北京地区大气细颗粒物的个体暴露水平

闫伟奇,张潇尹,郎凤玲,曹 军

(北京大学城市与环境学院,北京 100871)

北京地区大气细颗粒物的个体暴露水平

闫伟奇,张潇尹,郎凤玲,曹 军*

(北京大学城市与环境学院,北京 100871)

于2012年12月至2013年4月采用LD6S型微电脑激光粉尘仪在北京地区采取单人逐日跟踪的方式记录了多名个体对大气细颗粒物(PM2.5)的暴露水平,同时收集研究对象的时间-活动日志,计算日平均暴露水平,再进行多人多日合并处理.并于研究时段内同步记录北京市环境保护监测中心发布的空气质量监测数据.结果表明,研究期间北京地区冬季与春季PM2.5的平均浓度分别为127,69μg/m3.个体日均暴露水平中值为54μg/m3,与大气质量浓度的平均比值为0.60.个体室内暴露分量均值达到总暴露量的80%,室外与交通各占约10%.不同人群及季节的暴露水平之间未表现出显著差异.当大气环境质量浓度高于国家空气质量二级标准浓度限值时,室内住宅、办公室和餐厅,室外公交车、街道微环境中的PM2.5质量浓度与大气环境质量浓度存在显著的相关关系.

细颗粒物；个体暴露；微环境；时间-活动日志

大量研究表明,大气可吸入颗粒物会对人体呼吸、心血管等多个系统造成危害[1-2],其中细颗粒物(空气动力学直径≤2.5μm,PM2.5)体积小,比表面积大,容易吸附有毒有机物和重金属穿透肺泡进入血液[3],对人体健康危害极大.与发达国家相比,我国大气 PM2.5主要来源于机动车尾气的排放和化石燃料的燃烧,污染程度更为严重[4].目前国外对PM2.5暴露水平的研究开展较多且重点放在不同职业类型的暴露评价,而国内对个体暴露水平的研究仍较少,多采用室外固定点监测的数据,但室内环境是人们进行各种社会活动的主要场所,单纯的室外监测数据难以准确反映实际个体暴露水平[5-6].因此本研究选择北京市分别来自学生、职员、家庭主妇3类人群作为研究对象,采用LD6S型微电脑激光粉尘仪,于2012年12月至2013年4月对研究对象进行单人逐日跟踪监测,同时记录个体时间-活动日志,计算个体日均暴露水平,进行多人多日合并处理后,探讨PM2.5在不同微环境的浓度分布特点,比较来自不同群体个体的日暴露特征、主要暴露来源及其群体间的差异,以期为进一步开展相关人群暴露研究以及建立PM2.5暴露水平与健康效应间暴露-反应关系提供科学依据.

1 研究方法

1.1 研究对象和采样

选择北京城区 3类人群∶在校大学生(18～25岁)、职员(25～45岁)、家庭主妇(35～55岁)作为研究对象,进行单人逐日跟踪,记录个体在不同微环境下PM2.5暴露水平以及24h的时间活动日志.采样时间为2012年12月3日至17日、2013年2月17日至4月15日,根据北京供暖时间将其划分为冬(2013年3月20日之前)、春(2013年3月20日至4月15日)两个季节.除去仪器维护与故障时段,共获得有效数据108组(大学生72组、职员28组、家庭主妇8组),研究对象主要来自海淀区、西城区、东城区、朝阳区以及通州区,其他城区在记录的个体时间-活动日志中也有涉及.个体每日活动时间至少14h,采样频率为2次/h,平均每d至少采样28次.采样期间同时收集北京市环境保护监测中心网站所发布大气环境监测固定站点的空气质量监测数据.

PM2.5的监测采用LD6S型微电脑激光粉尘仪(北京宾达绿创科技有限公司研制),该仪器根据光散射原理设计∶含尘空气由环行采样口吸入,经切割器分离除去粗大粒子,进入检测器暗室,暗室中的粉尘在激光照射下产生散射光,经前向接受并转换成与散射光强度及粉尘浓度成正比的的每分钟脉冲计数,最后通过仪器的微处理器计算出粉尘质量浓度[7-8].仪器配有滤膜在线采样器,检测灵敏度为 0.001mg/m3,测量范围 0.001～100mg/m3,具有便携、快速、灵敏等优点.采样流量设定为2L/min,采样点高度位于研究对象呼吸带附近,每次采样时间为 1min,结束后记录瞬时平均值.

