大气PM2.5源解析“源清单化学质量平衡法(I-CMB)”模型的建立与应用

张玉梅,张卫东,王军玲

(1.北京化工大学 化学工程学院,北京 100029;2.北京市发展和改革委员会,北京 100031;3.北京市环境保护科学研究院,北京 100037)



大气PM2.5源解析“源清单化学质量平衡法(I-CMB)”模型的建立与应用

张玉梅1,2,张卫东1,王军玲3

(1.北京化工大学 化学工程学院,北京 100029;2.北京市发展和改革委员会,北京 100031;3.北京市环境保护科学研究院,北京 100037)

针对受体模型对大气PM2.5中二次无机、有机气溶胶不能给出有效源贡献的问题,建立了一种基于污染源清单的化学质量平衡(Inventory-Chemical Mass Balance,I-CMB)颗粒物源解析受体模型,代入北京市近年的污染物排放数据进行了解析应用。结果表明,燃煤是北京大气PM2.5的最大来源(占比约28.06%),其余依次为机动车(19.73%)、扬尘(17.88%)、工业(16.50%)、餐饮(3.43%)、植物(3.40%)。相比于传统的化学质量平衡法(Chemical Mass Balance,CMB),I-CMB的源解析过程对源成分谱的要求较低、抗干扰性更强,计算结果均衡、详尽,比较适合我国当前大气PM2.5控制的需求。

细颗粒物PM2.5;源清单;源解析;数学模型

0 引言

近年来,大气雾霾及细颗粒物PM2.5污染问题引起了公众、政府、科技工作者的广泛关注(范新强和孙照渤,2009;刘端阳等,2014),弄清PM2.5的来源是开展有针对性的大气污染控制,并最终实现空气质量达标的前提,因此建立稳定可靠的大气颗粒物源解析模型将为摸清PM2.5来源提供科学保障。

大气颗粒物源解析是指通过化学、物理学、数学等方法定性、定量识别环境受体中大气颗粒物的来源。目前的技术方法主要包括源清单法、大气扩散模型法和受体模型法(戴树桂等,1995;宋宇等,2002;Brinkman et al.,2006;Bi et al.,2007;Shi et al.,2009;庞杨等,2013;中华人民共各国环境保护部,2013)。受体模型中的化学质量平衡法(Chemical Mass Balance,CMB)不需要了解源强,不依赖于气象资料,是较为常用的方法(戴树桂等,1995;樊曙先等,2005;Bi et al.,2007;朱坦等,2010;He et al.,2014)。国内对大气细颗粒物(PM2.5)的一次来源开展了大量的解析研究工作(樊曙先等,2005;Brinkman et al.,2006;温梦婷和胡敏,2007;Shi et al.,2009),但对于大气PM2.5中的二次无机、有机气溶胶不能给出有效的源贡献结果,由于国内二次无机、有机气溶胶对大气细颗粒贡献较大(He et al.,2001;费建芳等,2009;Liu et al.,2009),这严重影响了CMB模型解析结果的利用价值,进而影响其应用和推广(Song et al.,2008)。本研究拟结合源清单法和受体模型法进行颗粒物的综合源解析,以提高大气细粒物来源贡献的解析程度并拓展CMB的适应范围和应用空间,为国内大气细颗粒物进行有效、准确的源解析提供可靠的方法。

本研究利用大气细颗粒物的化学组成、污染源成分谱、污染源排放清单三套数据内在的联系建立一个新计算模型。在计算模型中,污染源清单与污染源成分谱起到了重要作用,同样属于CMB受体模型范畴,因此将此模型命名为“源清单化学物质平衡模型(Inventory-Chemical Mass Balance,I-CMB)”。本研究对于明确PM2.5的源治理重点,为大气污染的控制措施提供科学决策有重要作用。

1 I-CMB模型的构建

CMB模型由一组可以用最小二乘法求解的质量平衡方程组成,方程表明受体样品中每种化学元素的浓度为排放源中该物质浓度与贡献度乘积的线性加合,数学表达式为:

(1)

式中:Ci为采样点(受体)大气颗粒物中化学元素i的相对浓度值;Fij是源j所排放颗粒物中元素i的质量分数;Sj是源j贡献度计算值;J为排放源的个数。若共有I种元素,当I≥J时,方程组利用有效方差最小二乘法可以得到一组解,即各排放源的贡献率。

I-CMB的具体计算过程为:1)针对受体中某一类目标化学成分(如地壳物质),挑选出可产生该目标物的排放要素;2)根据排放要素挑选出排放源类型(如扬尘、燃煤等);3)根据污染源成分谱中目标成分占排放要素的比例和污染源排放清单中的要素排放量,计算出该排放源类型中各类污染源排放的目标成分的数量;4)根据某类污染源目标成分的排放量占该类型排放总量的比例,计算出该类污染源在目标成分中的分担率。计算模型如下:

