环境样品低水平γ放射性的活度测量

隗 莲，沈明启，刘春雨

(哈尔滨工程大学核科学与技术学院，哈尔滨150001)

大部分放射性核素在衰变过程中都可能伴随有γ射线的产生，每种核素放射出的伽马射线具有特征能量，并且γ射线的穿透能力相当高，为保护环境和人类的安全对于γ射线的探测和分析显得尤为重要.γ能谱成分的复杂多样性，导致不同核素谱成分之间往往存在着严重的重叠和干扰，造成了以全能峰峰面积作为定量分析依据的能谱解谱技术的诸多困难.

γ能谱分析技术具有快速、可靠和非破坏性的优点，是研究待测样品中各种具有γ射线的放射性核素的强度等性质的一种直观的仪器分析技术［1］.在环境监测和保护中，用γ能谱分析技术测量关心的放射性核素的γ射线的能量和强度，既能够确定样品的污染情况，又能够确定污染物的成分和含量等情况，因此，测量环境样品的放射性含量较高的核素40K、226Ra、232Th和238U是非常有意义的［2］.

1 实验的理论基础

1.1 γ射线与物质的相互作用

γ射线是一种电磁辐射，是由原子核衰变过程中放射得到的，它的波长比紫外线的波长还要短，当γ射线与物质碰撞作用时，在每一次碰撞中能够损失大部分或全部能量，而那些没有与物质碰撞的γ射线，运动方向与原来的入射方向相同［1］.γ射线在穿过介质时，会与原子核中的核子、电子、带电粒子周围的电场和核子周围的介子场发生相互作用［3］，当能量范围是0.01～10 MeV 时，起主要作用的是三种效应:光电效应、康普顿效应和电子对效应，其他的散射作用可以不考虑.

1.2 γ能谱的特点

在使用能谱仪测量光子的能谱时［1］，进入其灵敏体积并与之发生相互作用的光子才会被记录在测量谱中，使测量谱变得很复杂，包含了入射光子发生各种效应的信息，表现在能谱中就是:全能峰、康普顿散射坪、反散射峰、逃逸峰、特征X射线等［2］，如图1 所示.

图1 γ射线能谱示意图

全能峰是入射γ光子在灵敏体积内作用后能量完全被能谱仪所吸收，被真实的记录在测量谱的相应能道中形成的峰.康普顿坪是入射γ光子与灵敏体积作用产生康普顿散射现象，被散射过的光子离开了灵敏体积，入射光子会被错误的记录在测量谱中更低的能道中，在测量谱中形成的谱形.单(双)逃逸峰是入射γ光子与灵敏体积作用产生电子对效应，生成的一对电子可能会离开灵敏体积，不能被记录，逃离一个电子就形成单逃逸峰，都逃离就形成双逃逸峰.

2 γ能谱的实验测量

选用的γ光子能谱测量仪器是BH1936型低本底多道γ能谱仪，能对低水平环境样品的γ能谱测量.用进口低本底NaI(Tl)晶体作为探头，它的能量分辨率小于等于7.5%(对137Cs点源，661.661 keV)，系统能量线性误差在1%左右(能量50～2.0 MeV)，可分析多种核素.被测量样品中产生的放射性γ射线进入探头产生电脉冲信号，该信号的幅度与伽马射线的能量成正比，信号经放大器放大成形和ADC变换后送入计算机处理得到样品的多道γ能谱.此测量方法属相对测量，因此实际测量条件应与仪器刻度的条件一致，样品盒的尺寸应与标准源的一样，测量的几何条件也要一致，否则将带来很大的系统偏差.

该仪器的主要硬件有铅室，探测器探头，计算机，一体化数字化多道分析器等部件组成，组装成形后的仪器硬件示意图如图2所示.

图2 仪器硬件连接示意图

2.1 能量刻度

要对样品活度测量，首先要对伽马谱仪系统进行能量刻度［4］，就是用已知能量的放射源得到能量与道址(峰位)的关系曲线，这条曲线代表谱曲线中的峰所对应的峰位道址与射线实际能量之间的关系.连接好能谱测量系统，加上探测器高压，调节上升时间，放大倍数等参数，确定了能谱测量系统工作时的各项参数之后，开始能量刻度.

调节NaI(T1)闪烁探头工作电压，使用60Co和137Cs混合点源作为刻度源，对其进行测量，得到的伽马能谱如图3所示.