1.2 数据分析及处理

数据分析采用Excel、SPSS 20.0软件.结合个体主要活动场所的PM2.5监测结果和24h时间-活动日记(0∶00至起床期间的暴露浓度以起床时卧室中PM2.5浓度替代,就寝至24∶00的暴露浓度以就寝时卧室中 PM2.5浓度替代),个体暴露水平的计算公式为∶

式中∶Caver为个体 PM2.5的平均暴露水平,μg/m3; Ci为时段i个体所在活动场所的PM2.5平均浓度, μg/m3; ti为时段i时间长度,min; ttotal为个体总暴露时间, min.

1.3 质量控制

LD6S型微电脑激光粉尘仪具备零点自动调节功能.采样前对仪器进行测量、流量、时间校准,测量重复性误差≤2%;采样中使用湿度修正功能,降低湿度对测量值的影响,提高测量准确度.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5大气环境质量浓度

利用北京环境保护监测中心网站实时发布的PM2.5大气环境质量浓度数据计算所有35个监测站点的24h日均值,结果显示在本研究期间,北京地区冬季与春季 PM2.5的平均浓度分别为127,69μg/m3,由于燃煤取暖导致本地颗粒物排放量增加,同时低温不利于污染物的垂直扩散与稀释[9-10],冬季明显高于春季(统计显著性 sig.= 0.000).依照 PM2.5日平均浓度二级浓度限值[11](针对居住区、商业交通居民混合区等)75μg/m3,冬季与春季超标率分别达到71%与36%,且于12月11～16日,2月17～28日,3月5～8日,3月14～18日,3月25～27日,3月30日～4月3日观察到6次日均值连续 3日超标的记录,显示在该研究时段内大气颗粒物污染状况十分严重(图1).

监测中心所设置的 35个监测站点中,包括12个城区环境评价点,11个郊区环境评价点,1个对照点,6个区域点以及5个交通污染监控点.对上述五类监测点2013年监测数据进行方差分析与 Tanhane’s多重检验,结果显示,位于昌平定陵对照点的PM2.5日均浓度明显低于城区环境评价点(sig.=0.005)以及交通污染监控点(sig.=0.029),除该监测点外的 34个监测站点之间不存在显著的差别.在单人逐日跟踪实验中由2台LD6S型粉尘仪(a、b)监测并计算出个体日均暴露水平(图1),亦收集到部分户外环境中PM2.5浓度信息,计算其日均值(C室外)后,与监测中心发布的数据(C监测)进行比较,变化趋势基本保持一致(图1).

图1 PM2.5大气环境质量浓度,室外微环境浓度与个体日均暴露水平Fig.1 Ambient, outdoor-microenvironment concentrations and personal daily average exposure levels of PM2.5黑白两色柱状图分别代表不同个体分别佩戴a、b两台仪器所得到结果

2.2 暴露研究中各类微环境PM2.5质量浓度水平

人体颗粒物暴露水平取决于个体所经历的不同微环境(研究对象所处具有相对均匀一致的污染物质量浓度的空间)中进入呼吸系统的空气中的颗粒物质量浓度,本研究中根据研究对象的活动-时间日志,将其所经历的微环境分为以下12种类型∶1)室内微环境∶住宅;办公室;教室;厨房;餐厅;商场/超市;其他娱乐场所(包括电影院、剧院、KTV、健身房等);2)室外微环境;3)交通微环境∶公共汽车;出租车/私家车;地铁;街道.室内微环境中颗粒物暴露源除室外到室内的输入之外,还包括室内人员活动所造成的颗粒物释放,如吸烟、烹饪等行为,可使微环境中颗粒物质量浓度骤然升高到极高的水平.

在以往研究中,住宅内微环境颗粒物质量浓度可通过质量平衡模型进行估算[12],但由于缺少室内空气容积置换速度、渗透率、源强等数据,本研究中将其等同为其他室内微环境,采用简单的线性模型对个体微环境颗粒物与大气环境颗粒物质量浓度之间的关系进行描述[13].首先计算每日各类微环境(教室与出租车/私家车的数据较少,不含在内)中PM2.5质量浓度均值,与大气环境质量浓度日均值进行相关分析.结果显示,当大气环境质量浓度高于浓度限值75 μg/m3时,除厨房、商场/超市、娱乐场所与地铁等人为活动干扰严重或相对封闭的环境之外,住宅、办公室和餐厅微环境中PM2.5质量浓度与之存在显著的相关关系(P<0.01),该结果与其他研究结果类似[13-14],说明当户外大气颗粒物污染严重情况下,室外至室内的渗透输入是这些微环境中颗粒物的重要来源.此外公交车以及街道环境中的PM2.5质量浓度也与大气环境质量浓度间存在显著的相关关系(P<0.01).

