煤焦边缘模型异相还原NO的Mayer键级变化分析

信 晶,孙保民,朱恒毅,尹书剑,张振星,钟亚峰

(华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室,北京 102206)

煤焦边缘模型异相还原NO的Mayer键级变化分析

信 晶,孙保民,朱恒毅,尹书剑,张振星,钟亚峰

(华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室,北京 102206)

为掌握煤焦对NO异相还原反应规律,揭示焦炭氮迁移转化的微观机理,选取armchair型含氮煤焦边缘模型和zigzag型煤焦边缘模型作为研究对象,基于密度泛函理论计算各个键的Mayer键级,研究上述各煤焦边缘模型化合物对NO气体异相吸附、还原和解吸的过程。结果表明:NO气体分子以side－on形式与armchair型含氮煤焦边缘模型发生异相还原反应,N—O键的Mayer键级达到最小值0.984 6,受热时N—O键容易发生断裂,最终释放出N2和CO;两个NO气体分子与zigzag型煤焦边缘模型发生异相还原反应,一个NO分子以side－on形式吸附在煤焦边缘模型表面,进而形成一个五元环中间体,此时O4—N5键级为最小值1.002 5,而另一个NO分子会以O－down的模式吸附在C3键位上,反应最终释放N2;Mayer键级理论可以有效地研究分子水平条件下煤焦边缘模型对NO异相还原反应的机理。

煤焦;NO;异相还原;Mayer键级

Key words:char;nitric oxide;heterogeneous reduction;Mayer bond order

我国是以煤炭为主的能源大国,在我国的能源消费结构中煤炭所占比例最高[1]。燃煤电站以煤炭作为主要的动力燃料,在获得一定经济回报的同时也带来不同程度的环境污染。氮氧化物(NOx)是燃煤电站主要的大气污染物之一,NOx不仅会引发酸雨和光化学污染,还会对人体的健康带来不可估量的危害[2－3]。为此国家环保部在新修订的《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223—2011)中规定,自2012－01－01起火电厂燃煤锅炉NOx排放浓度不得超过100 mg/m3(特殊燃煤锅炉NOx的排放浓度不得超过200 mg/m3),这与之前发布的NOx排放量限值相比严格了许多。

为了应对如此严格的NOx排放标准,各类低NOx燃烧技术和烟气脱硝工艺[4]倍受人们青睐。除此之外,虽然煤中挥发分氮的转化机理已经相对明确,但是焦炭氮与不同组分反应的机理仍存在争议,特别是煤焦对于NOx的异相还原作用已引起国内外学者的不断关注[5]。煤焦对NO的转化存在两方面的作用[6]:一方面煤焦内部的含氮基团会转化成NO,或煤焦吸附NO前驱体(HCN,NH3),为前躯体转化为NO提供场所;另一方面,煤焦通过吸附作用使NO到其表面并直接和NO反应将NO还原为N2,或煤焦为NO,CO和NH基等之间的还原反应提供场所。可以看出,上述两方面的作用是一个竞争的过程,若能从反应微观角度明确煤焦异相还原NO的中间产物和作用机制,就可以指导实践控制相关反应条件,使反应朝着有利于煤焦异相还原NO的方向进行,最终为NOx排放控制做出实际贡献。

已有不少文献[7－8]报道了煤焦对NO的异相还原反应作用,其普遍规律可概括为

水利工程质量是水利工程建设的根本，事关人民生活、生命财产安全。水利工程质量监督管理是水利工程建设管理的重要组成部分，更是保证水利工程质量的有效手段。武威市凉州区位于河西走廊东端，石羊河流域中上游，水资源短缺，生态环境脆弱，农田水利基础设施薄弱，农村饮水工程标准低，干旱和洪涝灾害频发，水利工程建设与管理任务重，加强水利工程质量监督管理对保证工程质量、安全和效益十分重要。

其中,C(·),C(N),和C(O)分别代表碳活性位、表面碳氮组分和表面碳氧组分。张超群等[9]研究发现,煤焦与NO的异相反应动力学分析主要包括吸附、解析和表面反应,当温度超过400℃时,NO被化学吸附在煤焦表面上形成C(N)和C(O)的混合物。而Rodriguez等[10]认为,煤焦对NO的还原只发生在温度较高(＞1 300 K)的条件下。