图3 137Cs全能峰662 keV

根据测得的谱进行能量刻度，能量为662 keV137Cs对应的道址是150，能量为1 173.2 keV和1 332.5 keV的60Co对应的道址是282和322，可得能量刻度曲线，如图4.

图4 能量刻度曲线

从图4中得出道址与能量的一一对应关系，在测量标准源(40K、226Ra、232Th和238U)和待测样品的能谱之后，根据能量和道址之间对应关系，计算出全能峰对应的能量，知道所对应的核素种类.

2.2 探测效率测量

在确定了样品中放射性核素的种类之后，为了测量这些核素的质量分数和核素的放射性活度等特性，需要预先测定NaI(T1)探测器对于这些核素放射的γ射线的探测效率［1］.影响探测效率的因素很多，有待测样品放射源几何尺寸、形状的不同和与探测器间远近等［4］，并且探测器对不同能量的光子探测效率不同，因而必须分别测量几种核素的标准土壤源，对其探测效率进行分别计算.

采用全能峰探测效率法，通过计算全能峰里的计数率与放射源的发射率的比得出，计算可以采用式(1):

其中:ε为全能峰的探测效率，S为全能峰下净面积，A为放射源活度(单位:Bq)，t为测量时间(单位:s)，f为分支比.为得到峰净计数S，需要去除环境本底的影响，故测量了无源状态下测量室内(封闭)的本底.由于实验中测量的标准源的能量峰很多，相互之间有影响(如康普顿散射、符合相加等效应)，因此在求峰净计数时，除环境本底外，还需要将其他能量峰的影响也扣除出去，这可通过“梯形去除法”来近似求得净计数.

由于40K、226Ra、232Th 和238U 半衰期很长［5］，母体与子体可认为已达到放射性平衡，即子体的放射性活度浓度与母体的放射性活度是相等的，因此在有多峰的源的探测效率计算中，选用分支比较大的峰作为数据计算.对于标准体源(圆柱形)的说明见表1.

表1 标准源的说明

通过实验测得的标准土壤源的能谱，如图5～8所示，标出的峰都是分支比较大的峰，用这些峰方便数据的处理计算.

图5 40 K标准土壤源能谱

图6 226Ra标准土壤源能谱

图7 232Th标准土壤源能谱

图8 238 U标准土壤源能谱

由图5～8中所得的全能峰净面积和测量时间，带入式(1)中，并且由标准源说明书，可知40K的活度是4 100 Bq/kg、226Ra的活度是690 Bq/kg、232Th的活度是290 Bq/kg和238U的活度是660 Bq/kg，求得NaI(Tl)晶体探测器对四种核素的探测效率，结果如表2所示.

表2 实验测得探测效率

3 环境样品能谱分析结果

土壤与建筑材料的采集和分析，是测定沉积到地面上的气载或者水载长寿命放射性污染累积量的有效方法.因此，为了测量环境中的γ放射性活度，土壤样品的采集地点必须具备典型性.

实验中，采集到了5种土壤，每一种制作了两份土壤样品进行测量，它们分别为:室内土壤(室内盆栽中的土壤)，室外土壤(学校绿化带中土壤)，沙土(河边土壤)，黑土和水泥.

3.1 样品γ能谱的测量与分析

在实验测量出土壤γ能谱之后，需计算各种放射性核素的比活度.用之前得到的探测器对每一种核素的探测效率，通过公式(1)可以反推放射源活度A的表达式为:

实验中，238U由于其半衰期长，含量低，而测量时间有限，全能峰难以被观察到，因此可由226Ra的比活度简单推导出238U的质量分数.由238U衰变链中的各项子体及其分支比，可以粗略估算出238U的比活度.经过计算，可知238U的比活度理论上应为为226Ra的 112.36%.

室内土壤(风沙土)取自寝室内盆栽中的土壤，但是其中植被已经死亡.实验准备了两份样品，两份净重分别为157 g与143 g.此处暂记为室内土壤1与室内土壤2，测量时间分别为72 h和48 h.

室外土壤(风沙土)取自学校绿化带中，取样时间为初春，此时植物还没有复苏.两份土壤样品的质量分别为201 g与230 g，此处暂记为室外土壤1和室外土壤2，测量时间分别为72 h和48 h.

黑土广泛分布于我国东北地区，测定黑土的γ放射性对于评价环境中的γ放射性剂量有着相当重要的意义.两份黑土样品质量分别为256 g与230 g，暂记为黑土1与黑土2，测量时间为72 h和48 h.

