苏北浅滩钙结核的特征及其环境指示意义

刘颖，韩喜球*，刘杜娟

（1.国家海洋局第二海洋研究所国家海洋局海底科学重点实验室，浙江杭州 310012；2.国家海洋局第二海洋研究所工程海洋学重点实验室，浙江杭州 310012）

苏北浅滩钙结核的特征及其环境指示意义

刘颖1，韩喜球1*，刘杜娟2

（1.国家海洋局第二海洋研究所国家海洋局海底科学重点实验室，浙江杭州 310012；2.国家海洋局第二海洋研究所工程海洋学重点实验室，浙江杭州 310012）

对采自苏北浅滩的钙结核样品进行了岩石学、矿物学和碳氧同位素的分析。样品富含石英和长石砂屑，碳酸钙胶结，其碳和氧同位素组成分别为-8.38‰～-8.19‰V-PDB及-5.23‰～-5.03‰V-PDB。根据样品的氧同位素组成，利用碳酸盐-水体系氧同位素方程，结合现今底层水温度，并考虑可能存在的温度变化，计算得到古沉淀流体的δ18O水范围为-4.72‰～-4.52‰VSMOW，较正常海水偏负，认为钙结核的形成可能受到了淡水影响。根据结核中碎屑矿物的成分及其成熟度，判断其包含的碎屑矿物源自古黄河，认为这些结核样品可能形成于海陆交互环境，形成时间约为7～6.5 ka BP左右，当时古海平面高度比现今低10 m左右，古黄河河道可能位于苏北浅滩附近。

苏北浅滩；钙结核；氧同位素；古沉积环境恢复；古黄河

1 引言

黄海是半封闭型陆架浅海。自末次冰期以来，全球海平面上升，黄海因经历过频繁的古环境演变事件，成为人们研究海洋沉积物对古环境和气候响应的理想海域［1］。例如，王永吉等［2］研究了黄海陆架沉积物中古土壤的形成与气候暖湿变化的关系。孟广兰等［3］利用南黄海7个柱状样中的孢粉分析结果探讨了南黄海陆架区15 ka以来的古气候环境演变。陈志华等［4］发现南黄海中部B10岩心的地球化学特征可以反映该海区晚第四纪气候变化、海面波动及沉积物供应间的变化。王昊寅等［5］通过对南黄海YS01A柱的底栖有孔虫分析，初步探讨了6 ka BP以来的沉积速率、海水深度及沉积环境。

钙结核作为沉积物中原地沉积的碳酸盐包裹物，分布广泛，已被多次应用于古环境的恢复与重建。Yemane等［6］研究了南部冈瓦纳大陆约55°S上二叠统陆地淡水沉积中钙结核的地球化学性质及同位素特征，根据氧同位素推断表层年均古温度高达10℃。Zhou和Chafetz［7］对采自Misson Bay的钙结核样品进行稳定同位素分析，并利用碳同位素组成推断出中全新世存在一次气候波动。王颖等［8］、朱大奎等［9］认为含钙结核的沉积层发育于潮间带至潮下带上部，受过海陆交互作用的影响。郑铁民和秦蕴珊［10］对黄海和东海钙结核的分布、成分、形态、结构构造及形成时代进行研究，认为钙结核是古老沉积物的一部分，其原生母岩为现在陆上黄土中的钙结核，其分布取决于过去黄土的分布区。刘敏厚等［11］利用海州湾海区、胶州湾海区、成山头海区和渤海海峡海区钙结核的碳氧同位素特征，得出钙结核形成于陆地大气降水环境的结论。吴世迎和房泽诚［12］对海州湾海区的钙结核进行了结构和矿物成分的研究，认为新老沉积物都与黄河物源有直接关系。并认为黄海钙结核的碳氧同位素特征与所处水深、形成时代、物质来源、胶结物结晶程度及海水和大气降水的影响程度相关［13］。王振宇［14］在研究海州湾外侧钙结核样品时，得出钙结核系寒冷干燥气候下地表淡水渗透淋溶及毛细管作用形成的结论，时间约为25～15 ka BP。李延军［15］在南黄海辐射沙脊群钻获的07SR11孔的硬黏土层中发现钙结核，认为是MIS2期暴露环境下形成的陆相沉积。值得一提的是，孙嘉诗和崔一录［16］在南黄海发现了类似于钙结核的钙质砂岩砾石，认为其原岩为陆相半咸水沉积，物源区或径流流域属长江水系。朱而勤［17］在东海发现高镁方解石钙结核，认为属海相自生成因。

