紫色土流域次降雨条件下碳、磷非点源输出过程及其流失负荷

徐亚娟，高 扬 ，朱宁华，朱 波，陈维梁，于贵瑞

(1.中南林业科技大学，长沙 410000;2.中国科学院地理科学与资源研究所，北京 100101;

3.中国科学院成都山地灾害与环境保护研究所，成都 610041;4.福建农林大学生命科学学院，福州 350002)

C、N、P是自然界不可或缺的生命元素，不合理的农业耕作方式及大量化肥的施用使得营养元素流失严重并威胁水质健康。农业地区非点源污染问题已引起人们的普遍关注，大量研究集中于N、P，并在流域坡地尺度上进行野外观测、模型模拟及污染控制研究，探讨不同坡度、不同土地利用及施肥状况对土壤氮、磷迁移的影响［1－3］。罗专溪［4］在紫色土丘陵区的研究结果显示，该区近40%的总氮(TN)、总磷(TP)与颗粒态悬浮物(SS)污染负荷由占总径流量30%的初期降雨径流所运移。蒋锐等在该区的研究称暴雨径流初期冲刷形成的土壤侵蚀是暴雨初期径流磷素的迁移机制［5］。土壤磷的迁移受控于多种因素，相关研究表明溶解性有机碳 (DOC)对土壤C、N、P 的迁移、转化起着重要的载体作用［6］，DOC 可使吸附于土壤胶体上的磷酸盐活化迁移，提高土壤磷的有效性的同时也加大了磷素迁移对水质的威胁。另外，ECN［7］的研究表明降雨是土壤DOC迁移的主要影响因素。高全洲在北江流域的研究表明有机碳的迁移以颗粒态为主［8］;而姜伟在乌裕尔河流域的研究表明有机碳主要以溶解态在水中长距离迁移［9］。目前国内关于DOC迁移的研究主要集中于江河，但对以流域为单元的DOC迁移特征的研究较少。

紫色土由于其发育缓慢，是典型的幼龄土，土层浅薄，有机质含量低，加之流域内降雨集中，60%以上集中于夏季并多以暴雨形式出现，使得其水土流失严重［10－11］，每年流失表土可达 3.77 亿 t，由水土流失而造成的土壤养分流失数量巨大，由此带来的水环境问题也日益显著。因此监测降雨径流碳、磷动态过程及其对水环境的影响对紫色土区流域水生态系统具有重要意义。本文选取四川盐亭紫色土小流域为研究对象，意在阐明自然降雨条件下，流域尺度内土壤C、P输出动态并探讨降雨径流过程土壤养分流失机理及其环境评价，为更好的理解暴雨径流土壤养分的迁移机制及有效控制农业非点源污染提供科学依据。

1 研究方法

1.1 试验区域

研究流域位于四川盆地中北部的盐亭紫色土试验站(105°27'E，31°16'N)，处于川中丘陵北部深丘区域，嘉陵江一级支流涪江支流——弥江、湍江分水岭上(图1)。属于中亚热带湿润季风气候，年均温度17.3℃，最高气温40℃，最低气温－5.1℃，无霜期194 d;多年平均降雨量826 mm，分布不均，春季占5.9%，夏季占65.5%，秋季占19.7%，冬季占8.9%，降雨集中于夏季并且多暴雨。该流域为典型的紫色土丘陵区农林复合生态系统流域，其土地利用模式及小流域农业结构极具代表性，流域土地总面积34.64 hm2，其中林地12.14 hm2，旱地15.64 hm2，两季田 2.39 hm2，居民地 1.71 hm2，其他用地1.22 hm2(图1)。季施氮肥(碳酸氢铵)以 N计130 kg/hm2、磷肥(过磷酸钙)以P2O5计90 kg/hm2、钾肥(氯化钾)以K2O计36 kg/hm2。供试土壤为石灰性紫色土，质地为中壤，其主要理化性质如下:容重(1.3±0.03)g/cm3、pH 值 8.1±0.2、全磷(0.81±0.3)g/kg、速效磷(44.72±5.91)mg/kg、速效氮(102.64±2.22)mg/kg、有机质(7.8±0.7)g/kg、含水率(16.6±1.0)%。