(2)

式中:Sji为第j类污染源对大气PM2.5第i类化学组成的贡献率(%);Fji为第j类污染源计算时段PM2.5的排放量(二次生成的PM2.5按前体物核算);Kji为第j类污染源排放的PM2.5中第i类目标成分所占的比例(%);Ci为PM2.5中第i类化学组成占比(%);i=1,2,…,n,j=1,2,…,m。

当第j类污染源对受体第i类化学成分得出源解析贡献率结果后,可以通过公式(3)进行同类污染源不同类PM2.5化学成分进行源解析推算,并通过公式(4)对不同源同类PM2.5化学成分进行源解析推算。

(3)

(4)

通过每一类污染源对每一项PM2.5化学成分进行的源解析,最后可得到如表1所示的PM2.5源解析汇总表。可以看出,通过本模型计算的结果信息量更大,可为制定更加详细实用的污染控制措施提供技术依据。

采用I-CMB模型,除需满足一般方法学意义上的条件外,还要满足以下5个条件:1)各类污染源排放出的一次颗粒物进入受体并被采集后,各化学成分及相对比例基本稳定;2)所有对大气PM2.5有贡献的主要源都被确定,且具备各排放源排放量数值及源成分谱;3)各类源排放出来的PM2.5之间没有相互作用;4)在进行二次无机PM2.5成分源解析时,不考虑大气化学反应机理;5)外来源的化学组成与目标源相同。

表1 I-CMB源解析示意

Table 1 Diagram for I-CMB source appointment model

污染源受体组成1受体组成2…受体组成i…受体组成n合计污染源1S11S12…S1i…S1nS1污染源2S21S22…S2i…S2nS2……………………污染源jSj1Sj2…Sji…SjnSj……………………污染源mSm1Sm2…Smi…SmnSm合计C1C2…Ci…Cn100%

在上述条件中,第1、3、4、5条同样为CMB的前提条件;第2条中,CMB仅仅需要源成分谱,而I-CMB既需要源成分谱,还需要源清单;CMB需要的“化学成分个数必须大于等于源的个数”及“各类源排放出来的PM2.5化学组成有明显差异”的前提条件是I-CMB所不需要的(郝明途等,2005)。可见,I-CMB除了对源清单需求较多外,对运算的前提条件比CMB模型宽松得多,且I-CMB模型对源成分谱的精度要求也远远低于CMB模型。

2 I-CMB应用案例

2.1 污染源清单

表2为北京市2012年一次污染物排放清单(北京市环境保护科学研究院,2013),其中,燃煤源包括电厂、工业供热、集中供暖、生活源等;工业源包括建材、冶金、其他工业;机动车源包括机动车、非道路机械;扬尘源包括道路、施工、农业等。值得提出的是,燃气发电厂所排放的NOx也纳入到燃煤源中。

2.2 大气受体PM2.5化学组成

国内外研究者对北京市大气PM2.5的化学组成

进行了较多研究,获得了不同时间、空间分辨率的大气PM2.5化学组成(He et al.,2001)。本研究选取北京市环境监测中心(2013)权威发布的2012年北京大气PM2.5化学组成数据(图1)进行分析。该数据是基于北京市2012年全年、全市的大量PM2.5样品采集、化学分析获得,具有较好的时间、区域代表性,数据较为可靠。

图1 北京市大气细颗粒物PM2.5的化学组成Fig.1 Chemical components of fine particulate matter PM2.5 in Beijing

3 I-CMB源解析计算

3.1 一次无机细粒子源解析

如图1所示,地壳元素在PM2.5中的占比为15%,微量元素占比5%。解析过程将微量元素与地壳物质合并(C1=20%),称之为一次无机细粒子。大气中一次无机细粒子主要来源于燃煤、工业、扬尘。机动车、燃气电厂所排放无机细粒子忽略不计。采用公式(2),按照以下步骤进行分解计算。

第一步(Fji赋值):根据源清单(表2)得,F11=4 159 t(电厂燃煤)、F21=18 455 t(其他燃煤)、F31=8 214 t(工业)、F41=0(机动车)、F51=46 624 t(扬尘)。