前人的研究区域多集中在南黄海北部及东海，南黄海苏北浅滩赋存钙结核未见报道。2013年国家海洋局第二海洋研究所在苏北浅滩利用侧扫声呐进行地球物理调查时在33°10.09′N，120°55.29′E海域附近发现了一个反射强度较高的区域条带。经初步调查该反射异常区域东西方向400～500 m，南北方向未得到控制，但至少延伸400 m，推断其大体与海岸线平行展布。经取样发现该异常反射区域的沉积物中有丰富的钙结核。本文对所采集的钙结核样品进行岩石学、矿物学和碳氧同位素组成分析，利用碳酸盐-水体系氧同位素方程计算古沉淀流体的氧同位素组成，探讨钙结核的物质来源与成因，恢复其形成时的沉积环境。

2 样品与方法

本文样品取自弶港岸外的苏北浅滩辐射状潮流沙脊的东沙沙脊东侧，取样站位经纬度为33°10′12″N，120° 55′12″E，水深10 m（图1，表1）。从中挑选出4块具有代表性的样品（编号为JS-1至JS-4）进行了岩石学、矿物学和碳氧同位素组成分析。全岩的X-射线粉晶衍射（XRD）使用国家海洋局第二海洋研究所海底科学重点实验室的XPERT-PRO型X射线衍射仪分析完成，Cu Kα辐射，管压45 k V，管流40 m A。碳和氧同位素利用同济大学海洋与地球科学学院的稳定同位素比质谱仪（MAT 253）分析完成，结果采用δ（‰）表示，相对标准为Vienna PeeDee Belemnite（V-PDB）。δ13C的标准偏差为±0.04‰，δ18O的标准偏差为±0.07‰。

图1 采样站位与参考站位图（据文献［18］修改）Fig.1 Map of sampling site and reference sites（modified from Reference［18］）

表1 采样站位与参考站位C、O同位素及δ18O水的对比Tab.1 Comparison of C／O isotope compositions andδ18O水of sampling site and reference sites

3 结果

3.1 钙结核的形态特征及结构

样品呈板状或不规则状（图2），最大约5×4× 3.5 cm3，小者仅1.5×1.5×2 cm3左右。颜色以土黄色为主，发育针状溶孔，质地较坚硬，个别样品具水平层理构造。经显微镜下鉴定（见图3），岩石具细砂结构，钙质胶结。矿物成分主要为陆源石英和长石，含少量白云母、绿泥石和碳酸盐岩屑。碎屑矿物呈次棱角-次圆状，粒径约0.1～0.2 mm，含量占60%～80%，孔隙-基底式胶结，胶结物为泥微晶方解石，含量约20%～40%，局部见粒间溶孔。岩石学上可命名为钙质细砂岩。

3.2 XRD分析

X-射线衍射图谱分析表明，4块样品的主要矿物为方解石和石英，少量长石、白云母、绿泥石和白云石（见图4）。表2列出了所分析的4块样品的XRD分析结果。

图2 样品形态特征Fig.2 Typical morphologies of samples

3.3 碳和氧同位素分析

选择JS-1和JS-4进行碳和氧同位素分析，两个样品的δ13C值介于-8.38‰～-8.19‰V-PDB之间，δ18O值介于-5.23‰～-5.03‰V-PDB之间（表1）。