图1 流域地理位置及土地利用方式Fig．1 Sketch map of watersheds location and different land-use

1.2 采样及分析方法

本研究通过在流域出口设置截留三角堰，并安装ISOC6710水沙自动采样装置，对2012年7—8月间的3次典型降雨进行径流水样采集。将降雨触发模块设置为5 mm(即降雨量超过5 mm时，自动采样装置运行采集地表径流)，当降雨触发模块运行后，每隔30 min自动采集1000 mL径流样，直到收集完24个样品。样品采集后立刻送往实验室，放置于冰箱保存，并于2012年9月5日—10日进行DOC浓度及各形态磷浓度的测定。将水样分为两份，一份用于总磷(TP)和磷酸盐(PO3－4－P)的测定，另一份水样过0.45 um滤膜后用于溶解态总磷(DTP)和溶解性有机碳(DOC)的测定。溶解态有机碳(DOC):用Phoenix 8000型TOC分析仪直接测定;总磷(TP):取适量未过滤水样经过硫酸钾消煮后用钼酸铵紫外分光度法测定(GB11893—89);溶解态总磷(DTP):滤液经过硫酸钾消煮后用钼酸铵紫外分光度法测定;磷酸盐(PO34－):取适量水样用钼酸铵紫外分光度法测定(GB11893—89);溶解态有机磷(DOP)=DTP－PO34－;颗粒态磷(PP)=TP－DTP。以上分析方法详见《水环境要素观测与分析》［12］。

计算降雨径流累积流量及径流碳、磷流失负荷分别利用公式如下:

式中，Q为累积径流量(m3);Mj为第j种污染物累积负荷(g);ci为第 j种污染物在 i监测时的浓度(mg/L);qi为样本i在监测时的流量(m3/s);Δt为样本i和i+1的时间间隔(s)。

用污染物累积负荷曲线(M(V))评估次降雨径流的初期冲刷效应及污染物分布情况，污染物累积率可用(3)式表达:

式中，Δt同上式(1)、(2);Ci为相邻两次检测的平均浓度(mg/L);Qi为相邻两次监测的平均径流量(m3/s);V表示样本i监测总次数;J表示样本i监测次数。

用SPASS软件进行皮尔逊相关分析并利用Oringe8.5软件制图。

2 结果与分析

2.1 次降雨事件及径流过程特征

本研究共监测了发生于2012年7月20日与8月20日、8月30日3次降雨径流过程。表1为3次降雨特征描述，根据国家气象局颁布的降水强度等级划分标准，将2012年7月20日降雨类型划为暴雨(59.4 mm)，8月20日降雨为大雨(33.2 mm)，8月30降雨为中雨(19.6 mm)。3次降雨事件共产生径流20399.8 m3。图2为次降雨径流变化特征，受前期降雨影响，7月20日降雨初期径流量较高，降雨开始后300 min达流量峰值，峰值流量0.352 m3/s，后随降雨强度的减小而逐渐降低;8月20日降雨径流曲线呈双峰状，峰值分别出现在降雨后300 min和800 min，流量峰值分别为0.135 m3/s和0.138 m3/s;8月30日降雨径流达峰值较晚，降雨500min后降

雨径流量迅速达峰值后迅速降低并趋于平缓。而7月20日降雨量大，降雨径流对DOC的稀释作用明显强于淹水条件对土壤DOC含量增加的影响。不同降雨事件径流DOC浓度变化存在显著差异:7月20日降雨径流DOC浓度变化范围为1.2—8.3 mg/L，平均浓度4.04 mg/L，变异系数高达59%;8月20日降雨径流DOC最大浓度6.6 mg/L最小浓度3.2 mg/L平均浓度5.2 mg/L，变异系数13%;8月30日径流DOC浓度变异系数为17%。可见，暴雨对径流DOC浓度变化的影响最大。