表2 北京市2012年大气污染物排放清单

Table 2 Atmospheric pollutants emission inventory in Beijing in 2012

污染源PM2.5SO2NOx排放量/(t·a-1)占比/%排放量/(t·a-1)占比/%排放量/(t·a-1)占比/%电厂燃煤41505.11228611.42713914.3其他燃煤1845522.56573960.92901215.3工业821410.12994227.73354717.7机动车43205.39985252.7扬尘4662457.0合计81763100107967100189550100

第二步(Kji赋值):根据郝吉明等(2008)的研究,流化床、层燃、型煤锅炉烟气PM2.5中地壳物质含量分别为:65.5%、31.5%、16.4%,本计算中:K11取65.5%,K21、K31均取31.5%。根据华蕾等(2006)对扬尘源成分谱的研究,北京市主要扬尘排放的PM2.5中,地壳物质、OM(有机细粒子)占比分别按60%(K51)、15%计算。

第三步(Ci赋值):根据受体组成(图1)可知,C1=20%。

第四步(Sji计算):依次将有关赋值代入公式(2)计算,可得各类污染源的一次无机细粒子在大气PM2.5中的占比(表3)。

表3 PM2.5中一次无机细粒子源解析结果

Table 3 Source appointment results of primary inorganic fine particles in PM2.5

污染源PM2.5排放/t无机细粒子/t排放占比/%受体占比/%电厂燃煤415027186.91.4其它燃煤18455581314.93.0工业821425876.61.3机动车扬尘466242797471.614.3合计817633909210020

3.2 二次无机细粒子源解析

排入大气中SO2、NOx等气体污染物可以和大气中的NH3反应,生成以(NH4)2SO4、NH4NO3为主要形式的二次无机细粒子(Liu et al.,2009),而且空气湿度越大,形成二次无机细粒子的趋势越明显(毛华云,2009)。扬尘、燃煤等污染源也会直接排放NO3-、SO42-和NH4+等物质(华蕾等,2006;郝吉明等,2008),因占比很小而忽略不计。本研究中仅根据各类燃烧源排放的SO2、NOx等气态前体物换算成对应的硫酸根、硝酸根进行源解析,大气中铵离子的源解析与酸根合并。

如图1所示,NH4+、NO3-、SO42-在大气PM2.5中的占比分别为10%、15%、15%,根据摩尔比,15%的NO3-可配伍4.2%的NH4+,剩余5.8%的NH4+恰好配伍15%的SO42-。因此可得,PM2.5中二次无机细粒子占比约40%,其中硝酸铵、硫酸铵分别占比19.2%(C2)、20.8%(C3)。源清单给出的气体前体物均为单质,因此Kj2、Kj3均等于1。

按公式(2)计算步骤,可得二次无机细粒子的源解析结果(表4)。

表4 PM2.5中二次无机细粒子源解析结果

Table 4 Source apportionment results of secondary inorganic fine particles in PM2.5

%

3.3 元素碳(EC)源解析

EC在PM2.5中的占比为3%。EC排放源主要为机动车和燃煤。利用已经计算出的燃煤和工业源的一次无机细粒子在受体中的占比,以及该排放物与EC的排放量比值,利用公式(3)可推算出燃煤、工业源对EC的贡献率。发电厂燃烧充分,其排放的EC忽略不计。由公式(3)代入各有关赋值可得燃煤、工业源受体占比,余下部分为机动车受体占比(表5)。

表5 PM2.5中EC细粒子源解析结果

Table 5 Source apportionment results of EC fine particles in PM2.5

%

3.4 一次有机细粒子源解析

一次排放有机细粒子的污染源有燃煤、机动车、扬尘、餐饮等,其中因发电厂燃煤锅炉OM排放量较少而忽略不计。采用公式(3),根据燃煤、工业、机动车排放的OC(有机碳)与OM关系(郝吉明等,2008;孔少飞和白志鹏,2013),由表5数据进行推算;根据扬尘地壳物质与OM关系(华蕾等,2006),由表3数据进行推算。因源清单中缺乏餐饮源数据,根据温梦婷和胡敏(2007)给出的OM排放量,比对机动车保有量数据,采用公式(4)推算,结果见表6。

3.5 二次有机细粒子源解析

根据表6的数据,PM2.5中尚有占比14.19%的有机物未被解析,可能来自一次排放源(秸秆燃烧、路边烧烤、自然排放),也可能来自挥发性有机物VOCs的二次转化。因未知一次源尚无量化数据,假设未解的有机物均为二次有机细粒子,并根据VOCs排放清单的占比(北京市环境监测中心,2013)按公式(2)进行计算,结果见表7。

表6 PM2.5中一次有机细粒子源解析结果

Table 6 Source appointment results of primary organic fine particles in PM2.5%

污染源Kj2Kj1K2iF2iK1iF1iS1i或Si1S2i或Si2受体占比燃煤1.11.141.25工业1.10.490.54机动车2.41.373.29扬尘0.2514.33.58餐饮0.963.293.15未解14.19合计26