图3 样品的显微特征Fig.3 Photomicrographs of typical samples

图4 JS-1的X-射线衍射图谱Fig.4 X-ray diffraction patterns of JS-1

表2 样品X射线衍射定量分析结果Tab.2 X-ray diffractometric quantitative analysis of samples

续表2

4 讨论

4.1 与其他海区样品的比较

前人已在渤海海峡海区、成山头海区、海州湾海区、南黄海辐射沙脊群和东海等海域采集到钙结核或钙质砂岩样品，发育水深范围介于2.5～50 m之间，个别站位水深达70 m以上［10—16，18—21］（见表1）。这些样品的岩石学、矿物学和碳氧同位素组成具有许多共同特征。颜色主要为灰色、黄褐色或黑灰色，铁锰物质侵染的部位呈黑褐色，形状多为椭圆状、长条状、块状、瘤状、树枝状、板状、蜂巢状和不规则状，常见贝壳体碎片和其他海生生物遗迹。样品大小不一，最大可达10 cm，一般仅2～4 cm。普遍发育层理构造，常见环带结构、碎屑结构、细晶结构、泥微晶结构。碳酸盐含量随海域的不同，变化较大。南黄海北部的钙结核碳酸盐含量最高达95%，最低为40%；南黄海南部及东海的钙结核或钙质砂岩的碳酸盐含量为28.23%～42.2%。各海区样品的碎屑成分相差不大，石英、长石最多，粒径约0.01～0.1 mm；含少量云母和绿泥石，个别站位可见酸性喷发岩岩屑。主要为基底式胶结，少数为孔隙式胶结。样品的碳同位素组成随海区的不同有所区别。南黄海北部样品的碳同位素组成介于-8.97‰～-2.49‰V-PDB之间，南黄海南部及东海样品的碳同位素变化范围较小，介于-9.9‰～-7.9‰V-PDB之间。这些海区样品的氧同位素组成差别不大，介于-6.10‰～-2.76‰V-PDB之间。

本文样品呈土黄色，板状或不规则状，个体最大约5×4×3.5 cm3，小者仅1.5×1.5×2 cm3左右，见贝壳体碎片和水平层理构造。碎屑矿物含量约60%～80%，粒径约0.1～0.2 mm；泥微晶方解石基质，含量约20%～40%，孔隙-基底式胶结。样品碳和氧同位素组成分别为-8.38‰～-8.19‰V-PDB和-5.23‰～-5.03‰V-PDB。总体看来，本文样品与前人在南黄海南部采集的钙质砂岩样品类似；与南黄海北部样品相比，具有较高的碎屑含量，而且碎屑矿物的粒级较大，反映本研究区较南黄海北部钙结核赋存位置更接近物源区。

4.2 沉淀流体性质的判断

样品具有偏轻的碳同位素组成（-8.38‰～-8.19‰V-PDB）和氧同位素组成（-5.23‰～-5.03‰V-PDB）。Keith和Weber［22］利用碳、氧同位素区分海相与淡水相碳酸盐的公式为：

当Z＞120时，为海相碳酸盐；当Z＜120时，为淡水碳酸盐。将样品的δ13C V-PDB和δ18O V-PDB值分别带入上式计算可得ZJS-1=107.53，ZJS-4=108.02，表明样品具有淡水沉积的特征。

碳酸盐的氧同位素组成也是碳酸盐矿物相、沉淀温度、沉淀流体氧同位素组成的综合体现［23］。如果碳酸盐的矿物成分和形成温度已知，根据碳酸盐矿物相-水体系的氧同位素分馏方程就能计算出沉淀流体的氧同位素组成，为流体示踪提供依据［24］。Kim和O'Neil［25］根据实验提出了方解石-水体系的分馏方程：

他们使用新测定的25℃时酸分馏系数α= 1.010 50给出此实验结果，为了能与其他计算方法进行比较，本文把式（2）按25℃时传统酸分馏系数α= 1.010 25进行校正，校正以后得到下式［26—27］：

