部分烟气成分对卷烟感官舒适性的影响

王明锋，焦玉磊，赵建华，朱保昆，王坚，者为

1云南中烟工业有限责任公司技术中心，云南昆明红锦路367号 650231；

2泰安银监分局，泰安市红门路49号 271000；

3云南财经大学，统计与数学学院，云南昆明龙泉路237号 650221

部分烟气成分对卷烟感官舒适性的影响

王明锋1，焦玉磊2，赵建华3，朱保昆1，王坚1，者为1

1云南中烟工业有限责任公司技术中心，云南昆明红锦路367号 650231；

2泰安银监分局，泰安市红门路49号 271000；

3云南财经大学，统计与数学学院，云南昆明龙泉路237号 650221

为更精确地拟合卷烟感官舒适性指标与部分烟气化学成分之间的关系，除传统的线性回归模型外，新引入3种非线性回归模型进行比较研究。同时，对检测的42种烟气化学成分采用逐步回归方法进行变量选择，以确定影响10个卷烟感官舒适性指标的关键烟气化学成分。研究结果表明：(i)模型拟合方面,在9个感官舒适性指标上非线性模型具有更好的预测性能，其中有3个指标非线性模型统计上显著优于线性模型；(ii)化学变量选择方面,苯甲酸、氨和巴豆醛等3个化学成分对感官舒适性存在负面影响，甲酸等14个化学成分对感官舒适性存在正面影响，羟基乙酸、亚油酸和游离烟碱等3个化学成分对不同的感官舒适性指标有正面或负面不同的影响。研究结果可为卷烟产品研发提供科学依据。

感官舒适性；烟气化学成分；线性模型；非线性模型

降低烟草的危害性已经成为烟草企业义不容辞的责任和义务，同时也成为烟草企业的生存发展之道。为此，烟草行业启动了烟草的“减害降焦”工程。即尽可能降低主流烟气的有害成分，从而降低对吸烟者的健康危害。单纯进行卷烟降焦并不困难，最大的挑战在于当焦油释放量降低到一定程度时，将导致烟气偏淡且香气不足，会明显降低卷烟的感官质量，难以被消费者接受。因此，在降焦的同时如何保持或提升卷烟的感官舒适性，已经成为烟草降焦过程中必须研究的课题。

“知润”是“保润”的第一步，首先了解清楚哪些化学成分对感官舒适性有重要影响并建立相应的影响关系式，根据建立的关系式便可有针对性地“保润”，选择性地降低有负面影响的有害化学成分，从而达到减害保润的目的。可见，“知润”这一步至关重要，在统计分析方面主要面临以下三个技术难点：(1)由于烟气的化学成分异常复杂，烟气的化学成分与卷烟感官舒适性之间可能存在非线性关系，仅套用传统线性模型可能会产生较大偏差；(2)模型的实用性要求确定影响卷烟感官品质的主要化学因素；(3)基于卷烟样本数据得到的结论是否具有普遍性，即模型对样本外的卷烟是否成立，对实际卷烟产品开发和生产是否具有实用意义。

国内烟草企业和相关科研机构近几年进行了一些相关研究，顾永波等[1]对pH测定结果与感官得分作相关性分析，杨凯等[2]通过因子分析与模式识别方法研究烟气水分与卷烟感官舒适性的关系，于川芳等[3]通过灰色关联分析的方法对影响卷烟劲头的烟气化学成分进行了研究，朱保昆等[4]对氨气的释放量与感官舒适性共十个感官舒适性指标之间的关系进行了相关分析，程传玲[5]等通过因子分析和相关分析的方法研究了7种主要酚类化合物与10个感官质量指标之间的关系。上述研究为烟草减害保润提供了有益的参考，但很不充分，均未能全面考虑上述三个难点。此外，考虑的感官舒适性指标或是烟气化学指标过少，影响了结果的准确性和实用性，分析方法比较单一，多为因子分析和相关分析。这两种分析方法不能得到两者之间比较准确的关系形式，对于实际生产的指导意义有限。

相比较存在的研究，本文的创新之处在于对卷烟感官舒适性和部分烟气化学成分进行较全面地评价和检测，在更全面的数据基础上，同时针对以上三个难点进行统计建模。针对难点(1)，同时考虑线性模型和3种非线性模型：半对数模型、双对数模型和Box-Cox变换模型，比较全面地研究烟气化学成分与卷烟感官舒适性之间的关系形式。针对难点(2)，采用逐步回归的方法对烟气的化学成分进行选择，筛选对卷烟感官舒适性有显著影响的化学成分。针对难点(3)，将数据随机地分为训练集和检验集两部分，利用训练集建立模型，计算模型在检验集上的预测误差，并以此为标准从四种模型中选择最优模型。

