天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

姚 青,蔡子颖,韩素芹,刘爱霞,刘敬乐

(天津市气象科学研究所,天津 300061)

天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

姚 青*,蔡子颖,韩素芹,刘爱霞,刘敬乐

(天津市气象科学研究所,天津 300061)

于2013年1月连续在线观测天津城区气溶胶数浓度谱分布和大气能见度,并结合相关气象资料,探讨相对湿度(RH)对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响.结果表明,观测期间发生了4次连续雾霾天气过程, 4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致;随着RH增大,PN1和PN2.5-10呈增长趋势, RH>90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5则持续增长,高RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.

气溶胶；相对湿度；谱分布；能见度

大气能见度可用以表征大气清洁程度,影响大气能见度的因素主要包括降水、雾、大风、沙尘暴、扬沙等天气现象,以及大气中广泛存在的污染性气体和气溶胶等.近年来,各大城市大气能见度呈逐步下降趋势,与经济发展、空气污染有着密切关系[1-6].范引琪等[5]的研究表明,1980～2003年京津冀大部分地区能见度呈下降趋势,天津等5座城市下降最为明显,而且大气能见度趋势与能源消耗和机动车增长存在很好的相关性.Zhao等[6]汇总了京津冀地区107个地面站的气象资料,统计霾日变化趋势,发现区域内城市和非城市站点霾日数日益接近,北京,天津等处于霾日数高值区.

有关研究表明,气溶胶粒子对可见光的散射和吸收效应是造成大气能见度降低的主要原因[7-9].以往的研究多关注”干”气溶胶的散射和吸收效应,实际大气中的水汽可对太阳辐射直接散射消光,也可通过气溶胶粒子的凝结、碰并和悬浮增长,改变粒子折射率来增大气溶胶消光系数,而在用的浊度计多通过控制相对湿度以保证获得“干”的气溶胶,用以测定低相对湿度下气溶胶的散射系数,并不能完全真实反映环境气溶胶的散射系数.国内学者[10-11]针对气溶胶散射吸湿(亲水)增长因子进行了有限的测量,有关研究[12-19]表明 RH 是造成气溶胶散射系数和粒子数浓度谱分布变化的重要原因.

2013年以来我国中东部地区雾霾天气频繁,全国雾霾日数达到 1961年来同期最多[20].本研究基于2013年1月天津城区大气环境和气象观测数据,分析相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响,以期为雾霾天气预报预警提供科学依据.

1 资料与方法

中国气象局天津大气边界层观测站(北纬39°06′,东经 117°10′,海拔高度 3.3m,台站编号∶54517)位于天津市城区南部,其北距快速路约100m,东临友谊路-友谊南路,西面和南面主要为住宅区,交通源对它有一定的影响.采样点设在观测站院内一座一层平房的楼顶,离地高约 3m,下垫面为草地,周围为气象观测场和办公区,无明显污染源,观测点能够代表典型城区,观测时间为2013年1月8日～2月1日,该段时期我国中东部连续发生严重雾霾天气,被认为是1961年同期雾霾日数最多的一个月[20].

气溶胶质量浓度和数浓度资料由德国Grimm公司生产的Grimm 180颗粒物监测仪观测获得,该仪器可提供粒径>0.25μm的气溶胶数浓度,可划分为 31个粒径段,为便于研究,合并其中的PM1.0,PM1.0-2.5,PM2.5-10和PM10-100,相应的数浓度依次记作 PN1.0,PN1.0-2.5,PN2.5-10和 PN10-100.大气能见度资料采用美国 Belfort公司生产的MODLE6000型前向散射能见度仪测量,仪器测量上限为20km,下限为6m,精确度10%,发射波长为880nm,经相应公式计算出550nm的大气消光系数,并输出能见度值[21];气溶胶散射系数(σsp)采用澳大利亚ECOTECH公司生产的Aurona 1000型浊度计连续观测获得,测量波长为525nm;气溶胶吸收系数采用美国 Magee科技公司生产的AE-31 黑碳仪测量值经经验公式 σap＝8.28×[BC]+2.23[22]计算得到,可将波长为880nm的测量数据转化为532nm波长的吸收系数;以上能见度仪,气溶胶散射系数和吸收系数的波长较为接近,因而未作数据调整,空气散射系数和吸收系数的计算方法见文献[8].所有测量数据经过质量控制后处理成小时均值,并按相关要求处理成日均值,同期的相对湿度、日降水量和天气现象等气象资料采用观测站同一院内的天津市城区国家气象观测站的自动气象站数据.

