量分布，再以此分布驱动次临界堆芯的中子学计算。尽管外源驱动系统的点堆近似方法存在一些理论上的困难，但根据数值结果得出，当次临界度约0.97时，该方法的计算结果与采用严格差分计算的结果相近［5］，故此处采用点堆近似进行中子动力学计算。反馈以反应性系数的形式进行考虑，包括燃料多普勒常数、冷却剂空泡系数、燃料轴向膨胀系数和组件径向膨胀系数。

图2 DAISY 程序流程Fig.2 Flowchart of DAISY code

3 方案设计

为分析Am 装载的影响，基于前述方案调整两区燃料组件中Am 的装载比例，为使系统初始次临界度基本保持一致，同时调整对应燃料中Zr基质的质量比例。计算3种装载状态下的部分堆芯中子学参数，并列于表2。

表2 各工况的中子学参数Table 2 Neutronics parameters of each case

从表2可看到：1）由于采用无U 的金属燃料且Am 装载量较大，故有效缓发中子份额极低，同时，较硬的中子能谱使系统的有效中子代时间极小；2）系统的多普勒常数随Am 份额的增加愈趋向于正值，但整体而言，多普勒反馈的效果较弱；3）冷却剂空泡系数为正且数值较大，其对系统有不利影响。

冷却剂空泡系数是反馈的主要贡献，其是由于冷却剂密度变化引起的反应性变化。冷却剂密度减小后堆芯能谱变硬，由此产生了两种效应［6］：每个入射中子引起的裂变概率以及每次裂变产生中子数ν增加的正效应；堆芯泄漏增加和冷却剂吸收减少的负效应。这两种效应的平衡决定了空泡系数的正负。通常在小于1 MeV时，ν基本为常数，且吸收作用的影响很小，可忽略。同时，对于工业级别的堆芯尺寸泄漏的变化较小，因此空泡系数主要取决于能谱硬化对裂变概率的影响。对于偶中子数的241Am和243Am，当入射中子能量在500keV 附近变化时，裂变概率的变化非常敏感，如图3 所示，而这正是快堆的平均能量范围。因此，当Am 大量装载时，堆芯中的冷却剂空泡系数为正且随Am 装载量增加而变大。

图3 30keV～20MeV ENDF／B 7.1中Am 的裂变概率Fig.3 Fission probability of americium in 30keV-20 MeV ENDF／B 7.1

针对这3种装载方案，分别分析其在束流过功率（beam overpower，BOP）和无保护瞬态过功率（unprotected transient of over power，UTOP）工况下的功率和温度变化规律。其中，BOP 定义为外中子源功率在初始时刻瞬时增加50%以模拟加速器运行不稳定时的超功率情形，UTOP定义为初始时刻堆芯中引入1 500pcm的反应性。所有的瞬态过程持续20s，上述事故流程参考文献［7-9］。瞬态过程中的安全限值主要考虑最大燃料中心温度和最大包壳温度，分别取1 507K和1 055K［10］。其中前者由金属燃料的熔点决定，后者取决于包壳材料的蠕变效应。

4 数值结果

堆芯中装载不同质量份额的Am 对功率密度分布有较大影响，如图4所示，这是因为原方案的燃料布置是针对特定装载份额进行优化的。此处主要分析Am 对安全参数以及这些参数对瞬态过程的影响，故下述所有分析均采用两种计算条件，即采用实际径向功率密度分布和径向功率峰（功率密度的最大值与功率密度的平均值之比）归一到case 1状态，其中后一种计算条件不考虑功率变动引起的额外效应。

