多球谱仪测量BNCT医院中子照射器中子束能谱

陈 军，李春娟，李 玮，宋明哲，张紫竹

(1.中国原子能科学研究院 计量测试部，北京 102413；2.北京凯佰特技术有限公司，北京 102413)

自1936年Loche[1]提出中子俘获治疗的概念以来，作为二元辐射疗法的硼中子俘获治疗(BNCT)因其潜在的功效引起了人们极大的关注。目前，我国首个BNCT医院中子照射器(IHNI-Ⅰ)已建设完成，在其投入临床应用前，需对中子束的源项参数进行测量，以确保治疗的有效性和安全性。中子能谱在BNCT源项参数中扮演着重要的角色：中子通量密度和中子剂量等参数的确定强烈依赖于中子的能量分布，为此，本文利用改进的多球谱仪测量热中子束和超热中子束能谱，以验证设计结果的准确性。

医院中子照射器的主体为30 kW微型反应堆，配有2个中子照射孔道和1个血硼浓度分析孔道，均为锥形准直。2个照射孔道由反应堆径向对称引出，分别提供热中子束和超热中子束，孔径为12 cm，满功率运行时，设计中子通量密度分别为2×109cm-2·s-1和4×108cm-2·s-1。血硼浓度分析孔道由热中子照射孔道切向引出，提供血硼浓度分析用热中子束，孔径为2 cm。

1 测量装置

1.1 多球谱仪

多球谱仪法广泛应用于中子谱学和中子剂量学领域[2-3]。由于常规多球谱仪的响应函数在0.1～100 keV之间显著重叠，使其在该能区的能量分辨率很差[3]，而对于BNCT中子束，尤其是超热中子束，100 keV以下能区的中子十分重要，因此需对谱仪进行改进，以提高其在该能区的能量分辨率，从而满足BNCT中子束中子能谱测量的需要。如图1所示，本工作中建立的多球谱仪包含由1个SP9型球形3He正比计数器和9个直径为6.35～30.48 cm的聚乙烯球组成的常规单元，以及4个由直径为7.62 cm聚乙烯球包裹于4、10、30 mm厚硼壳(以1 mm厚铝为壁的碳化硼壳)内和直径为10.16 cm聚乙烯球包裹于40 mm厚硼壳内组成的扩展单元。测量时，常规单元还将包裹于1 mm厚镉套内组成包镉单元。各探测单元对应的标识列于表1。

a——常规单元；b——扩展单元

表1 多球谱仪探测单元标识

1.2 响应函数的计算与校准

1) 响应函数的计算

在西安脉冲反应堆热柱[4]上利用热中子参考辐射场对3He原子数密度进行标定，并确定聚乙烯球和硼壳的密度，然后利用MCNP程序计算多球谱仪的响应函数。由于探测单元的几何结构对响应函数有很大影响，因而，计算中应尽可能详细和准确地描述各部分的结构材料，尤其是靠近探测器灵敏区附近的材料[5]。根据响应函数的具体变化情况，对于小球、大球和带有硼壳的探测单元，分别计算了36个、56个和120个能量点，再通过对数等间隔内插得到207个能量群的响应函数，结果如图2所示。由图2可看出，包硼单元响应函数的峰位恰好位于常规单元响应函数的严重重叠区(0.1～100 keV)，极大地改善了常规单元在此能区的能量分辨。

2) 响应函数的校准与验证

利用标准252Cf中子源校准多球谱仪响应函数。在相同条件下获得死时间修正后的各探测单元净计数率，然后通过MAXED程序[6]进行解谱，调整控制参数χ2，使结果谱与标准252Cf源中子能谱[7]一致，可得到由252Cf中子源能谱和响应函数计算的各探测单元计数率Ncalc与测量的计数率Nmeas的比值，结果如图3a所示。根据图3a即可得各探测单元响应的平均修正系数。继续调整控制参数χ2至运算收敛时的最小值，得到响应函数修正前测量的252Cf源中子能谱，如图4所示。

图2 多球谱仪的响应函数

图3 响应函数修正前(a)、后(b)的Ncalc/Nmeas

响应函数修正后重新解谱，得到的252Cf中子源能谱如图5所示，同时可得到由解得的252Cf中子源能谱和修正的响应函数计算的各探测单元计数率Ncalc与测量的计数率Nmeas的比值，如图3b所示。

利用校准后的多球谱仪测量241Am-Be源的中子能谱，并与标准241Am-Be中子源能谱[7]进行比较，结果示于图5。

图4 响应函数修正前的252Cf中子能谱

2 IHNI-Ⅰ中子束能谱测量

2.1 实验方法

由于孔道口处中子束不能覆盖所有探测单元，且多球谱仪探测效率高，无法选择适当的反应堆功率消除死时间过大的影响，为此设计了如下实验方法：1) 优化设计一个孔径为3 cm的准直器塞入锥形孔道口进行限束，该准直器具有良好的限束效果，且对中子能谱无较大影响[8]；2) 在探测单元距准直器口110 cm处进行测量，散射本底即可通过影锥法扣除，当反应堆运行于最小稳定功率时，各探测单元计数率死时间影响均在可修正范围，同时，测量位置的中子束可覆盖所有探测单元；3) 由于IHNI-Ⅰ照射器孔道为锥形准直，中子束呈发散状不均匀分布，因而通过扫描中子束的方法获得测量位置的径向中子分布，然后利用MCNP程序计算实际中子分布和均匀中子分布时探测单元的计数率比值，从而将各探测单元的计数率从不均匀束修正到均匀束；4) 考虑空气和准直器的影响，利用MCNP程序通过反迭代的方法[9]将110 cm处测得的中子能谱修正到孔道口处。