表1 3场降雨特征描述Table 1 Rainfall characteristics under different rain events

图2 3次降雨径流变化曲线Fig．2 Changes of runoff discharge at different rainfall events

2.2 次降雨DOC及各形态磷输出变化

2.2.1 次降雨过程DOC浓度变化特征

图3为次降雨径流DOC浓度变化曲线。次降雨径流DOC浓度峰值的出现均早于流量峰值，径流DOC浓度变化曲线呈多峰状，与次降雨径流变化曲线存在差异。次降雨径流DOC浓度变化趋势总体表现为:随降雨历时的延长而略有降低后迅速升高，达峰值后降低并趋于平稳。该变化趋势与紫色土坡耕壤中流DOC输出特征相似。这可能是由于坡耕地为主的紫色土流域，其壤中流极为发育，对紫色土坡耕地连续2a的监测数据显示，壤中流平均累计径流量为地表径流量的5倍，壤中流DOC年输出负荷为地表径流的4.8倍［13］。对比3次降雨事件，结果显示，8月份两次降雨事件径流末期DOC浓度略高于初始值，而7月20日降雨径流末期DOC浓度显著低于初始值。相关研究［14－16］均表明淹水状态能够增加土壤DOC的含量，8月份两场降雨，降雨时间长，土壤与雨水充分接触，使得土壤DOC含量增加，因此在降雨末期，径流DOC浓度略高于降雨初期，

图3 次降雨径流DOC浓度变化曲线Fig．3 Variation of DOC concentration in runoff under different rainfall events

2.2.2 次降雨事件不同形态磷浓度动态变化特征

图4分别为3次降雨径流中各形态P的浓度变化过程曲线。3次降雨事件TP浓度峰值出现的先后顺序为7月20日＞8月20日＞8月30日，浓度峰值出现在流量峰值之前。径流磷的迁移形态主要有两种:颗粒态(PP)和溶解态(DTP)。次降雨产流过程中PP和TP的时间－浓度曲线一直很接近，TP浓度随PP浓度的变化而变化，分析表明PP占次降雨径流TP的百分比分别为83%、78%、78%，说明泥沙结合态是紫色土小流域磷素随地表径流迁移的主要形态。溶解态磷(DTP)是植物及微生物可直接利用的磷，亦为速效磷，其在3次降雨径流中的含量较低，在0.03—0.17 mg/L之间。溶解性有机磷(Dissolved Organic Phosphorus，DOP)和 PO34－－P是DTP的组成部分，次降雨过程中初始径流DOP随DTP变化一致，但是随着降雨的持续，次降雨径流DOP相继被PO34－－P 取代，表现出随DTP的变化迅速增减，这可能是由于吸附于土壤胶体中的无机磷在长时间水的作用下解吸溶于水中使得PO34－－P含量升高所致。同时表明径流末期DTP的含量主要受控于PO34－－P。

图4 次降雨径流各形态磷浓度变化Fig．4 Variation of P concentration in overland flow in different rainfall events

2.2.3 次降雨事件碳、磷输负荷

表2为次降雨径流碳、磷输负荷。2012年3次降雨共产生径流20399.8 m3，输出溶解性有机碳(DOC)83.19 kg，平均浓度为4.08 g/m3;TP输出负荷5.1 kg，平均浓度0.25 g/m3，80%以 PP形式输出。各次降雨径流C、P输出负荷差异较大，单次降雨过程中土壤DOC输出负荷大小顺序为7月20日＞8月20日＞8月30日，土壤P输出负荷大小顺序为8月20日＞7月20日＞8月30日，引起该结果的原因可能和降雨历时、降雨量和前期降雨有关:(1)受前期降雨影响，土壤P已被大量带走，使得土壤P含量较低;(2)7月20日降雨量最大，但降雨历时最短，仅为6h，而8月20日降雨历时长达12h，单位径流与土壤表层养分作用时间延长，而使大量土壤磷素随地表径流迁移，由于受7月20日前期降雨的影响，土壤长期处于淹水状态，有利于土壤DOC的解析，进而使土壤DOC含量增加，在地表径流冲刷及淋溶下渗的共同作用下，大量土壤DOC随径流迁移。对次降雨径流过程中24组径流量和DOC、P输出负荷做相关性分析，其r值分别为:7月20日rDOC=0.528，rTP=0.148;8 月 20 日 rDOC=0.968，rTP=0.825;8月30日rDOC=0.999，rTP=0.963，除7月20日TP外，次降雨径流量同养分输出负荷表现出较高的相关性，说明降雨径流量是影响径流DOC、P输出负荷的主要因素。对次降雨径流量同DOC、TP输出负荷进行回归分析(表3)，可见，在大雨和中雨条件下，径流量和DOC存在明显的线性关系，而TP输出负荷同降雨径流量存在显著地多项式关系，且均强于暴雨条件下，表明该经验方程更适合于大雨及中 雨条件下土壤碳、磷输出量的估算。