1 材料与方法

1.1 材料

按照类型和品种覆盖全面、部位齐全、烟叶产区覆盖广的原则，筛选了包括云南、贵州、四川、福建、湖北、安徽等烟叶主产区的代表性烟叶以及津巴布韦、巴西、美国等进口烟叶原料，品种涵盖了K326、云85、云87、红大、CB，部位涵盖了上、中、下。50个等级（详见表1）的烟叶原料均采用统一工艺条件、统一辅助材料制备成卷烟样品，供感官舒适性评价。

1.1.1 感官舒适性指标

感官指标的设置参考GB5606.4-2005，去掉其香气指标、口味指标、只考虑品质指标并作细化得到10个感官舒适性指标：口腔尖刺（Y1）、口腔毛刺（Y2）、喉部尖刺（Y3）、喉部呛刺（Y4）、鼻腔刺激（Y5）、涂层（Y6）、残留（Y7）、收敛（Y8）、干燥感（Y9）、劲头（Y10）。各指标打分分值范围均为0～9分，单项评分最小为0.5分。刺激性指标分为大、中、小三个档次，对应分值分别为1～3分、4～6分、7～9分，刺激性越强，得分越低，刺激性越弱，得分越高。余味和干燥感指标判定与刺激性指标相同。劲头分为大、中等、小三个档次，对应分值分别为7～9分、4～6分、1～3分，劲头越大，得分越高，劲头越小，得分越低。选取15位具有丰富卷烟评吸经验的评价人员（具有国家烟草专卖局颁发的卷烟感官评吸技术合格证书）应用感官舒适性评价方法对50个烤烟型卷烟样品进行评价。

原始评吸数据由50个烤烟型卷烟样品构成，每个样品由15位评吸人员对10个感官舒适性指标打分，即每个样品有15个观测值。假设每个样品的观测值相互独立，服从均值为，协方差矩阵的多元分布，则的矩估计为15个观测值Y1,Y2,…,Y15的平均值，易知服从均值为，协方差矩阵/15的多元分布，意味着使用作为每个样品的感官得分将缩减单个评吸人员之间的打分差异缩减至/15，因此，计算每个样品的平均分值作为该样品的评吸数据。

1.1.2 烟气化学成分

本文主要选取了涵盖有机酸、碱性化合物、羰基化合物、酚类化合物、烟气水分和烟气pH等系列化合物中的代表性烟气化学成分作为自变量，选取的依据是：①尽量选取能够运用标准方法和成熟文献报道方法测定的成分，以准确测定部分烟气成分的含量，为较为科学的分析部分烟气成分对卷烟感官舒适性的影响提供数据保障；②尽量选取烟草行业较为关注的烟气化学成分和卷烟企业经常开展检测的烟气化学成分。

表1 烟叶原料信息Tab.1 Information on tobacco raw materials

甲酸（X1）、乙酸（X2）、丙酸（X3）、丁酸（X4）、2-甲基丁酸（X5）、异丁酸（X6）、异戊酸（X7）、癸酸（X8）、戊酸（X9）、2-呋喃甲酸（X10）、苯甲酸（X11）、己酸（X12）、庚酸（X13）、羟基乙酸（X14）、乳酸（X15）、苹果酸（X16）、壬酸（X17）、反丁烯二酸（X18）、柠檬酸（X19）、十四酸（X20）、亚油酸（X21）、油酸（X22）、软脂酸（X23）、硬脂酸（X24）等有机酸应用GC/MS方法[6]进行检测；游离烟碱（X25）、烟碱（X26）应用超高效液相色谱法[7]进行检测；氨（X27）应用离子色谱方法[8]进行检测；甲醛（X28）、乙醛（X29）、丙酮（X30）、丙烯醛（X31）、丙醛（X32）、巴豆醛（X33）、2-丁酮（X34）、丁醛（X35）等羰基化合物按照烟草行业标准YC/T 254-2008[9]进行检测；对二酚（X36）、邻二酚（X37）、苯酚（X38）、间、对甲酚（X39）、邻甲酚（X40）等酚类化合物按照烟草行业标准YC/T 255-2008[10]进行检测；烟气水分（X41）按照GB/T 23203.1-2008进行检测[11]；烟气pH（X42）按照刘百战等[12]建立的方法进行检测。

1.2 方法

1.2.1 回归模型

为更好地拟合部分烟气化学成分与卷烟感官舒适性之间的关系，除传统的线性模型外，本文引入了三种非线性模型，包括半对数模型、双对数模型和Box-Cox变换模型[13]，对四种模型的预测性能进行比较，从中选择最优模型，以处理保润的第（1）个难点。估计模型（1）-（4）之前先将自变量数据进行标准化预处理。

