中国先进研究堆间接中子照相方法的初步研究

魏国海，韩松柏，陈东风＊，王洪立，贺林峰，王 雨，武梅梅，刘蕴韬，赵志祥＊

（中国原子能科学研究院 中子散射实验室，北京 102413）

中国先进研究堆间接中子照相方法的初步研究

魏国海，韩松柏，陈东风＊，王洪立，贺林峰，王 雨，武梅梅，刘蕴韬，赵志祥＊

（中国原子能科学研究院 中子散射实验室，北京 102413）

中国先进研究堆（CARR）的建成为我国间接中子照相技术的发展及应用提供了重要的实验平台。本文基于CARR开展了间接中子照相方法的初步研究。首先利用蒙特卡罗方法计算分析了基于CARR开展间接中子照相测量的条件；然后根据这些条件，通过解析计算确定了间接成像两次曝光过程的实验参数；最后利用CARR的热中子孔道，以核燃料元件模拟件为样品进行了间接中子照相实验，并研究了间接中子照相成像数据的处理及分析方法。

间接中子照相；无损检测；中国先进研究堆

中子照相作为无损检测（NDT）领域中的一种独特技术，在核工业、航空、航天、地质、考古等许多领域有着广泛的应用［1-8］。根据曝光方式的不同，中子照相方法可分为直接成像法和间接成像法［1-2，5-7］。以胶片作为显像介质为例，直接成像法将胶片和中子转换屏同时置于中子束流中曝光，胶片直接记录样品的成像信息。间接成像法则先将对γ射线不敏感的中子转换屏（金属活化屏，如In或Dy屏）置于样品后部，中子束透射样品对转换屏曝光（第1次曝光），转换屏材料吸收中子后被活化，形成放射性潜像；之后再将转换屏转移到暗室中对胶片曝光（第2次曝光）形成图像［1］。

间接中子照相方法的突出优点为可检测放射性样品，因此在核工业领域放射性材料和部件的无损检测方面可发挥重要作用。如在核燃料元件无损检测中，可用于检测燃料元件的缺陷和235U的富集度及其分布情况，确定可燃毒物在燃料芯块内的分布与含量，测量包壳氢聚的状态和氢含量等［2-5］；也可用于反应堆控制棒［1，5-6］、散裂中子源固体靶［5］和同位素放射源［6］的无损检测。

我国中子照相技术起步虽较早，但发展和应用一直受制于无高通量中子源。中国原子能科学研究院建造的中国先进研究堆（CARR）功率为60MW，其反射层最大未扰热中子注量率为8×1014cm-2·s-1，核心技术指标均达到了国际先进水平。CARR的建成为我国间接中子照相技术的发展和应用奠定了坚实的基础。中国原子能科学研究院基于CARR正在研制一台热中子照相装置，间接中子照相技术是其未来重要的应用方向。本文首先利用蒙特卡罗模拟软件VITESS［9］，计算分析基于该装置开展间接中子照相测量的条件；然后根据这些条件指标，利用解析计算确定两次曝光过程的实验参数；最后利用CARR的热中子孔道，以核燃料元件模拟件为样品进行间接中子照相实验，并研究间接中子照相成像数据的处理及分析方法。

1 CARR间接中子照相实验条件的计算与分析

CARR间接中子照相实验条件的核心参数为样品处中子束流的准直比和中子注量率，其基本要求为：1）中子束的准直比直接影响空间分辨率，高质量成像要求准直比大于150［1，6］；2）当测试位置的中子注量率低于105cm-2·s-1时，需要的曝光时间过长，信噪较低，不利于检出样品信息，另外，间接中子照相方法的中子转换屏为活化屏，转换屏在中子束中曝光时间达到一定限值时，转换屏的活度将趋于饱和，若中子注量率过低则转换屏无法产生足够的放射性，从而不能得到清晰的检测成像，要得到清晰的中子照相成像，测试位置的中子注量率需大于106cm-2·s-1［1，6-7］。

CARR将建设中子照相装置进行间接中子照相方法的研究。CARR中子照相装置的光阑直径D设计5种尺寸：0.5、1、2、3、4cm，测试位置与光阑的距离L在100～1 050cm之间可调。根据此设计，样品的测试位置有多种配置方式，为优选出间接中子照相检测实验的最优测试位置的配置，利用中子散射谱仪通用模拟软件VITESS对不同配置方式的测试位置的中子束流品质进行模拟计算。VITESS是基于蒙特卡罗方法的将中子光学部件高级模块化的中子输运过程模拟软件。模拟计算时，以中子照相装置的设计参数为输入参数，计算测试位置的中子束流品质。为保证模拟计算结果的统计误差满足要求，设定跟踪粒子数为5×109。