表2 次降雨径流不同形态碳、磷输出负荷Table 2 Different forms of C and P loads under rainfall-runoff events

表3 次降雨径流量与DOC、TP输出负荷回归方程Table 3 The regression equation of runoff and DOC，TP load under rainfall-runoff events

2.2.4 次降雨事件碳、磷输出负荷在径流过程中的分布特征

初期冲刷效应指径流产生的污染物负荷运移大部分由初期径流完成，用污染物负荷积累曲线可评估降雨径流的初期冲刷效应［17］。影响初期冲刷效应的因素复杂，汇流区面积、降雨强度等对初期冲刷效应有着显著影响，但大约只有60%—80%的降雨事件能够产生初期冲刷现象［18］。图5分别给出了7月20日、8月20日、8月30日3次降雨径流污染物负荷积累曲线。由图可知，7月20日和8月20日降雨过程中，DOC和TP在45°斜线上方，表明其输出负荷集中于径流过程的前半段，径流污染物初期冲刷效应突出，但是8月30日降雨过程中，污染物负荷集中于径流过程的后边段，径流初期冲刷效应微弱，次降雨事件径流污染物初期冲刷效应强弱顺序为:暴雨＞大雨＞中雨，可见降雨量对径流污染物初期冲刷效应存在一定的影响，降雨量越大，径流污染物初期冲刷效应越强。在前50%的流量中，3次降雨的DOC和TP输出负荷分别为对应总输出负荷的60%、80%;70%、60%;35%、10%，在大雨和中雨条件下，DOC的初期冲刷效应略高于TP，而在暴雨条件下，DOC的初期冲刷效应低于TP，这可能与降雨历时及土壤DOC、TP的输出方式有关。由于坡耕地为主的紫色土小流域内壤中流及其发育，在长时间壤中流和地表径流的共同作用下，使得降雨初期径流DOC含量显著增加，而随降雨历时的延长，土壤DOC不断减少，随径流输出的DOC逐渐减少，P的输出方式主要以PP态随地表径流迁移［19］，而紫色土地区地表径流产流方式为蓄满产流，只有当土壤水饱和后才可能出现PP态磷素的迁移，因此，相比于DOC，土壤TP的初期冲刷效应略低。

3 讨论

3.1 降雨条件对土壤养分流失的影响

图5 次降雨径流污染物M(V)曲线Fig．5 Pollutantmass-based first flush effects for rainfall runoff