其中Y(λ)表示一个参数为λ的变换族，当λ≠0时，，当λ=0时，。

1.2.2 变量选择

统计理论表明，如果在模型中引入不重要的变量，则会造成模型过于复杂，降低模型的预测精度[14]，特别是对于小样本情形，王松桂等[15]证明即使全模型是正确的，减少一些自变量后，虽然牺牲了估计和预测值的无偏性，但往往可以使小样本情形时的模型参数估计方差减小、从而预测精度提高。

本文所采用数据的样本个数50，自变量个数42，属小样本情形。此外，烟气的化学因素之间有明显的相关关系。通过计算回归模型的方差膨胀因子[16]（Variance Inflation Factor，VIF）（具体细节省略），线性模型、半对数模型、双对数模型和Box-Cox变换模型的VIF均有34个或以上大于5，占全部自变量数量的80.95%或以上，多重共线性问题非常严重。

在应用所建立的模型进行卷烟生产及研发时，必须考虑其应用成本。如果模型中烟气化学成分变量过多，则检测和研发成本将过于昂贵，模型将失去使用价值，因此变量选择对于模型的适用性至关重要。

综合以上分析，本文对变量进行筛选，以在改进模型的预测精度同时更好地满足企业生产的需求。逐步回归是常用的一种变量选择方法，可以达到选择变量的目的。逐步回归的前提是因变量服从正态分布，为此，对（1）-（4）式的因变量分别进行Kolmogorov-Smirnov正态性检验，检验结果见表2。由表2可知，全部指标均通过正态性检验(p值＞0.05)，从而本文采用逐步回归的方法选择对感官舒适性指标有显著影响的化学成分，以处理烟草保润的第（2）个难点，并处理模型的共线性问题。逐步回归自变量进入p值取为0.05，剔除p值为0.10。

表2 因变量Kolmogorov-Smirnov正态性检验Tab.2 Kolmogorov-Smirnov test of dependent variables

2 结果与分析

2.1 四种回归模型的比较

回归模型是利用历史信息对未来进行预测的一个重要手段，要根据模型的结果进行卷烟的研发及生产，最关心的也是模型的预测性能。常见的模型评价标准比如调整的拟合优度、Akaike信息准则、Bayes信息准则等，尽管以不同的方式考虑了模型复杂性，然而并不直接评价模型的预测能力，特别是对于小样本情形，迄今为止并没有确定的理论结果偏好哪种标准[17]。为此，直接评价模型预测性能作为选择最优模型的标准，通过计算检验预测误差，对四种逐步回归模型进行比较，以处理保润的第（3）个难点。

本文随机抽取45个样本作为训练集，用于估计（1）-（4）式的方程，剩余的5个样本作为检验集，用于计算平均检验预测误差。为减少数据的变化性，对50个样本进行100次随机划分。表3列出了四种模型的100个检验预测误差的均值与标准差。计算过程采用MATLAB7.0完成。

表3 检验预测误差的均值与标准差Tab.3 Average and standard deviation of prediction error(shown as mean±std.)

由表3可知，线性模型只在干燥感一个感官指标上的表现较好，但是这种差别并不显著，其余9个感官指标采用非线性模型具有更好的预测性能，尤其是口腔尖刺、口腔毛刺、喉部呛刺三个指标，非线性模型明显优于线性模型(p值＜0.05)；此外，在喉部尖刺、喉部呛刺、涂层这三个感官指标上非线性模型的标准差清楚地优于线性模型，说明对这些感官指标，采用非线性模型显著改进模型的预测性能。

根据表3选择检验预测误差最小的模型作为最终拟合的模型：口腔尖刺、口腔毛刺、鼻腔、收敛、劲头为半对数模型；干燥感为线性模型；喉部尖刺、喉部呛刺、涂层、残留为双对数模型。

由表3可以发现所选出的十个最优模型中，预测误差的取值都在[0.08,0.24]之间，模型对卷烟的感官舒适性进行预测的精度比较高，从而有效地处理了烟草保润的第（3）个难点，所得最优模型对卷烟产品开发具有实用指导意义。

2.2 最优模型结果与分析

根据2.1节得到的最优模型，对全部50个样本建立逐步回归模型，参数的估计和检验采用SPSS16.0进行。结果见表4。由表可知，所有10个选择的模型统计上高度显著(p＜0.01)，可见模型对因变量有很强解释能力。各模型的各自变量的回归系数检验统计上也都显著(p值＜0.05)，说明模型中的自变量对各感官质量的单项指标都有显著影响。VIF基本在1到2之间，说明每个方程中自变量之间不存在共线性问题。