不同配置方式下测试位置的中子束准直比（L／D）计算结果列于表1。利用VITESS模拟各测试位置水平和垂直方向中子积分强度分布，从而获得全影区宽度和高度（水平和垂直方向的尺寸）。全影区指成像位置的中子强度均匀分布的区域（中子束流中心区域）［1，6］，此区域适合于间接中子照相实验。图1为D＝4cm、L＝100～800cm时，测试位置水平方向中子积分强度的VITESS模拟结果。各测试位置的全影区尺寸的VITESS模拟结果列于表2。利用VITESS模拟各测试位置的中子强度二维分布，图2为D＝4cm，L＝500、600、700、800cm时，测试位置的中子强度二维分布的VITESS模拟结果。根据表2的全影区尺寸，选取全影区（图2中矩形区域）内100个数据点的中子注量率的VITESS模拟结果计算全影区的中子注量率平均值。测试位置的全影区中子注量率的VITESS模拟结果列于表3。

表1 测试位置的中子束准直比Table 1 L／Dof neutron beam at measuring position

图1 测试位置水平方向中子积分强度的VITESS模拟结果Fig.1 VITESS simulation result of horizontal neutron integral intensity at measuring position

表2 测试位置的全影区尺寸Table 2 Dimension of fully illuminated area at measuring position

图2 测试位置的中子强度二维分布的VITESS模拟结果Fig.2 VITESS simulation result of 2Ddistribution of neutron intensity at measuring position

表3 测试位置的全影区中子注量率Table 3 Neutron fluence rate of fully illuminated area at measuring position

通过表1可见，当D＝0.5cm，L＝100～ 1 050cm；D＝1cm，L＝200～1 050cm；D＝2cm，L＝300～1 050cm；D＝3cm，L＝500～1 050cm；D＝4cm，L＝600～1 050cm时，测试位置中子束流的L／D大于150，满足检测实验要求。通过表3可知，在满足准直比要求的情况下，所有D与L的组合全部满足检测实验对测试位置中子注量率的要求。

反应堆中子束流十分宝贵，为节省测试时间，充分利用中子束流，在满足间接中子照相检测实验对中子束流品质要求的情况下，测试位置要具有尽量大的中子注量率。根据表1～3，CARR间接中子照相检测实验的最优测试位置的配置为L＝600cm、D＝4cm，在此配置下，中子束的准直比及全影区尺寸满足实验要求，同时具有最强的中子注量率。最终实验条件确定为：测试位置的中子注量率为2.84× 109cm-2·s-1，中子束的准直比为150。

2 间接中子照相曝光时间的计算分析

中子照相间接成像的实验流程包括：1）转换屏在中子束流中曝光；2）转换屏与胶片曝光前冷却；3）转换屏与胶片曝光；4）胶片显影以及成像分析；5）转换屏在下次实验前冷却。中子照相间接成像实验方法的关键是确定转换屏在中子束中的曝光时间及转换屏与胶片的曝光时间，由于中子束流昂贵，确定转换屏在中子束中的曝光时间更重要。

2.1 转换屏在中子束中的最长曝光时间

中子照相间接成像时，中子转换屏在中子束中曝光，转换屏的放射性活度A（t1）与其在中子束中曝光时间t1的关系［1，6］为：

停止曝光后，转换屏的放射性活度A（t2）［1，6］为：

式中：φ为测试位置的中子注量率；δ为转换屏材料的微观中子吸收截面；N为转换屏中的原子个数；λ为转换屏形成放射性子核的衰变常量，λ＝0.693／τ，τ为半衰期；t2为停止照射后的放射性衰变时间。

根据式（1）和（2），转换屏在中子束中曝光及停止曝光后的活度随时间的变化示于图3。对于活化屏，随着在中子束中曝光时间的增加，转换屏的活度将趋于饱和。停止曝光后，转换屏的活度迅速衰减。无论是转换屏在中子束中曝光或转换屏与胶片曝光，当曝光时间达转换屏材料的3个半衰期时，活度均接近饱和值的90%。为节省中子束流时间，转换屏在中子束中的曝光时间应不超过转换屏材料的3个半衰期（Dy的半衰期为2.3h）［1］。