2 结果与讨论

2.1 能见度、相对湿度和气溶胶数浓度逐时分布

表1 观测期间气溶胶浓度的统计特征Table 1 Average data of aerosol concentration during the observation period

观测期间,天津城区平均气温为(-2.1±2.3) ,℃平均相对湿度为72%±18%,降水总量为3.1mm,平均风速为(1.2±0.7)m/s,较之天津城区地面气候标准值(1981～2010年),相对湿度偏高(1月30年均值为53%),降水量略多(30年均值为 2.7mm),风速偏小(30年均值为1.8m/s) ,且静小风频率高达67.5%.观测期内平均能见度为(5.49±5.52)km,雾霾天气频发,按照《地面气象观测规范》[23]和气象行业标准《霾的观测和预报等级》[24]的规定,参照能见度和 RH日均值,并结合气溶胶消光系数等资料判断,观测期内雾日数为4d,霾日数为17d,其中中度及以上的霾日数有8d.表1给出了观测期间各粒径段气溶胶质量浓度和数浓度的统计结果,气溶胶数浓度PN1,PN1-2.5,PN2.5-10和 PN10-100分别占总数浓度(TPN)的 99.5%,0.33%,0.05%和 0.001%,超细粒子提供了气溶胶数浓度的绝大部分.

图1 雾霾天气下气溶胶质量浓度和数浓度的逐时分布Fig.1 Hourly variations of visibility, relative humidity, aerosol mass concentration and aerosol number concentration

表2 雾霾天气与非雾霾天气下气溶胶浓度的对比结果Table 2 Average data of aerosol concentration under the haze-fog episodes and non- haze-fog episodes

观测期间我国中东部地区出现了 4次较大范围雾霾天气过程[25],这4次雾霾天气过程在本次观测中均有所体现,见图1中的阴影部分,持续时间从49h到131h不等, 其中1月26日17∶00～2月1日03∶00的雾霾过程持续时间最长,达131h,平均能见度也最低(2.18km),平均RH最高(86%).为便于区分各粒径段数据,图 1中的气溶胶数浓度采用对数坐标,气溶胶质量浓度和数浓度存在4个明显的高值区域,分别对应观测期间 4次持续雾霾天气过程,表2给出了4次雾霾天气过程和非雾霾天气下气溶胶浓度的对比观测结果,雾霾天气过程1和2中的能见度略高于雾霾天气过程 3和 4,而其质量浓度和数浓度则显著高于后者,能见度显著低于后者, 这表明 RH的较大差异是造成这 2类雾霾过程中能见度与气溶胶浓度关系不同的重要原因.

2.2 RH对气溶胶数浓度及其谱分布特征的影响

气溶胶粒子数浓度与 RH存在密切的关系,尚倩等[13]对南京冬季气溶胶粒子谱分布的研究表明,随着 RH逐渐增至 54%, PN1缓慢增加, PN1-10则几乎没有变化;随着 RH 继续增大, PN0.01-0.2和 PN2.7-10均有不同程度的降低,而PN0.5-1.5则明显增加,这是由于气溶胶的尺度分布通过气粒转化和聚合而转变,气溶胶粒子吸湿后粒径增大,核膜态粒子因向积聚模态转化而浓度降低,粗模态粒子浓度因粒径增大后重力清除而降低.观测期内不同RH下PN1,PN1-2.5和PN2.5-10的统计结果见表3,随着RH增大,PN1呈增长趋势,当RH>60%后,增长趋势放缓,RH>90%后,PN1有所降低,这与表2中雾霾过程3和4PN1低于过程1和2相一致;PN1-2.5随着RH增大而持续增长,表明高 RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;PN2.5-10的演变规律与 PN1相似, RH>90%后浓度有所降低.与尚倩等[13]的研究不同的是,观测期间的PN1随RH增大而增长迅速,并且高湿状态下去除也不明显,这与仪器的测量范围不同有关,本研究使用的气溶胶数浓度从粒径 0.25μm开始测量,缺乏核膜态和爱根模态粒子浓度数据,导致 TPN低于采用尚倩等[13]采用WPS测定的气溶胶数浓度(1.21×104个/cm3,粒径范围 0.01～10μm),也低于胡敏等[26]于 2004年夏季在北京采用 TDMPS-APS系统的观测结果(3.0×104个/cm3,粒径范围0.003～10μm),但远高于尚倩等[13]采用 LPS测定的气溶胶数浓度(7.34× 102个/cm3,粒径范围0.35～10μm).

