热释光剂量片γ射线响应的线性上限和重复性研究

白小燕，齐 超，金晓明，刘 岩，王桂珍，林东生，杨善潮，龚建成，李瑞宾，马 强

（西北核技术研究所，陕西 西安 710024）

热释光剂量片γ射线响应的线性上限和重复性研究

白小燕，齐 超，金晓明，刘 岩，王桂珍，林东生，杨善潮，龚建成，李瑞宾，马 强

（西北核技术研究所，陕西 西安 710024）

本文利用60Co试验研究了国产LiF（Mg，Ti）-M热释光剂量片（TLD）对γ射线的线性响应上限及其重复性。结果表明，国产LiF（Mg，Ti）-M的线性响应上限在150～200Gy之间，超过线性上限后灵敏度下降，退火后再次使用灵敏度增加。试验结果还表明，即使接受到的吸收剂量在非线性区域，1组剂量片的响应一致性仍可在后续多次使用中保持。据此，本文提出采用成批使用的方法测量非线性区域的吸收剂量，这可提高大吸收剂量测量的准确性。

LiF（Mg，Ti）-M；TLD；线性上限；重复性；成批使用

热释光剂量片的无剂量率响应、量程宽、体积小、价格便宜、易于操作等优点，使它成为测量脉冲γ射线辐射场内电子材料吸收剂量的主要探测器［1-4］。目前国内市场商品化的可用于测量几十Gy以上的剂量片主要是LiF（Mg，Ti）-M［5-6］。文献［7］研究表明，国产LiF（Mg，Ti）-M在10-5～10Gy范围内线性和重复性良好。文献［8］中提到LiF（Mg，Ti）-M的线性上限为500Gy，在此限度内按照规定程序退火可重复使用，此结果最初见于文献［9］，此后再未见相关报道。

目前使用剂量片测量脉冲场的吸收剂量时，均假设其工作在线性区域内。但国内脉冲γ射线源的单次最高可吸收剂量达几百Gy，靠近靶面区域的吸收剂量很有可能进入剂量片的非线性区域，在这些区域若仍采用线性区的使用方法，会降低吸收剂量的准确度。本文提出成批使用方法，该方法可为脉冲场高吸收剂量的准确测量提供参考。

1 试验

1.1 试验设备

热释光剂量片采用解放军防化研究院生产的GR-100M，其为3.2mm×3.2mm×0.89mm的方片状。热释光读数仪采用美国生产的Harshaw TLD 3500读数器，在氮气气氛内测量。退火炉采用解放军防化研究院生产的HW-Ⅴ型热释光精密退火炉。

读数和退火过程均按照GR-100M的产品说明书设置［5］。热释光读数仪的升温设置为：升温速率6℃／s；第一恒温135℃，持续时间5s；第二恒温235℃，持续时间6s。光电管高压设置为940V。测量时根据剂量片吸收剂量的大小选择1∶1或1∶100滤光片。退火温度设置为285℃，时间为30min。冷却方式为速冷，即将装有剂量片的容器从退火炉中取出后迅速放置在金属冷却板上，用电风扇吹。剂量片在每次使用前、后均采用相同的退火程序处理。

1.2 试验设计

试验在西北核技术研究所的国家二级计量站7.4×1013Bq标准源60Co上进行，利用由中国计量研究院检定的UNIDOS剂量仪测量辐射场的剂量率。辐照和退火过程中，剂量片均放置在定制的铝盒内。铝盒前面板厚为2mm，后面板厚为4mm。辐照过程中，前面板提供电子平衡条件，后面板用来减少背散射。退火过程中铝盒起到容器作用。

1）一致性筛选试验

对购买的1批LiF（Mg，Ti）-M热释光剂量片进行编号、退火、辐照、测量。总吸收剂量为3Gy，剂量率为9.0×10-3Gy／s，测量时选用1∶1滤光片。根据热释光读数仪的读数，从中挑选出响应一致性在5%内的剂量片进行后续试验。

2）线性响应试验

从筛选后的剂量片中取出45片剂量片，分成9组，每组5片，进行线性响应测量试验。辐照前首先进行退火，9组剂量片的吸收剂量依次为3、10、30、50、70、90、120、150、200Gy。第1组剂量片采用剂量率9.0×10-3Gy／s辐照，其他组采用剂量率3.28×10-2Gy／s辐照。若第1组剂量片采用3.28×10-2Gy／s辐照，辐照时间仅1.5min，辐照时间过短，提降钴源所带来的剂量误差较大。测量时第1组剂量片选用1∶1滤光片，其他均选用1∶100滤光片。

3）重复性试验

对9组剂量片中吸收剂量为3、50、90、150、200Gy的5组剂量片退火后再进行辐照试验，吸收剂量和上次相同。

2 结果及讨论

本试验得到的典型发光曲线如图1所示。发光强度采用光和法进行测量，对其曲线进行积分，得到总发光量，用库仑表示，此值是相对值，需进行标定后才能用于剂量测量。但本试验的目的不是测量吸收剂量，因此无需进行标定。

图1 LiF（Mg，Ti）-M的发光曲线Fig.1 Glow curve of LiF（Mg，Ti）-M

定义单个剂量片的灵敏度R（C／Gy）为：

不同吸收剂量下的灵敏度数据列于表1。由表1可看出，LiF（Mg，Ti）-M在吸收剂量150Gy以下线性响应良好。吸收剂量在150Gy以下的灵敏度基本不变，对3～150Gy 8个剂量点下的灵敏度进行平均，得到其线性响应范围内的平均灵敏度为0.36nC／Gy，变异系数为2.7%。吸收剂量为200Gy时，灵敏度为0.28nC／Gy，较0.36nC／Gy下降了约23%。剂量片在吸收剂量150Gy以下再次使用时，灵敏度变化不大；吸收剂量为200Gy时，再次使用灵敏度增加了21%。