图3 转换屏在中子束中曝光及停止曝光后的活度曲线［1，6］Fig.3 Activity curve of converter in neutron beam and after exposure［1，6］

2.2 转换屏在中子束中的最短曝光时间

根据文献［3，6］，CARR间接中子照相实验设计采用厚0.1mm的Dy箔作为中子转换屏，利用富士IX80工业X射线胶片获得检测成像。根据富士IX80工业X射线胶片的曝光特性曲线，胶片获得清晰的曝光成像所需的最小照射量K0＝4.66×10-4C／kg，此值即为要获得清晰的曝光成像，单位质量的胶片记录介质吸收的最少离子总电荷数。具体计算方法参见文献［3，10］。

胶片获得的照射量源于转换屏在中子束中辐照后，因活化而释放的β射线。根据式（1），CARR间接中子照相实验时，转换屏在中子束中曝光t1后的活度为A（t1），转换屏材料为Dy，测试位置的φ为2.84×109cm-2·s-1。不考虑转换屏与胶片曝光前的冷却。转换屏与胶片的曝光时间为t2，根据式（2），随着t2的增加，转换屏的活度降低，胶片获得的照射量K与t1、t2的关系［3，10-11］为：

式中：Kr为转换屏材料的照射量率常数；R为转换屏到胶片的距离。

转换屏在中子束中曝光，假定转换屏与胶片曝光的时间t2无限长，转换屏的放射性活度全部转化为胶片的照射量，正好使胶片的照射量达到K0，此时，t1即为转换屏在中子束中曝光所需的最短时间。则胶片可获得照射量的最大值为：

对式（4）积分，得到：

当Kmax＝K0时，有：

转换屏材料Dy的Kr＝4.145×10-19C· m2·kg-1·s-1·Bq-1［12］。曝光时，转换屏与胶片紧密接触，则转换屏与胶片的距离R为转换屏的半厚度0.05mm。计算得到Dy转换屏

2.3 曝光时间的选择

通过上述转换屏在中子束中曝光时间范围的分析可知，在满足胶片照射量的情况下，Dy屏在中子束中曝光时间范围很宽（0.27s～6.9h）。计算转换屏在中子束中曝光时间与转换屏与胶片曝光时间的多种组合，确定转换屏在中子束中曝光时间的最优选择。

转换屏在中子束中曝光，随后转换屏与胶片曝光，当胶片获得的照射量达K0时停止曝光，胶片此时获得的照射量为：

即：

转换屏为0.1mm厚的Dy箔，测试位置的中子注量率为2.84×109cm-2·s-1，t1分别为τ／10、τ／5、τ、2τ、3τ时，运用MATLAB利用数值法求解t2，并计算两次曝光所需的总曝光时间（t1＋t2）。转换屏在中子束中的曝光时间与总曝光时间的关系示于图4。可见，当Dy转换屏在中子束中曝光τ／5时，在胶片的照射量满足要求的情况下，总曝光时间最短。所以，CARR采用Dy转换屏进行间接中子照相检测成像时，转换屏在中子束中曝光时间的最优选择为28min，转换屏与胶片的曝光时间为54.2min。

图4 转换屏在中子束中的曝光时间与总曝光时间的关系Fig.4 Relationship between total exposing time and exposing time of converter in neutron beam

3 核燃料元件模拟件的间接中子照相测量及数据分析

以核燃料元件模拟件为样品，在CARR中子束流水平孔道进行间接中子照相方法的初步研究。CARR运行功率为10MW，成像位置的中子注量率为1.27×108cm-2·s-1，中子束流的L／D为55.3，转换屏采用0.1mm厚的Dy屏，使用富士IX80工业胶片获得成像。实验中转换屏在中子束中曝光时间、转换屏与胶片曝光时间均为7h。

实验中作为样品的核燃料元件模拟件的芯块材料为铅（直径8mm），在芯块中心钻直径1mm或2mm的小孔，内部保持中空或插入对比材料，模拟芯块内存在杂质，样品模型示于图5，模拟芯块的具体设计参数列于表4，中子照相检测成像示于图6。