水泥是常用的建筑材料，因而检测水泥的γ放射性可以有效地对室内及环境中的放射性进行检测与评估.两份水泥样品质量分别为130 g与106 g，暂记为水泥1与水泥2，测量时间均为48 h.

大理石沙土相对于水泥来说放射性较小，对于该区域的人的健康影响较低.但是，大理石也是某些建筑的主要材料，因此测定该种沙土的放射性有着相当的重要性.两份大理石沙土样品质量分别为240 g与230 g，暂记为大理石沙土1与大理石沙土2.测量时间为48 h.

以上5种土壤的γ能谱大同小异，变化趋势基本相同，在此仅列出图9作为参照.

图9 室内土壤(风沙土)γ能谱

由所得的能谱，选取明显的全能峰进行刻度，由能量与道址之间的关系，易得土壤中放射性核素主要有40K、226Ra、232Th、238U 等四种核素.

由公式(2)可知，净面积与计数率是求得核素的含量的必要条件.净面积是指全能峰扣除本底以后的净计数.扣除本底的方法主要有两种，本文中采用相关程序自动扣除本底的方法.表3是十份样品的测量得出的净面积与计数率的数值.

表3 十份样品的净面积与计数率

将表3中的数据带入式(2)中，可以得出这十份土壤样品中的每一种核素的放射性活度.根据公式(3)，可以计算出相应的比活度:

其中:C(单位为Bq·kg－1)为活度，A(单位为Bq)为源活度，m(单位为kg)为源的净质量.

3.2 样品中γ放射性综合分析

由表3中的数据带入式(2)与(3)中，可以算出我校常见土壤与建筑材料中放射性核素的活度.因为在样品采集时，很难保证样品的密度相同，土壤密度变化会引起探测效率的变化，故而在平均值处引入不确定度.表4为十份样品中放射性核素比活度计算结果.

表4 样品放射性核素比活度总览

由表4可知，在常见土壤与建筑材料中，40K质量分数室外土壤最高(767.7Bg/kg);226Ra质量分数以水泥最高(44.8 Bq/kg);232Th质量分数以黑土最高(48.1 Bq/kg);238U质量分数以水泥最高(50.3 Bq/kg);四种核素的质量分数均以大理石沙土最低(质量分数分别为 73.6 Bq/kg，16.9 Bq/kg，6.5 Bq/kg，19.0 Bq/kg).

经过实验可以发现:

1)建筑材料的γ放射性比天然土壤的放射性低很多，这是由于天然土壤中植被死亡腐烂分解、易于吸收空气中放射性污染、40K在移动过程中容易流失等原因造成的;

2)天然土壤中，室内与室外土壤，作为风沙土，其40K质量分数明显高于黑土，而其余三种核素质量分数略低于黑土，这是由于在采集时风沙土中植被均已死亡，故其中40K质量分数较高;

3)建筑土壤中，水泥的各种放射性核素质量分数明显高于大理石沙土，其质量分数是大理石沙土中各种核素质量分数的2.5～3倍.

4 结语

为了与我国天然放射性情况相比较，调研了全国土壤放射性水平调查［6］与我国建材天然放射性核素质量分数［7］，我国土壤与建筑材料中放射性核素质量分数的平均值如表5、6所示.

表5 全国土壤放射性核素平均质量分数

表6 全国建筑材料放射性核素平均质量分数

经过调研，根据文献中的参照，可知实验测量得出的值均在全国平均土壤与建材中放射性核素质量分数的波动范围之内，由此可知实验结果是可信的，并且符合我国平均放射性核素质量分数的标准.

［1］唐碧华.γ射线探测效率及响应函数的蒙特卡罗方法研究［D］.成都:四川大学，2006.

［2］李传伟，廖琪梅，李安宗，等.自然伽马能谱解谱方法研究［J］.核电子学与探测技术，2008，25(4):796 －800.

［3］卢希庭.原子核物理［M］.北京:原子能出版社，2000:52－91.

［4］复旦大学，清华大学，北京大学.原子核物理实验方法［M］.北京:原子能出版社，1997.58 －71.

［5］刘运祚.常用放射性核素衰变纲图［M］.北京:原子能出版社，1982.

［6］张淑荣，潘京全，李允兴，等.我国土壤中放射性核素水平及分布［D］.北京:卫生部工业卫生实验所，2001.

［7］江有玲，孟文赋.我国建材天然放射性核素含量［J］.工业卫生与职业病，1998，24(4):247 －250.