表3列出了3种工况在BOP和UTOP瞬态过程中的相对功率（堆芯当前时刻的功率与堆芯初始时刻的功率之比）和温度峰值。当不考虑Am 装载引起功率分布变化的额外影响时，不同工况下的温度峰值相差较小。当Am装载量在较大范围内变动时，对于BOP 过程，燃料峰值温度差别小于60K，包壳峰值温度差别小于5K；对于UTOP 过程，这两个温度分别小于90K 和20K，这说明Am 对瞬态过程的影响较弱。BOP 过程中的差别部分是由轴向功率分布的不同引起的，而UTOP 过程中，1 500pcm的反应性对临界系统而言是极度危险的，但由于ADS深次临界的特性，使该反应性对整个系统的影响很小，这体现了次临界状态良好的安全性。

图4 组件功率密度分布Fig.4 Assembly power density distribution

表3 3种工况下BOP和UTOP瞬态过程中的相对功率和温度峰值Table 3 Relative power and peak temperature under BOP and UTOP transient for three cases

在上述计算结果中，Am 的装载量对瞬态过程有一定影响，但所有最大燃料温度和最大包壳温度均小于材料的限值。这主要是由于ADS的运行特点以及方案设计使堆芯温度较低，包括采用导热性质良好的金属燃料、较大的栅距直径比及较低的功率密度等。

5 结论和展望

快谱堆芯中Am 的装载会减弱燃料的负多普勒效应、增加冷却剂的正温度系数、减小有效缓发中子份额，进而影响系统的安全特性。本文分析了装载不同质量份额Am 的ADS在典型瞬态过程中功率和温度的变化规律，发现较大Am 份额的变化对瞬态过程的影响有限，同时由于ADS次临界运行的特点以及方案设计的原因使该系统有较低的温度分布，这表明了ADS具有特有的安全裕量，适宜高MA 份额燃料的装载。

当前分析仅针对初始装载条件且分析的瞬态过程有限，今后需将上述的分析过程拓展到燃耗寿期过程中，并进行更全面的计算。

［1］ SALVATORES M，PALMIOTTI G.Radioactive waste partitioning and transmutation within advanced fuel cycles：Achievements and challenges［J］.Progress in Particle and Nuclear Physics，2011，66：144-166.

［2］ OECD／NEA.Accelerator-driven systems（ADS）and fast reactors（FR）in advanced nuclear fuel cycles：A comparative study［R］.Paris：OECD／NEA，2002.

［3］ ZHOU Shengcheng，WU Hongchun，CAO Liangzhi，et al.LAVENDER：A steady-state core analysis code for design studies of accelerator driven subcritical reactors［J］.Nuclear Engineering and Design，2014，278：434-444.

［4］ 何明涛，吴宏春，郑友琦.加速器驱动次临界系统的三维中子动力学程序开发及校验［C］∥第15届反应堆数值计算与粒子输运学术会议.成都：反应堆数值计算与粒子输运专业委员会，反应堆物理专业委员会，2014.

［5］ ERIKSSON M，CAHALAN J，YANG W.On the performance of point kinetics for the analysis of accelerator-driven systems［J］.Nuclear Science and Engineering，2005，149：298-311.

［6］ WALLENIUS J.Physics of americium transmutation［J］.Nuclear Engineering and Technology，2012，44（2）：199-206.

［7］ TESINSKY M，ZHANG Y P，WALLENIUS J.The impact of americium of the ULOF and UTOP transients of the European Lead-cooled System（ELSY）［J］.Annals of Nuclear Energy，2012，47：104-109.

［8］ TESINSKY M，WALLENIUS J，JOLKKONEN M，et al.The impact of americium on transients in the European lead-cooled system loaded with nitride fuel［J］.Annals of Nuclear Energy，2012，50：56-62.

［9］ LIU P，CHEN X，RINEISKI A，et al.Transient analyses of the 400 MWth-class EFIT accelerator driven transmuter with the multi-physics code：SIMMER-Ⅲ［J］.Nuclear Engineering and Design，2014，240：3 481-3 494.

［10］ZHANG Y.Transmutation of Am in sodium fast reactors and accelerator driven systems［D］.Stockholm，Sweden：KTH Royal Institute of Technology，2012.