式中，T用开氏温标，α表示如下：

本文分析结果是相对于PDB标准的，下式用来将δ18O方解石V-PDB转换成δ18O方解石V-SMOW［28］：

镜下鉴定未发现样品具有明显重结晶或交代作用，可以认为样品基本上记录了当时的形成环境。假设这些样品形成于正常海水环境（δ18O水=0 VSMOW），根据样品的δ18O值，利用式（3）、（4）和（5）反推样品形成时的古温度约41.13℃，如此高的海水温度显然不合理，说明样品并非形成于正常的海洋环境。据调查，研究区现今底层水年平均温度为17.2℃［18］。我们假设钙结核形成时的温度在（17.2± 2）℃之间变化，根据式（3）、（4）、（5）及JS-1、JS-4的δ18O可以计算出沉淀流体的δ18O水范围为-4.72‰～-4.52‰V-SMOW（见表1），即其沉淀流体具有较轻的氧同位素组成，证实样品形成于淡水环境或至少受到了淡水的影响。值得注意的是，样品中包含的碳酸盐碎屑对碳氧同位素组成有一定的影响，但考虑到碳酸盐碎屑含量很低，本研究对该影响予以忽略。

海州湾海区、成山头海区、南黄海南部和东海北部的钙结核或钙质砂岩样品的碳同位素组成介于-9.98‰～-5.87‰V-PDB之间，氧同位素组成介于-6.90‰～-2.76‰V-PDB之间。鞠霞和熊学军［29］利用“908”专项所获取的CTD观测数据绘制了黄海、东海底层水温度分布图。本文根据底层水温度分布图读取了310、342、332、324和A3等参考站位的底层水温度值，计算出各自的年平均温度分别为9.1℃、12.4℃、15.7℃、17.9℃和15.1℃。8424站靠近332站，采用后者的年均温度值。根据式（3）、（4）、（5）和各站位底层水的年平均温度，计算得到古沉淀流体的δ18O水介于-6.93‰～-4.02‰V-SMOW之间，也较正常海水偏负（见表1）。本文样品与其他海区发现的钙结核或钙质砂岩样品在碳氧同位素组成和古沉淀流体氧同位素计算结果上均具有可比性，表明黄海有钙结核分布的海域都曾经是陆相淡水环境或受淡水影响的潮滩环境。

4.3 沉积环境的恢复

样品中含丰富的碎屑矿物，石英和长石磨圆度中等，绿泥石含量较高，并含白云母和碳酸盐岩屑。石英和长石含量的比值是矿物成熟度的标志［30］。根据XRD定量分析结果，可以计算得出所研究的样品矿物成熟度较低，介于0.826～1.09之间。据研究，物源为长江的沉积物矿物成熟度一般在1.5～2之间波动，黄河物源一般为0.6～1［30］。郑洪汉［31］研究发现，黄土高原的黄土-古土壤中除方解石、褐铁矿和磁铁矿外，其主要矿物组成为石英、长石、绿泥石和云母，总含量高达88%～91%。并且黄河沉积物中90%来自黄土高原［30］。样品中碎屑矿物组分特征与黄土高原物质具有可比性，因此极有可能由古黄河携带而来。同时其较低的矿物成熟度也表明物源为黄河流域而非长江流域。

钙结核具有水平层理构造，反映结核具有沉积成因。根据14C测年结果，前人发现黄海的钙结核约形成于19～15 kaBP［14，16，18—20］（见表1）。这一时期正值末次冰期最盛期，海面下降到现今水深130 m左右，黄海陆架大部分出露成陆地［32］，气候寒冷干燥，蒸发作用强烈［14］。当时古黄河流经南黄海，并在大约8～10 ka BP古黄河河道迁移至苏北浅滩附近［33］。本文样品的取样水深为10 m，根据海平面演化曲线，约7～6.5 ka BP古海平面较现今低15～10 m［34］。这暗示所研究的钙结核很可能形成于7～6.5 ka BP左右的海陆交互环境。陆源碎屑物质和大量的钙离子很可能在此时被古黄河带到目前的取样站位，并在大陆径流水体与海水混合后形成泥微晶方解石胶结物，将陆源碎屑物质胶结起来形成钙结核［13］。此后随着全球气候逐渐变暖，海平面不断上升，钙结核逐渐被沉积物覆盖。因研究区波浪和潮流作用强烈，导致了潮流沙脊群的形成［35］，取样站位位于东沙沙脊东侧，沙脊东侧边缘遭受了强烈的侵蚀作用［36］，钙结核很可能是海底遭受侵蚀后的残留沉积物。另外，有些钙结核样品具有沉积层理，属于原地沉积成因，而根据钙结核的碎屑矿物成分，其物源可能来自古黄河，这暗示大约7～6.5 ka BP的低海面时期，古黄河河道可能延伸至研究区附近。Liu等［37］研究也发现在末次冰盛期之后的海侵期（11～7.5 ka BP）南黄海江苏岸外形成了一个大型水下三角洲，认为是全新世早期（9.0～7.0 ka BP）黄河首次南移的结果。