对上述微环境中颗粒物的质量浓度与大气环境颗粒物质量浓度进行线性回归分析,自变量的系数代表室外环境对室内的影响程度,而常数项则标志室内排放源的排放强度与沉降速度的大小.结果如图2所示,室外空气质量超标时,室内微环境拟合公式中常数项均为负值,说明室内颗粒物的沉降速度大于自身的排放.住宅由于相对封闭型较好,室内颗粒物质量浓度约为室外浓度的一半,而在开放性强的餐厅,室内浓度与室外浓度相当.街道微环境中,交通排放本身即为大气中颗粒物污染的重要来源,由于扩散的滞后,其浓度略高于大气环境质量浓度.公交车中颗粒物主要来自于外界环境,车内人员的活动也带来一定的排放.

当大气环境质量浓度低于浓度限值时所采集到的数据量较少,各微环境中 PM2.5质量浓度均呈现随机波动,与大气环境质量浓度相关关系相对不显著(P>0.02),推测此时颗粒物主要来源于室内源或交通源的排放,其中厨房中的烹饪活动与餐厅、公交、地铁中人员流动造成的颗粒物质量浓度有可能会达到一个很高的水平,其他微环境下的颗粒物质量浓度基本保持在大气环境质量浓度限值以下(表1).

图2 大气PM2.5质量浓度对微环境的影响Fig.2 Influence of ambient PM2.5concentration to microenvironments

表1 大气PM2.5质量浓度低于浓度限值时各微环境中颗粒物质量浓度(µg/m3)Table 1 PM2.5concentrations in different microenvironments as the ambient concentration below 75µg/m3(µg/m3)

2.3 颗粒物个体日均暴露水平

颗粒物个体总暴露水平为研究对象在一天内所经历的不同微环境暴露分量的总和.结合上述微环境质量浓度与日志中所记录的停留时间数据,以后者作为权重,将微环境暴露水平之和求平均,即为个体的日均暴露水平(式 1).结果表明,作为个体主要活动场所,室内微环境中浓度低于室外,因此个体日均暴露水平低于监测站所公布的大气质量浓度,其累积概率分布情况如图 3所示,个体日均暴露水平的中值为 54μg/m3,约为大气质量浓度中值(112μg/m3)的一半.该结果与国外研究结果相比偏高[12,15],原因在于本研究中相对较高的本底大气质量浓度.2007年7月至2008年8月针对本市某社区60名有心血管病既往病史的老年人的日均暴露量计算[16]则明显高于本研究结果,除了研究方法存在差异之外,室内PM2.5日均质量浓度的差异是最重要的原因,在上述该研究中,室内颗粒物质量浓度甚至高于室外,因此个体日均暴露水平高达113.3μg/m3.

统计不同微环境下暴露时间,结果显示研究对象大部分时间处于住宅或办公室等室内微环境暴露下,总体时间比例分布与他人研究的城市居民时间分布趋势接近[17-19],暴露分量均值达到总暴露量的 80%,其中住宅内的暴露分量约占一半左右,室外活动与交通暴露分量水平相当,均大致占总暴露量的10%(图3).当室外大气颗粒物污染严重时,停留在室内将有效降低个体日均暴露水平;而当室外大气颗粒物质量浓度较轻时,交通与烹饪过程中颗粒物的排放则成为暴露的主要来源(表 1), 这在其他人的研究中也观察到类似的规律[20].

图3 大气PM2.5质量浓度与个体日均暴露水平的累积概率、暴露来源以及人群/季节间差异Fig.3 Cumulative probability, exposure sources and differences between populations/seasons of PM2.5ambient concentration and personal daily averaged exposure level

不同类型人群在不同季节的暴露水平有所差异(图 3),差异主要源自采样时大气质量浓度,比较不同类型人群在不同季节日均暴露水平与当日大气质量浓度的比值,可发现除春季/职员组之外(该组仅有4d单人逐日跟踪数据,其中1d大气质量浓度较低,同时采样者于该日长时间乘坐地铁,造成较高的人体暴露水平,导致比值偏高,剔除该异常值后,比值为 0.65),不同人群及季节之间未表现出显著差异(图 3).综合所有的数据,个体日均暴露水平与当日大气质量浓度的平均比值约为0.60,据此可根据环境保护监测中心网站实时发布的数据近似推断个体日均暴露水平.姜磊等[21]利用颗粒物人类暴露剂量随机模型模拟计算杭州市人群PM10暴露水平的研究中亦发现PM10的人群暴露量与日均值呈正相关,二者比值介于0.56～0.63.