表7 PM2.5中二次有机细粒子源解析结果

Table 7 Source appointment results of secondary organic fine particles in PM2.5%

污染源排放占比受体占比燃煤40.57工业354.97机动车354.97餐饮20.28植物243.40合计10014.19

3.6 I-CMB源解析结果汇总

汇总表3—7源解析结果,可得北京市2012年大气PM2.5源解析结果(表8)。从表8可见,燃煤是北京大气PM2.5的最大来源,占比约为28.06%,其它来源依次为机动车19.73%、扬尘17.88%、工业16.50%、餐饮3.43%、植物3.40%。

表8 PM2.5的I-CMB源解析汇总

Table 8 I-CMB source appointment summary for PM2.5%

污染源一次无机二次无机EC一次OM二次OM其他合计燃煤4.420.71.141.250.5728.06工业1.39.20.490.544.9716.50机动车10.11.373.294.9719.73扬尘14.33.5817.88餐饮3.150.283.43植物3.403.40其他1111合计40203121411100

4 结论

针对受体模型对大气PM2.5中二次无机、有机气溶胶不能给出有效源贡献的问题,以CMB模型为基础,引入大气污染源排放清单,基于污染源成分谱构建了大气细颗粒物PM2.5来源解析模型I-CMB,以更宽视角、更多层次进行大气PM2.5的成因分析。主要结论有:

1)以北京市2012年大气PM2.5的来源解析为例,对I-CMB模型进行应用研究的结果表明,I-CMB除了对污染源清单数据库需求较多外,对污染源成分谱的精度和全面性要求更小,模型运算的前提条件更宽松,方法更加简单,计算过程更加清晰,比较适合我国当前粗放型的生产和管理模式。相对CMB模型,I-CMB计算结果得出的结果信息量更大,借助I-CMB源解析表格和污染源清单的时空分布特点,可为环境管理者制定更加详细、实用的污染控制措施提供技术依据。

2)采用I-CMB模型对北京市2012年大气PM2.5中一次无机细粒子、二次无机细粒子、元素碳、一次有机细粒子、二次有机细粒子的来源进行了解析。解析结果表明,燃煤在北京大气已知受体细颗粒中是最大来源,占比约为28.06%,其他依次为机动车19.73%、扬尘17.88%、工业16.50%、餐饮3.43%、植物3.40%。从大气污染控制、治理的角度,北京首要控制燃煤排放,其次要控制机动车、扬尘和工业排放。

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(责任编辑：孙宁)

Establishment and application of pollutant Inventory-Chemical Mass Balance(I-CMB) model for source apportionment of PM2.5

ZHANG Yu-mei1,2,ZHANG Wei-dong1,WANG Jun-ling3

(1.College of Chemical Engineering,Beijing University of Chemical Technology,Beijing 100029,China;2.Beijing Municipal Commission of Development and Reform,Beijing 100031,China;3.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection,Beijing 100037,China)

Aiming at the disability of receptor model in the source apportionment for secondary organic and inorganic aerosols in PM2.5,a pollutant Inventory-based Chemical Mass Balance(I-CMB) model for source apportionment of PM2.5is established,and the recent actual pollution data in Beijing is put into the model.Results show that the coal is the largest source(accounting for about 28.06%) of PM2.5in Beijing,followed by the vehicle(19.73%),dust(17.88%),industry(16.50%),food(3.43%),and plants(3.40%).Compared to conventional CMB(Chemical Mass Balance),application of I-CMB in source apportionment requires less accurate source profile and is more resistant to interference,and the result is more balanced and detailed.The I-CMB model meets the demands of PM2.5reduction in China.

fine particulate matter PM2.5;pollutant inventory;source apportionment;numerical model

2014-12-01；改回日期：2015-03-31

国家自然科学基金资助项目(41175018;41475113)

张玉梅,女,博士研究生,研究方向为大气污染防治,fxz728@163.com.

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20141201001.

1674-7097(2015)02-0279-06

P402

A

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20141201001

张玉梅,张卫东,王军玲.2015.大气PM2.5源解析“源清单化学质量平衡法(I-CMB)”模型的建立与应用[J].大气科学学报,38(2):279-284.

Zhang Yu-mei,Zhang Wei-dong,Wang Jun-ling.2015.Establishment and application of pollutant Inventory-Chemical Mass Balance(I-CMB) model for source apportionment of PM2.5[J].Trans Atmos Sci,38(2):279-284.(in Chinese).