图5 模拟芯块内存在杂质的样品模型俯视图Fig.5 Model planform of dummy fuel pellet with impurity

表4 模拟芯块的设计参数Table 4 Design parameters of dummy fuel pellet

图6 模拟芯块内存在杂质的中子照相成像Fig.6 Neutron image of dummy fuel pellet with impurity

3.1 杂质尺寸

检测实验利用胶片获得成像，通过扫描仪将成像转化为数字成像，利用ImageJ软件分析芯块1～9沿芯块径向的相对黑度，将相对黑度数据导入OriginPro并作图，结果示于图7。此轮廓反映芯块内部的材料及尺寸变化，可直接读取对比材料的尺寸。利用此方法获得的芯块填充的对比材料的尺寸列于表5。可见，若对比材料与铅的宏观截面差距较大，则对比材料尺寸的读取误差较小；若对比材料的尺寸较大，则对比材料尺寸的读取误差较小。

图7 芯块沿径向的相对黑度Fig.7 Relative density of pellet along radial direction

表5 根据芯块径向相对黑度读取的填充材料的尺寸Table 5 Size of insert from relative density along radial direction of pellet

3.2 杂质材料中子截面

标准芯块中子照相成像时，中子穿透铅芯块对转换屏曝光，中子透射率公式为式（9）。填充对比材料的芯块中子照相成像时，中子穿透铅芯块后穿透位于中间的对比材料对转换屏曝光，中子透射率公式为式（10）。

胶片的黑度与曝光量的关系参见文献［3］，据此计算得到填充对比材料芯块与标准芯块的黑度差ΔD：

式中：Di为填充对比材料芯块成像的黑度；DPb为标准芯块成像的黑度；m为胶片曝光特性曲线的直线区的斜率。

根据富士IX80工业胶片曝光特性曲线，m＝4.1［3］，则：

公式变换得到：

利用黑度计读取标准芯块和填充材料芯块胶片成像的绝对黑度，结果列于表6。芯块材料（铅）的宏观截面已知，根据表5中对比材料的di，利用式（13）计算的对比材料的宏观截面亦列于表6。根据宏观截面数据即可确定对比材料的成分。芯块1和3未填充对比材料，表6中的宏观截面数据为大气宏观截面的。其中9号材料为镉，因为与铅的截面差距最大，它的材料尺寸读取误差最小，但其宏观截面计算误差最大。镉为强吸收中子材料，由于吸收了大量中子而具有自屏效应，使胶片成像的黑度过低，超出了胶片特性曲线的直线区，此时黑度与曝光量不呈线性关系，造成计算误差较大。

表6 芯块成像的绝对黑度及对比材料的宏观截面Table 6 Absolute density of pellet neutron image and macro neutron cross section of insert

4 小结

本文通过模拟计算和实际实验，验证了CARR在发展并应用间接中子照相技术方面具备良好的条件和潜力，并研究了间接中子照相成像数据的处理及分析方法，为将来在CARR开展间接中子照相检测实验提供重要参考。CARR满功率（60MW）运行后，将提供更优良的中子束流，可为间接中子照相检测实验提供更好的实验条件。

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Preliminary Study on Indirect Neutron Radiography Method at CARR

WEI Guo-hai，HAN Song-bai，CHEN Dong-feng＊，WANG Hong-li，HE Lin-feng，WANG Yu，WU Mei-mei，LIU Yun-tao，ZHAO Zhi-xiang＊
（China Institute of Atomic Energy，P.O.Box275-30，Beijing102413，China）

China Advanced Research Reactor（CARR）is an excellent platform for indirect neutron radiography（INR）.The experimental conditions of the INR at CARR were calculated and analyzed by the Monte Carlo method，based on which the first and the second exposure time was calculated.The INR experiment was carried out with the sample of dummy fuel rods at one of the CARR’s thermal neutron beam channel，and the methods of processing and analyzing the neutron images were also studied.

indirect neutron radiography；non-destructive testing；CARR

O571.56

A

1000-6931（2014）02-0201-07

10.7538／yzk.2014.48.02.0201

2013-09-21；

2013-11-01

973计划资助项目（2010CB833106）；国家自然科学基金资助项目（11375271）；中国原子能科学研究院院长基金资助项目（16YC-201302，16YC-201303）

魏国海（1983—），男，黑龙江鹤岗人，助理研究员，博士，凝聚态物理专业

＊通信作者：陈东风，E-mail：dongfeng＠ciae.ac.cn；赵志祥，E-mail：zhaozx＠ciae.ac.cn