令w=4|m|πft/c，对于特定的互调频率，ar和w均为恒定常数，lr为随电长度L而定的常数，则式(28)可简写为：

由于NO与煤焦反应是异相反应加之煤焦结构复杂,通过试验来探究该反应路径存在一定的难度,且不同试验环境得到的结果往往不一致。随着量子化学理论的发展和计算机技术的进步,使得运用量子化学理论[2,11]对煤热解反应性等方面进行计算分析成为可能。孟韵等[12]应用密度泛函理论,以键的Mulliken重叠布居数为判据,研究了煤中吡啶型氮和吡咯型氮的热解过程,得出了吡啶型氮和吡咯型氮热解时C—N键强度较弱,是热解的引发键结论。袁帅[13]通过Mayer键级理论探究了结构较为简单的吡啶型和吡咯型焦炭氮的热解机理,分析出了吡啶型和吡咯型焦炭氮热解过程。张秀霞[14]利用过渡态理论对armchair型含氮煤焦边缘模型和zigzag型煤焦边缘模型异相还原NO机理进行研究。但是,结构较为复杂的煤焦边缘模型与NO异相还原反应过程中Mayer键级的变化分析及该键级变化如何判断出反应产物的研究报道较为有限。

本文选取armchair型含氮煤焦边缘模型和zigzag型煤焦边缘模型化合物作为研究对象,通过密度泛函理论计算各个键的Mayer键级大小,研究上述各模型化合物对NO气体异相吸附、还原和解吸的过程,其中经历C—N键断裂、原子电荷变化以及六元环重组成五元环等过程,最后得到了所选煤焦边缘模型化合物异相还原NO产生N2的结论。

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1 煤焦模型和计算方法

1.1 煤焦边缘模型的选择

研究发现,高温热解后的煤焦等碳氢燃料绝大部分是由大量芳香环结构组成,其中芳香环簇经核磁共振分析发现是由3～7个小石墨微晶单元堆积而成[15]。Espinal等[16]加入了吡啶型氮(N－6)所得到的简化煤焦模型对煤气化过程中释放NH3的过程得到了很好的解释。Sendt等[17]选用由6个苯环组合而成的armchair模型来简化模拟煤焦得到了与实验相吻合的结果。因此本文选用具有6个苯环且边缘具有吡啶型氮的armchair煤焦边缘模型(C21H8N)来模拟含氮煤焦异相还原NO的整个过程,其分子结构式如图1(a)所示,为方便阐述对其中部分原子进行编号。

Chen等[18]把不同结构的模型进行计算比较发现,由7个苯环组成的具有zigzag结构的煤焦边缘模型也满足研究需要。Zhang等[19]选用具有zigzag结构的C24H9和C24H8N模型分别进行了煤焦还原NO和焦炭氮的氧化机理探究。因此,本文也选用分子式为C24H9的zigzag结构模型来模拟煤焦异相还原NO的过程,其分子结构式如图2(a)所示,为了便于描述也对其中一部分原子进行编号。

相关文献报道发现[20],NO最倾向以side－on模式吸附在煤焦表面,因此,本文对两种煤焦边缘模型的吸附及后续反应也采取side－on模式进行模拟研究。

图1 Armchair型含氮煤焦边缘模型与NO反应过程示意Fig.1 Processes diagram of the reaction between NO and the char edge model containing a nitrogen in armchair configuration

图2 zigzag型煤焦边缘模型与两个NO分子反应过程示意Fig.2 Processes diagram of the reaction between two NO molecules and the char edge model in zigzag configuration

1.2 计算方法

Mayer键级的概念是由科学家Mayer在1986年提出的[13,21],其基本原理认为:Mayer键级大小可以表征分子结构中键的相对强弱[21]。因此可通过计算Mayer键级大小来判断NO气体与煤焦从吸附到还原过程中各键的断裂位置,进而分析出煤焦对NO的异相还原机理。本文基于密度泛函理论,采用Dmol3模块对两种煤焦边缘模型及中间的产物进行结构优化,之后计算了各个煤焦边缘模型中各键的Mayer键级。

Dmol3模块的计算参数设置如下:泛函及修正方法为GGA/BLYP;计算精度选择fine;采用加极化函数展开的双数值基组(DNP)处理价电子波函数[22];自洽场(SCF)的总能量收敛极限为1.0×10－6Ha;对体系中所有原子进行全电子计算,所有计算均考虑自旋非限制性(Spin:unrestricted)[23];多重度设为自动(Multiplicity:Auto);对于反应中涉及的分子均采用相同水平的理论基组进行计算。

此外,所得简化模型中去掉具有活性位的C原子上的氢,反应过程中只标出主要的C—C,C—N, C—O和N—O等键的Mayer键级,其他构成分子骨架的C—C,C—H,N—H和O—H键的Mayer键级不标出。

2 计算结果与讨论

2.1 armchair型含氮煤焦边缘模型异相还原NO

2.3 两类边缘模型比较

从模型的反应过程进行比较,armchair型含氮煤焦边缘模型的吸附过程包括六元环的开环以及五元环的重组,这与文献[14]描述过程相符;但zigzag型煤焦边缘模型没有经历这样的过程。