表1 不同吸收剂量下的灵敏度Table 1 Sensitivities under different absorbed doses

由表1还可看出，变异系数及重复使用时的变异系数均小于5.0%，这表明经过响应一致性筛选的剂量片在后续使用时响应一致性可保持，而与吸收剂量是否在线性区没有关系。

LiF存在着复杂的陷阱动态特性，文献［10］研究表明，在照射量为12.9C／kg时从室温至400℃共观察到LiF（Mg，Ti）-M的12个发光峰，对应的峰温依次为60、110、140、180、205、235、255、280、300、325、350和390℃。随照射量的增加，还会出现更高温度的发光峰。

图1中的发光曲线说明LiF（Mg，Ti）-M规定的加热程序主要是利用Ⅴ峰进行测量，因为此峰对应的陷阱能级非常稳定，是用于剂量测量的主峰，称为剂量峰。

为解释LiF（Mg，Ti）-M剂量响应的非线性相继提出了许多理论，如竞争陷阱模型、中心转换模型、陷阱产生模型［10-12］、UNIM模型［13］和导带／禁带动力学模型［14］等，但目前尚无统一的理论可解释所有现象。一个普遍的认识是随辐照剂量的增加，Ⅴ峰对应的陷阱捕获能力出现饱和，发光峰向更高温度漂移，高温峰峰值相对增加，Ⅴ峰的峰值相对下降。根据这一认识，剂量片的灵敏度在现有的测量方式下即会出现非线性。在非线性区使用过的剂量片，再次辐照时灵敏度上升。灵敏度的上升说明Ⅴ峰峰值的相对上升，这可能是由Ⅴ峰陷阱浓度的增加或捕获概率的增加引起的。LiF（Mg，Ti）-M中的陷阱浓度和类型受辐照、辐照前的退火及读出过程加热的影响很大。根据以上几种模型，大剂量辐照及辐照后的285℃高温退火，有可能使其他陷阱向Ⅴ峰陷阱转换，也有可能导致Ⅴ峰陷阱的产生，这些机制均会带来Ⅴ峰陷阱浓度的增加。现在还不能确定哪种机制更合理，也不能排除几种机制都起作用的可能性，需开展进一步的工作，如发光曲线解谱，微观损伤的探测等。

热释光剂量片在线性区的良好特性使得利用它们测量吸收剂量非常方便，1个剂量片标定1次即可多次使用。非线性区热释光剂量片的灵敏度会下降，再次使用时灵敏度会增加，不再具有线性区内的优点。目前热释光剂量片是国内测量脉冲γ射线辐射场内吸收剂量的唯一探测器。为利用它们准确测量脉冲场内的大吸收剂量，必须考虑别的使用方法。

剂量片响应一致性在再次使用时可保持的特点可采取成批使用的方法测量非线性的吸收剂量。通过小剂量下的筛选，选出1批响应一致性良好的剂量片作为全同剂量片使用。从筛选过后的剂量片中取出一部分用于标定，剩余剂量片用于测量。标定时须选取多个剂量点，以得到非线性区内的响应曲线，标定的最大剂量由实际使用范围决定。标定得到的响应曲线作为整批剂量片的响应曲线。等批内剂量片均使用1次后，然后退火再对灵敏度进行重新标定。随着使用次数和已辐照剂量的增加，剂量片的响应一致性有可能变差，因此使用几次后需对该批剂量进行重新筛选，以保证它们的响应一致性满足要求。

3 结论

试验表明，国产LiF（Mg，Ti）-M剂量片线性响应的上限在150～200Gy之间，超过线性响应范围后，灵敏度会下降，再次使用灵敏度会增加，不再具有线性区内的优点。

试验结果还表明，即使接受到的吸收剂量在非线性区域，1组剂量片的响应一致性仍可在后续多次使用中保持。据此，本文提出采用成批使用的方法测量非线性区域的吸收剂量，这可为准确测量脉冲场的大吸收剂量提供参考。

国产的LiF（Mg，Ti）-M剂量片在200Gy就呈现的亚线性和不可重复性，不仅增加了剂量测量的复杂性，也增加了成本。为了方便测量大剂量脉冲γ射线辐射场，最好能提高LiF（Mg，Ti）-M剂量片的线性上限，可能的措施是改变加热方式或退火温度等，这些措施的可行性还有待于试验研究。

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Linear Upper Limit and Repeatability of Thermoluminescence Dosimeters inγ-ray

BAI Xiao-yan，QI Chao，JIN Xiao-ming，LIU Yan，WANG Gui-zhen，LIN Dong-sheng，YANG Shan-chao，GONG Jian-cheng，LI Rui-bin，MA Qiang
（Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an710024，China）

The linear upper limit and repeatability of thermoluminescence dosimeter（TLD）LiF（Mg，Ti）-M produced in China was studied by using60Co.The results indicate that the linear upper limit of the LiF（Mg，Ti）-M is in 150-200Gy.Beyond the linear upper limit，the sensitivity decreases，and the sensitivity increases when it was used again after being annealed.The results also indicate that the uniformity of a group of TLDs can remain even if their absorbed dose is beyond the upper limit.Based on this feature，the way of using TLDs in batch mode was proposed to measure the absorbed dose beyond the upper limit，by which the measurement accuracy can be improved.

LiF（Mg，Ti）-M；TLD；linear upper limit；repeatability；batch mode

TL82；O48

A

1000-6931（2014）02-0368-04

10.7538／yzk.2014.48.02.0368

2012-11-09；

2013-07-12

白小燕（1982—），女，湖北襄阳人，助理研究员，硕士，辐射效应专业