5 结论

通过苏北浅滩钙结核样品的岩石学、矿物学和碳氧同位素组成的分析，得出如下结论：

（1）所研究的钙结核为钙质细砂岩，主要矿物成分为石英和长石，并含较高的绿泥石和白云母，方解石胶结，孔隙-基底式胶结。其碳和氧同位素组成分别为-8.38‰～-8.19‰V-PDB及-5.23‰～-5.03‰V-PDB。

（2）根据其氧同位素明显亏损的特征，认为样品的形成受到淡水影响，可能形成于海陆交互环境。根据样品的陆源碎屑矿物组分及其成熟度判断物源来自古黄河。

（3）末次冰期以来，苏北浅滩的沉积环境发生过多次巨大变化。大约7～6.5 ka BP苏北浅滩的古海平面高度较现今低10 m左右，当时属于海陆交互作用的潮滩环境，并且古黄河河道可能延伸至研究区附近。

致谢：透明矿物薄片制作得到王巍同学和王叶剑博士的帮助，章伟艳研究员在XRD测试方面给予了帮助，在此一并致谢。

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4）：45-67.

Characteristics of calcareous concretions from the Northern Jiangsu Shoal and their significance on palaeoenvironment

Liu Ying1，Han Xiqiu1，Liu Dujuan2

（1.Key Laboratory of Submarine Geosciences，Second Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Hangzhou 310012，China；2.Key Laboratory of Engineering Oceanography，Second Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Hangzhou 310012，China）

This paper presented comprehensive petrological，mineralogical and C-and O-isotope analysis on calcareous concretions from the Northern Jiangsu Shoal.These samples were abundant with fragments of quartz and feldspar，and cemented by calcite.The C-and O-isotope ratios of the carbonates were as follows：δ13C is-8.38‰--8.19‰V-PDBandδ18Ois-5.23‰--5.03‰V-PDB.Based on their O-isotope compositions and the possible formation temperatures，the oxygen isotopic fractionation between calcite and water was used to estimate the equilibriumδ18O values of the precipitating fluids.The calculated equilibriumδ18O values of the precipitating fluids ranged from-4.72‰to-4.52‰V-SMOW，which were lighter than present seawater.It is considered that freshwater involved in the formation of calcareous concretions，and they formed in terrestrial environment According to the composition of detrital minerals contained in the concretions and also the Quartz／feldspar ratios（index of maturity），it is suggested that the concretions were originated from Ancient Yellow River.About 7-6.5 ka BP，the Ancient Yellow River flew by the Northern Jiangsu Shoal.

the Northern Jiangsu Shoal；calcareous concretions；oxygen isotope；palaeoenvironment；Ancient Yellow River

P736.4+1

A

0253-4193（2014）12-0103-08

刘颖，韩喜球，刘杜娟.苏北浅滩钙结核的特征及其环境指示意义［J］.海洋学报，2014，36（12）：103—110，

10.3969／j.issn. 0253-4193.2014.12.010

Liu Ying，Han Xiqiu，Liu Dujuan.Characteristics of calcareous concretions from the Northern Jiangsu Shoal and their significance on palaeoenvironment［J］.Acta Oceanologica Sinica（in Chinese），2014，36（12）：103—110，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2014.12.010

2014-01-15；

2014-03-27。

国家自然科学基金（40976040）；浙江省杰出青年基金（R5110215）。

刘颖（1989—），女，北京市顺义区人，海洋地质专业。E-mail：herbie288＠163.com

*通信作者：韩喜球，研究员，博士生导师，主要从事海底资源与成矿系统研究。E-mail：xqhan＠sio.org.cn