2.2 zigzag型煤焦边缘模型异相还原NO

煤焦表面不仅可以和一个NO发生反应使煤焦中的氮被还原为N2,还会和周围环境中多个NO分子发生吸附、还原,最终释放N2的反应。为了研究上述过程的转化机制,本节模拟了zigzag型煤焦边缘模型和两个NO发生异相还原的过程。

zigzag型煤焦边缘模型与NO的反应路径如图2所示,其中对3个主要的活性碳点位进行编号。该还原反应第1步为一个NO分子以side－on形式吸附在煤焦边缘模型表面进而形成一个五元环中间体(图2(b)),此时O4—N5键级最小(1.002 5),两者之间趋于分离;此后第2个NO分子会以O－down的模式吸附在C3键位上,生成稳定的中间体(图2(c)); O4—N5键断裂后,N5与N7相互吸引形成六元环,结构优化形成稳定的中间体M3(图2(d));从M3可以看到O6—N7的Mayer键级为最小值0.256 7,先发生断裂,继续进行结构优化得到稳定中间体M4(图2(e));从M4观察到C2—N5键级最小(0.955 8),热解时容易发生断裂释放出来N2;释放出N2后剩余的物质经优化得到稳定结构(图2(f))。整个还原过程中的断键位置、中间体、产物与张秀霞[14]采用的过渡态理论分析的结果相一致。

NO气体分子与armchair型含氮煤焦边缘模型发生还原反应后释放N2和CO的整个反应路径如图1(b)～(g)所示。图1(b)为NO气体分子以side－on形式吸附在armchair型含氮煤焦边缘,可以观察到吸附后N—O键的Mayer键级最小(0.984 6),因此受热时N—O键容易发生断裂;将N—O键断开后进行结构优化,再次进行Mayer键级的计算得到图1(c)。从图1(c)可知,C3—N4(0.644 2)键的键级最小,容易发生断裂;当C3—N4键断开后进行几何优化可以得到两种稳定的中间体,分别为图1(d)和(f)。其中图1(e)为C3—N4键断裂后,N4与C6成键时的不稳定中间体结构,将其结构优化可以得到图1(f)。从图1(d)看出,C1—C3(0.978 8),C2—C3(0.924 2), N4—C5(1.013 8)键级相对较小,热解过程中容易发生断裂释放出CO和N2,生成含有5个苯环的煤焦边缘模型图1(g)。从图1(f)发现,C2—C3(1.003 5), C3—C5(1.028 3),N4—C6(1.050 3)键级相对较小,热解过程中容易发生断裂释放出CO和N2,同样生成具有5个苯环稳定结构的化合物(图1(g))。此过程与张秀霞[14]用过渡态原理分析所得到的结论相吻合,进而验证了通过Mayer键级判断NO被煤焦异相还原的准确性。

从NO气体分子吸附的过程进行比较,armchair型含氮煤焦边缘模型由于本身含有一个N原子,因此可与一个NO气体分子发生异相还原反应,N和O同时被吸附在活性点位上;而zigzag型煤焦边缘模型由于未含氮,故需要两个NO气体分子与之反应,虽然也是顶端吸附,但由于活性点位限制,第2个NO气体分子采用了O－down的模式来吸附。

②加强型切口翅片以平刀齿为基础，按照一分为二的方式，形成1.2～2倍的料厚错位，便于形成加强筋，起到强化效果。

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在釉质脱矿抑制的效果上，绿茶浸提液、碳酸氢钠液、多乐氟均能抑制釉质脱矿，改善釉质表面微观形态；其中绿茶浸提液抑制釉质脱矿的效果最好，碳酸氢钠液次之；多乐氟抑制釉质脱矿的能力较弱，而奥威尔牙膏和人工唾液对抑制釉质脱矿的效果则无明显差异。但奥威尔牙膏使用方便，不含氟化物，更为安全健康，且对釉质脱矿有一定治疗作用。

3 结 论

(1)NO气体分子与armchair型含氮煤焦边缘模型发生异相还原反应的第1步为NO气体分子以side－on形式吸附在模型化合物含氮点位上,N—O键的Mayer键级达到最小值0.984 6,受热时N—O键容易发生断裂,最终释放出来N2和CO。

(2)两个NO气体分子与zigzag型煤焦边缘模型发生异相还原反应的第1步为一个NO分子以sideon形式吸附在煤焦边缘模型表面进而形成一个五元环中间体,此时O4—N5键级为最小值1.002 5,而第2个NO分子会以O－down的模式吸附在C3键位上,反应最终释放N2。

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(2) 通过对比不同参数下的各足尺寸梁柱节点荷载-位移关系、弯矩-转角关系以及组合柱壁协同工作性能来综合研究抗震性能影响因素、节点设计思路的可实现性。