2.2 测量结果

以理论计算的中子能谱作为初始谱，利用MAXED程序解谱，结果通过多次反迭代得到孔道口处的中子能谱，如图6所示。

此外，利用加拿大BTI公司生产的ROSPEC谱仪[10]分别测量了热中子束和超热中子束的能谱，如图7所示，以验证多球谱仪的测量结果。该谱仪包含1个直径2 cm的3He正比计数器、1个直径2 cm的包硼3He正比计数器(测量能量范围为热能～50 keV)、3个直径2 cm的充H2(气压分别为1.01×105、4.05×105、7.09×105Pa)正比计数器(测量能量范围为50 keV～1.5 MeV)及1个直径为6 cm、气压为1.01×106Pa的充CH4正比计数器(测量能量范围为1.5～4.5 MeV)，各探测器固定于一个可旋转的底盘上，由计算机控制绕底盘中心匀速旋转。由于ROSPEC谱仪在热能～50 keV能区只有2个探测器进行测量，能量分辨率很差，因而在该能区仅能给出类似矩形的分布，但仍可看出，其谱面积(表示积分通量密度)与多球谱仪测量的相应能区的谱面积基本一致。在高能区(50 keV～4.5 MeV)，ROSPEC谱仪的测量结果更高，尽管由于ROSPEC谱仪的测量范围不能覆盖更高能区，无法对更高能量中子产生的下散射(高能中子与含氢正比计数器中的H相互作用，产生的反冲质子落在脉冲幅度谱的相对低能区)影响进行修正，且由于谱仪的旋转和大小不同，无法对尺寸不同的探测器进行不均匀束归一修正，但由此可定性判断中子束中可能存在相对较多的高能中子。

图5 响应函数修正后解得的252Cf源和241Am-Be源的中子能谱

图6 多球谱仪测量的中子束能谱

图7 ROSPEC谱仪和多球谱仪测量的中子能谱比较

为进一步定量验证多球谱仪测量的准确性，利用金箔测量了热中子束在PMMA体模内的中子通量密度深度曲线(可反映中子谱的软硬程度)，并与以测量谱为源项的MCNP模拟结果进行比较，结果示于图8。由图8可见，两者符合较好，间接证明了测量结果准确可靠。

2.3 不确定度评估

本工作所关注的中子能量区间可划分为热中子能区(0.5 eV以下)、超热中子能区(0.5 eV～10 keV)和快中子能区(10 keV以上)，因而针对以上能区的谱积分中子通量密度的不确定度进行评估，结果列于表2。

图8 热中子束在PMMA体模内的中子通量密度深度曲线

表2 测量结果不确定度评估

3 结论

针对BNCT中子束，设计了改进的主动式多球谱仪，并对其响应函数进行了校准与验证，同时通过大量实验对影响探测单元计数率的因素(如探测器的定位、反应堆功率变化等)进行了多次测试和校对，以确保数据的准确可靠。同时，针对医院中子照射器的特点，通过相应的实验方法研究，解决了不均匀发散束测量、探测系统死时间过大、散射本底扣除等问题。此外，利用ROSPEC谱仪和金箔对中子能谱和PMMA体模内的中子通量密度深度曲线进行了测量，验证了多球谱仪测量结果的可靠性。本工作为医院中子照射器临床试验研究的开展提供了重要的源项参数，同时也为BNCT中子束能谱的测量提供了相应的技术手段。

参考文献：

[1] LOCHE R G L. Biological effects and therapeutic possibilities of neutrons[J]. American Journal of Roentgenology, 1936, 36: 1-13.

[2] BRAMBLETT R L, EWING R I, BONNER T W. A new type of neutron spectrometer[J]. Nucl Instrum Methods, 1960, 9: 1-12.

[3] ALEVRA A V, THOMAS D J. Neutron spectrometry in mixed fields: Multisphere spectrometer[J]. Radiat Prot Dosi, 2003, 107(1-3): 37-72.

[4] 刘书焕,江新标,于青玉,等. 西安脉冲堆热柱孔道中子束流参数测量[J]. 核动力工程,2007,28(4):1-4.

LIU Shuhuan, JIANG Xinbiao, YU Qingyu, et al. Parameter measurement of thermal neutron beam in thermal column of Xi’an Pulse Reactor[J]. Nuclear Power Engineering, 2007, 28(4): 1-4(in Chinese).

[5] WIEGEL B, ALEVRA A V, SIEBERT B R L. Calculations of the response functions of bonner spheres with a spherical3He proportional counter using a realistic detector model, PTB-N-21[R]. Germany: PTB, 1994.

[6] REGINATTO M, GOLDHAGEN P. MAXED: A computer code for the deconvolution of multisphere neutron spectrometer data using the maximum entropy method, EML-595[R]. USA: USDOE, 1998.

[7] ISO 8529-1:2001(E) Reference neutron radiations, Part 1: Characteristics and methods of production[S]. Geneva, Switzerland: International Organization for Standardization, 2001.

[8] 陈军,李春娟,宋明哲,等. BNCT医院中子照射器辐射场特性参数初步测量[J]. 中国工程科学,2012,14(8):106-112.

CHEN Jun, LI Chunjuan, SONG Mingzhe, et al. Preliminary characterization of radiation fields of IHNI-Ⅰfor BNCT[J]. Engineering Sciences, 2012, 14(8): 106-112(in Chinese).

[9] ROBERTS N J, PARFITT M J. MCNPX modeling of the NPL manganese bath facility based on a converted CAD model[J]. Radiation Measurements, 2010, 45(10): 1 346-1 349.

[10] ING H, CLIFFORD T, MCLEAN T, et al. ROSPEC: A simple reliable high resolution neutron spectrometer[J]. Radiat Prot Dosi, 1997, 70(1-4): 273-278.