土壤养分的迁移是一个十分复杂的过程，受到众多因素的影响，如降雨特性、下垫面特性、植被条件、坡度、耕作方式、土壤抗蚀性、土壤的理化性质及温度等。贾洪文［20］对杨凌地区的研究结果表明降雨是土壤养分流失的主要原因。径流冲刷是泥沙及养分流失的主要动力，而营养元素吸附泥沙表面随地表径流迁移是其流失的主要方式［21］。对紫色土流域3次典型降雨事件的分析结果显示，降雨条件对该区土壤碳、磷输出的影响存在显著差异。暴雨条件下，由于降雨历时短径流量大，径流水的横向运动明显强于纵向淋溶作用，因此对地表冲刷效应明显，使得大量颗粒态磷(PP)随地表径流输出。在降雨初期，径流TP含量迅速升高，径流TP浓度峰值的出现明显早于大雨和中雨，达峰值后由于径流量的增加，稀释作用明显而使得其在径流中的浓度迅速降低，末期浓度仅为0.04 mg/L，远低于大雨和中雨条件下的0.44 mg/L和0.38 mg/L。对次降雨径流碳、磷输出负荷的研究显示，大雨对土壤磷的输出贡献高于暴雨，由大雨造成的土壤TP输出量为2.428 kg，而由暴雨引起的土壤磷素迁移量仅为1.392 kg，可见，由长历时大雨造成的土壤养分流失不容忽视，降雨历时可能为影响土壤养分迁移的另一主要因素。观察图5发现在暴雨条件下，径流污染物主要集中于降雨的前期，而长历时大雨条件下，径流污染物主要集中于降雨的中期，中雨条件下，径流污染物则集中于降雨的后期。

3.2 紫色土流域降雨径流对环境的影响

磷是引起水体富营养化的主要限制因子。由于水中生物可直接利用的磷大部分为溶解态，多数颗粒态磷不能被利用，故对水质没有直接影响。次降雨径流DTP的含量分别为0.017、0.095、0.16 mg/L，8月20日和8月30日降雨DTP的浓度远远高于引起水质问题的临界浓度，而7月20日DTP的浓度也已接近临界浓度，表明3次降雨事件均会对小流域水质健康造成一定威胁。PP是土壤磷流失的主要形式，其在水中的浓度最高，分别为0.089、0.34、0.57 mg/L使其成为潜在磷源，同样威胁水质健康。C/P 比是评价磷有效性的重要指标［22－23］，一般 C/P越低，表明磷的有效性越高。一般土壤微生物量C/P 比在 7—30 之间波动［24］，而 Redfield［25］发现海水中微生物量C/P比接近恒定值，为106:1，生物量C/P比值小说明微生物矿化有机质中释放磷的潜力大，C/P比值高则说明微生物对有效磷具有同化作用。水中DOC及DTP是微生物可直接利用的元素，因此以DOC/DTP的比值代替水中C/P比更能说明磷的有效性的高低。3次降雨径流DOC/DTP比值分别为192、48、42.1，其中大雨和中雨条件下造成的土壤DOC和DTP的输出负荷比值远低于水中微生物量C/P比，表明由大雨和中雨引起的土壤养分流失对水质的影响高于暴雨。但由于外源碳输入为水中微生物提供了一定的能源，水中微生物活性增强，数量增加，同样会影响水体质量，另外由于水中DOC含量增加而影响水下光场［26］，降低水中溶解氧进一步加剧水质恶化，引起水环境问题。综上表明，小流域土壤碳、磷流失严重，对水质健康造成严重威胁。

4 结论

本研究通过对川中紫色土小流域3次降雨径流碳、磷动态变化的研究，得出以下结论

(1)3次降雨共产生径流20399.8 m3，碳、磷输出负荷分别为83.19 kg和5.1 kg，次降雨径流C、P输出负荷差异较大，7月20日产生径流量13068.69 m3，DOC、TP 输出负荷分别为44415.74、1392.214 g;8月20日产生径流量为5611.767 m3，DOC、TP输出负荷分别为26788.92、2427.998 g;8月30日径流量为1719.336 m3，DOC、TP输出负荷分别为11988.48、1270.38 g。

(2)径流磷的浓度曲线同流量曲线相似。径流磷主要以PP态流失，PO3－4－P是径流DTP的主要存在形式。三次降雨PP输出负荷分别为1167.491、1891.331、984.74 g;PO3－4－P输出负荷分别为108.37、338.8、167.79 g。DOC浓度随降雨历时的延长而降低，后迅速升高，在达峰值后逐渐降低并趋于平稳。

(3)次降雨过程径流DOC的输出浓度分别为3.37、4.77、6.97 mg/L，TP 输出浓度分别为 0.11、0.43、0.74 mg/L。次降雨径流 C/P分别为192、48、42.1，相比于暴雨而言，大雨和中雨带来的水质问题需引起关注。

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