上表的逐步回归方程比较理想地解决了卷烟保润的（1）、（2）两个难点，可以准确知道卷烟感官舒适性各单项指标和烟气化学成分之间的预测模型形式，得到了影响卷烟感官舒适性各单项指标的重要烟气化学成分。

将以上10个模型的变量进行汇总，结果见表5。由表5可以看出，除亚油酸等不饱和脂肪酸对卷烟感官舒适性表现为负面影响外，甲酸、乳酸、十四酸等大部分有机酸对感官舒适性具有重要的正面影响作用，这与在卷烟调香中常用酸类物质来改善卷烟舒适性的做法是一致的；氨的释放量对喉部呛刺、鼻腔刺激具有明显的负面影响，巴豆醛对喉部尖刺具有明显的负面影响，降低卷烟烟气中氨、巴豆醛释放量是提升卷烟感官舒适性的一种有效手段，这与卷烟减害目标较为吻合；游离烟碱对刺激性指标、收敛、干燥感指标都有明显的负面影响，对劲头有正面影响，主要原因是游离烟碱易于穿透口腔黏膜从而更快速地被人体吸收，能对中枢神经产生强烈的作用[18]，从而对卷烟感官舒适性表现出较为显著的影响，而水分是常作为烟气质量评价的重要指标，其对口腔毛刺、收敛、劲头具有正面影响，为此在卷烟开发维护中采用相应的技术方法对游离烟碱、烟气水分进行适当调控，可以有效提升卷烟感官舒适性。

表4 逐步回归模型结果Tab.4 Results of stepwise regression models

表5 烟气化学因素与感官舒适性的关系Tab.5 Relationship between smoke chemicals and sensory coziness

续表5

3 结论

本文检测了42种烟气化学指标，采用逐步回归法，基于预测误差，建立了10个感官舒适性指标与化学成分之间的较优预测模型。在生产实践中，可通过检测较少烟气化学成分，较为客观地预测烤烟的感官舒适性。

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[2]杨凯,张朝平,余苓,等.卷烟烟气水分对感官舒适性的影响[J].烟草科技,2009(7):9-11.

[3]于川芳,卢斌斌,牟定荣,等.卷烟劲头与其烟丝-烟气主要化学成分的相关性[J].烟草科技,2006(9):34-37.

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[5]程传玲,唐琦,汪文良,等.单料烤烟主流烟气中主要酚类化合物及其与感官质量相关性分析[J].郑州轻工业学院学报(自然科学版),2011,26(1):5-8.

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[10]全国烟草准化技术委员会.YC/T 255-2008 卷烟主流烟气中主要酚类化合物的测定 高效液相色谱法 [S].北京:中国标准出版社,2008.

[11]全国烟草准化技术委员会.GB/T 23203.1-2008 卷烟总粒相物中水分的测定 第1部分：气相色谱法[S].北京:中国标准出版社,2008.

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[13]王松桂,史建红,尹素菊,等.线性模型引论[M].北京:科学出版社,2004:175-178.

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Effect of certain smoke components on sensory coziness

WANG Mingfeng1,JIAO Yulei2,ZHAO Jianhua3,ZHU Baokun1,WANG Jian1,ZHE Wei1
1 Technology Center,China Tobacco Yunnan Industrial Co.,Ltd.,Kunming 650202,China;
2 Tai’an Field Office of China Banking Regulatory Commission,Taian 271000,China;
3 School of Statistics and Mathematics,Yunnan University of Finance and Economics,Kunming 650221,China

Three non-linear regression models were introduced to study relationship between cigarette sensory coziness and chemical composition in smoke.To identify 10 chemicals key to sensory coziness index,variable selection using stepwise regression method was performed with 42 measured chemicals.Results showed that(i)in terms of model fitting,non-linear models had better prediction performance than their linear counterparts on 9 sensory coziness indexes,among which 3 indexes boasted significant statistical supremacy on non-linear models；(ii)in terms of variable selection,3 chemicals,namely benzoic acid,ammonia and crotonic aldehyde,had negative effects on sensory coziness,while 14 chemicals,such as formic acid,had positive effects,and other 3 chemicals,namely glycolic acid,linolic acid and free nicotine,had either positive or negative effects on different sensory coziness indexes.Such results can provide a theoretical foundation for developing cigarette products.

sensory coziness; chemicals in smoke; linear model; non-linear model

10.3969/j.issn.1004-5708.2014.05.003

TS411 文献标志码：A 文章编号：1004-5708（2014）05-0012-07

云南中烟工业有限责任公司科技项目计划（2013JC13）；国家自然科学基金（11361071）

王明锋（1976—），硕士，高级工程师，主要从事烟草化学研究，Email：hhwangmf@139.com

者为（1975—），本科，高级工程师，主要从事烟草化学研究，Email：gabbriel@139.com

2013-05-08