3 结论

3.1 在本研究期间,北京地区冬季与春季 PM2.5的平均浓度分别为 127μg/m3与 69μg/m3,相对环境空气质量标准中PM2.5日平均浓度二级限值的超标率分别达到71%与36%,除1个对照点之外,其他监测站点间未显现显著的差别.

3.2 当大气环境质量浓度高于浓度限值时,住宅、办公室、餐厅、公交车与街道微环境中的PM2.5质量浓度与其存在显著的相关关系;低于浓度限值时,各微环境中 PM2.5质量浓度均呈现随机波动.

3.3 研究时段内,个体日均暴露水平的中值为54μg/m3,约为大气质量浓度中值(112μg/m3)的一半, 当室外污染严重时,停留在室内将有效降低个体日均暴露水平;而当室外大气颗粒物质量浓度较轻时,交通与烹饪过程中颗粒物的排放成为暴露的主要来源.不同类型人群在不同季节的暴露水平的差异主要源自采样时大气质量浓度,不同人群及季节之间不存在显著差异,个体日均暴露水平与当日大气质量浓度的平均比值为 0.60,其中室内暴露分量均值达到总暴露量的 80%,室外与交通暴露则各约占10%.

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海洋生态环境保护将建三大体系

2014年3月3日,记者从国家海洋局了解到,2014年海洋生态环境保护工作总体思路确定,以海洋生态文明建设为统领,坚持改革创新、生态优先,全面推进海洋生态环境保护工作.建立海洋生态保护与建设、海洋监测评价、海洋生态环境行政监管三大体系.

据了解,国家海洋局今年将全面推进海洋生态环境保护工作,形成3个体系、6项制度、10项工作和3项保障的工作格局.其中,3个体系是海洋生态保护与建设体系、海洋监测评价体系、海洋生态环境行政监管体系;6项制度分别为海洋生态红线制度、海洋工程区域限批制度、海洋资源环境承载力监测预警制度、陆海统筹的生态保护修复机制、陆海统筹的区域污染防治联动机制和海洋生态赔偿补偿制度.

10项工作包括深入开展海洋生态文明建设理论研究和示范、开展渤海海洋生态红线试点、开展海洋工程区域限批试点、开展海洋资源环境承载能力监测预警试点、强化海洋环境监测评价与信息通报发布、推进海洋生态保护修复工作、创新陆海统筹的污染防治区域联动机制、严格做好海洋环境保护行政许可工作、开展海洋生态赔偿补偿制度建设和试点、健全海洋环境应急管理机制;3项保障为加强政策法规建设、开展海洋生态环境保护信息化建设、强化管理人员和专业技术队伍建设.

摘自中国环境网

2014-03-04

Personal exposure levels to atmospheric fine particulate matters in Beijing, China.

YAN Wei-qi, ZHANG Xiao-yin, LANG Feng-ling, CAO Jun*
(College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China). China Environmental Science, 2014,34(3)：774～779

From December, 2012to April, 2013, measurements of personal exposure levels to atmospheric fine particulate matter (PM2.5) in Beijing were conducted using laser dust monitor (Model LD6S) with the method of daily tracking for single participant, and the different participants’ time-activity journals were also collected to calculate the daily averaged exposure levels and merge application. During the monitoring period, the ambient PM2.5concentrations issued by the Beijing Municipal Environmental Monitoring Centre were recorded synchronously. The local mean concentrations of PM2.5in winter and in spring were 127µg/m3and 69 µg/m3, respectively, and the former was much higher than the latter. The median value of personal daily exposure level was 54µg/m3and the averaged ratio to the ambient PM2.5concentration was 0.60. The averaged indoor exposure fraction reached 80% of the total exposure, and the outdoor exposure and the traffic exposure separately accounted for about 10%. There was no significant difference between the exposure levels of different populations and different seasons. As the ambient PM2.5concentration exceeded 75µg/m3, a significant correlation existed between the ambient PM2.5concentration and the PM2.5concentrations in different microenvironments, including residential house, office, restaurant, bus and street.

fine particulate matter；personal exposure；microenvironment；time-activity journal

X131.1

：A

：1000-6923(2014)03-0774-06

闫伟奇(1990-),女,山东东营人,北京大学城市环境学院硕士研究生,研究方向为大气环境科学.发表论文4篇.

2013-06-23

国家自然科学基金资助项目(41171386)

* 责任作者, 副教授, caoj@urban.pku.edu.cn