洪永侠 操节宝 贾亚青 许 荩 钟 军(中国核动力研究设计院,四川 成都 610005)
4πβ(PC)-γ 符合测量方法是一种得到广泛应用和发展的放射性活度绝对测量方法。它是目前放射性活度绝对测量准确度最高的方法之一。该方法建立在4πβ 计数法和β-γ 符合的基础上,可分别用于复杂的β-γ 衰变和纯β 衰变核素的测量。152Eu 是一种衰变比较复杂的核素,半衰期为13.2年[1],发射多支γ 射线,且覆盖能区宽,在HPGeγ谱仪的能量刻度和效率校准中是常用的核素之一。因此准确测量其比活度具有重要的意义。本工作采用了4πβ-γ 符合测量装置对152Eu 放射性溶液比活度进行了测量。
152Eu 的衰变非常复杂,包括72.1%的EC 衰变和27.9%的β-衰变,衰变子体退激过程中放出140 多条γ 射线,其中有12 条γ 射线绝对强度较大,分布在能量范围为122keV~1408keV 之间(其主要衰变特性见表1)。由于1112.116 keV(13.35%)和1408.011 keV(20.57%)两支γ 射线峰的峰支比较高且能量较高,不易受其他干扰,因此选取了上述2 支γ 射线作为NaI(Tl)探测器γ 窗能量。
表1 152Eu 衰变的主要γ 射线及能量
薄膜源的制备采用聚氯乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(VYNS)为材料制成样品承托膜,用真空镀膜机镀金;用高压静电喷涂装置将硅胶悬浮液喷到膜中央,形成圆斑;用感量为0.01mg 的电子天平,采用差重法称取约30mg152Eu 源溶液,并滴在预先蒸金、喷涂硅胶的VYNS 薄膜上,自然晾干,制成薄膜源。一共制备6 个薄膜源平行样品。
4πβ(PC)-γ 符合测量标准装置由4πβ 计数器、γ 探测器、符合电路等组成。其中4πβ 计数器为流气式4π 正比计数器,γ 探测器为上下对称的两个NaI(Tl)闪烁探测器,这两个探测器的输出信号经相加电路后作为γ 道的计数。β 信号经延迟与γ 信号同时送入符合电路,其输出信号作为符合计数。
当放射性核素发生级联衰变时,发射β 和γ 射线,同时被β 和γ探测器探测并记录,将β、γ 脉冲同时输入符合电路,进行β-γ 符合,符合电路将同时输出一个符合脉冲。经本底、死时间、内转换电子等一系列的修正后,可得:
其中,
式中,
Nβ、Nγ和Nc分别为β、γ 和符合道的计数率;
εβ为β 道的探测效率;
Pk为第k 个β 分支的分支比;
εβk为第k 个β 分支的β 效率;
εcek为β 探测器对第k 分支的内转换电子的效率;
εck为β 粒子不被探测时第k 个分支发生γ-γ 符合的概率;
εγk和分别为γ 探测器和β 探测器对第k 个分支γ 射线的探测效率;
ak为第k 个分支的总内转换系数。
由(1)式看出,当θ 为常数时,NβNγ/Nc为(1-εβ)/εβ的线性函数。因此当εβ→1 时,即1→εβ→0,则NβNγ/Nc→A。即不需要对衰变复杂的放射性核素作参数校正,而只要改变其β 探测效率,然后再将β 探测效率外推到εβ=100%(效率外推法)处,就可得到待测样品的活度值。本工作采用膜吸收的方法实现β 道的效率改变。
通过加不同厚度的吸收膜改变β 道的探测效率(εβ),进行效率外推,得到放射性溶液比活度。图1 为样品的效率外推曲线。
图1 样品效率外推曲线
表2 列出了4πβ(PC)-γ 符合装置测量的结果。152Eu 比活度平均值为470.0kBq·g-1,平均值实验标准偏差为0.6%。
表2 用4πβ(PC)-γ 测量结果
为了对测量结果进行验证,将测量结果与本实验室4πχ(PPC)-γ 符合测量装置测量结果以及放射性计量一级站的测量结果进行了比较,结果见表3。
表3 测量结果比较
4πβ(PC)-γ 符合法测量结果不确定度来源及评定结果见表4。
表4 测量结果不确定度评定表
用4πβ(PC)-γ 符合测量标准装置测量了152Eu 放射性溶液的比活度,并将测量结果与4πχ(PPC)-γ 符合测量标准装置的测量结果以及放射性计量一级站的测量结果进行了比较,三者测量结果平均值的相对偏差为0.6%,表明该测量方法正确,测量装置准确可靠。
[1]刘运祚.常用放射性核素衰变纲图[M].北京:原子能出版社,1982.
[2]汪建清,姚顺和,等.用反符合方法测量131I 和133Ba 的比活度[J].原子能科学技术,2008,42(3).