高血压性视网膜病变(hypertensive retinopathy，HR)是高血压患者的视网膜发生病理性改变，主要表现为视网膜毛细血管狭窄，眼底血管萎缩减少，微循环障碍，血管管壁增厚且缺乏弹性，视网膜缺血缺氧病变坏死等[1，2]。随着全国经济的发展和人民生活水平的提高，高血压的发病率逐年攀升，其中超过69%的高血压患者都有不同程度的视网膜病变[3，4]。

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截至2017年，有效期内的登记产品共计247个，登记产品以平均每年2100多个的速度增长。2017年新增登记产品3885个，为近4年最多。2017年新增登记产品中，除草剂、杀菌剂增加较快，杀虫剂数量减少。2017年度新增登记产品中，低毒及微毒产品比例占94.1%，无高毒及剧毒产品新增登记。

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(3)在煤分子热解过程中,其内部所包含的苯环处于一个相对稳定的状态,很难发生键的断裂,但位于煤分子边缘(side－on)的C—C单键、C—N单键是弱键。通过密度泛函算法计算这些边缘弱键点位的Mayer键级,将Mayer键级较小的键位认为是较易断键的点位,这样的处理方法行之有效。通过Mayer键级的变化分析可以快速明确整个反应的可能产物,以此用于预测相类似化合物可能的反应路径,为下一步煤焦对NO异相还原特性试验及NOx控制提供理论参考。

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旅游公示语的翻译是在汉语和英语之间进行的语言文化信息转换的活动，从翻译始，翻译损失就因语言文化、思维习惯、审美价值等差异而一直存在。翻译过程中的损失具有不可避免的性质，在翻译中，文本信息、语用意义、审美差异等会有不同程度的损失。翻译中的补偿就是尽量减少翻译过程中的损失，它和翻译是一种紧密的共生关系。翻译的补偿就是以目的语及整个目的语文化为主要内容，用适应目的语及目的语规范和规约的语言手段、文化手段及交际手段。

英语中的“claim”（主张，声言）属于典型的“疏远”资源，例8中该词的使用有效拉开了与西方“声音”的距离；例9中的“claim”具有同样效果，只不过是美方报道与中方的观点拉开距离。

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第二,一般情况下抗菌药物可分为2类,一是时间依赖型,二是浓度依赖型。妇产科中常用的抗菌药物多为浓度依赖型,如喹诺酮类、硝基咪唑类、氨基糖苷类等。此类药物应用时,用药间隔时间可适当延长,1-2次/d便可。时间依赖型主要涉及大环内酯类、磺胺类等,其抗菌活性与药物浓度并无直接关系,而与时间有关,建议2-4次/d。[4]对此选择抗菌药物时,需考虑药物的实际特点。

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Variation analysis of Mayer bond order during the heterogeneous reduction reaction between NO and char edge models

XIN Jing,SUN Bao-min,ZHU Heng-yi,YIN Shu-jian,ZHANG Zhen-xing,ZHONG Ya-feng

(Key Laboratory of Condition Monitoring and Control for Power Plant Equipment,Ministry of Education,North China Electric Power University,Beijing 102206,China)

In order to master the rules of heterogeneous reduction between NO and char edge models,and to reveal the microcosmic mechanisms of migration and transformation for char nitrogen,the processes of heterogeneous adsorption, reduction and desorption of NO on the char edge model compounds in armchair and zigzag configurations were researched.The algorithm of density functional theory was applied to calculate each bond’s Mayer bond order.The results indicate that N2and CO are released in the process of heterogeneous reduction reaction of NO on the char edge model surface in armchair configuration.The Mayer bond order of N—O is the minimum(0.984 6)so the bond of N—O is prone to be broken under a certain temperature.N2is produced in the process of heterogeneous reduction reaction of two NO molecules on the char edge model in zigzag configuration.One NO molecule is adsorbed on the surface of char edge model in zigzag configuration by the side-on form and then an intermediate with five-membered ring is formed.The Mayer bond order of O4—N5is the minimum(1.002 5)at the moment.The other NO molecule is adsorbed on the position of C3by the O-down form.The theory of Mayer bond order can be effectively used to research the heterogeneous reduction reaction mechanisms of NO on the char edge models surface at the molecular level.

TQ534

A

0253－9993(2014)04－0771－05

信 晶,孙保民,朱恒毅,等.煤焦边缘模型异相还原NO的Mayer键级变化分析[J].煤炭学报,2014,39(4):771－775.

10.13225/j.cnki.jccs.2013.1308

Xin Jing,Sun Baomin,Zhu Hengyi,et al.Variation analysis of Mayer bond order during the heterogeneous reduction reaction between NO and char edge models[J].Journal of China Coal Society,2014,39(4):771－775.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2013.1308

2013－09－12 责任编辑:张晓宁

国家自然科学基金资助项目(51206047)

信 晶(1985—),男,内蒙古乌海人,博士研究生。Tel:010－61773374,E－mail:xinjing@ncepu.edu.cn