表3 不同RH下大气能见度和气溶胶数浓度的统计特征Table 3 Average data of aerosol number concentration with different relative humidity

观测期内RH变化较大,RH最小值为21%,最大值为97%,将逐时RH按照表3的区间划分,考察不同RH下气溶胶数浓度谱分布状况,如图2所示,不同 RH下气溶胶粒子数浓度谱分布存在如下特征∶(1)低湿状况(RH≤40%)下,气溶胶粒子数浓度显著低于其他RH,这一趋势在2μm以下粒径段尤为明显,其数浓度与之存在数量级上的差异;(2)0.25～0.4μm粒径段气溶胶粒子数浓度谱分布受RH影响不明显,80%≤RH<90%下的气溶胶粒子数浓度甚至略高于 RH≥90%时,这也是造成观测期间 TPN在 80%≤RH<90%下最高的原因;(3) 0.4～1.6μm粒径段气溶胶粒子数浓度谱分布与RH相关性显著,随着RH增大,粒子浓度相应增大,有研究高 RH下雾、降雨和降雪可对气溶胶粒子湿清除[15],而在1～2μm粒径段降水对气溶胶粒子的捕获效率较低,即所谓 Greenfield缺口[27];(4)2μm以上粗粒子各粒径段的数浓度均在1个/cm3以内,且不同RH下数浓度差别不大,这与康汉青等[15]在南京的研究不同,其原因可能在于观测期连续发生雾霾天气,间有数次降雪,高RH下气溶胶中的粗粒子已大部分被清除,因而RH不再是影响PN2.5-10的主要因素.

小舅是个馋小孩，如果哥哥姐姐们有什么好吃的不给他吃，他就顺势往地上打滚说：“你以为我不会生气打滚啊？”大家都笑他：“可别这样，把地上的灰都滚没了。”他一得意，反而翻滚得更厉害了。

于2011年春季在同一观测点对霾、沙尘、降水等典型天气进行的气溶胶粒子数浓度观测结果[8]显示, 霾日粒子浓度最高,TPN 为 1.40× 103个/cm3,仅为本次观测平均值(6.61个/cm3)的1/4,本次观测中的粗粒子(PN10-100)浓度(0.07个/cm3)远低于2011年春季的沙尘日(3.3个/cm3)和霾日(0.5个/cm3),甚至也显著低于晴日(0.8个/cm3),而与降水日相当(0.08个/cm3), 本次观测期间 RH平均值 (72%±18%)远高于 2011年春季(39%±22%),这表明 RH对气溶胶粒子数浓度谱分布有较大影响.

图2 不同相对湿度下气溶胶数浓度的谱分布Fig.2 Size distributions of aerosol number concentrationwith different relative humidity

2.3 RH对大气消光系数的影响

大气消光系数(σext-vis)与大气能见度(vis)具备如下关系[28]∶

式中∶σext-vis单位 Mm-1,vis单位 km, 3.912代表Koschmeider常数,取该值时,有以下假设条件∶目标物为深色理想物体;阈对比度取0.02;目标物和观察者之间大气组成均一;地球曲率可忽略;目标物、天空背景和观察者等各处的光亮度相同.该公式充分考虑了大气中气体和气溶胶对能见度的影响,也包含水汽的影响在内.

大气消光系数(σext)按性质可分为气溶胶散射系数(σsp)、气溶胶吸收系数(σap)、干洁大气散射系数(σsg)以及气态污染物的吸收系数(σag)4部分,即

实际测量过程中浊度仪进气经自动加热除湿, RH控制在40%以下,水汽对能见度的影响可基本忽略,因而公式(2)未考虑水汽对能见度的影响,则 RH对大气消光系数的影响可采用下列方法计算∶

f(RH)既体现了水汽对大气消光系数的间接影响(气溶胶吸湿增长),也反映了高RH下水汽的直接消光作用,因而它可能大于气溶胶吸湿增长因子,尤其是在高RH下.

图3 不同RH下气溶胶吸湿增长因子的拟合关系Fig.3 Fitting curve of the measured aerosol hygroscopic growth factor f(RH) at ambient relative humidity

国内有关气溶胶吸湿增长系数测定的研究起步较晚,外场实验资料有限,且测定和计算方法不尽一致,如 Yan等[11]采用”水汽加入结合加热控制”的浊度计并联法,刘新罡等[10]采用结合能见度数据的光学综合法等,不同研究获得的数据可能存在一定差异,但不影响作定性比较.本研究计算获得的f(80%)高于Yan等[11]在北京冬季”相对污染”时期的观测结果(f(80%)=1.48)[10],这可能与北京观测期间空气质量较好(其空气质量最差时为轻微污染),而本研究中气溶胶含有大量硫酸铵、水溶性有机碳等吸湿性组分有关,2011年冬季在同一地点的观测结果[29]显示,SO42-和NO3-浓度分别达到 32.4,27.9μg/m3.本研究的测定结果与刘新罡等[10]在广州夏季观测中的城市型气溶胶(f(80%)=2.04)接近,低于其海洋型(f(80%)=2.68)和海洋/城市混合型气溶胶(f(80%)=2.29),而结合国内外几次重要的大型外场实验结果[29-36]来看,观测期间气溶胶类型与城市型和人为源相近,高于生物质燃烧和沙尘型,对于气溶胶吸湿性质的研究需结合气溶胶化学组分,粒径分布和混合方式等做下一步深入研究.

图4 不同相对湿度下能见度与气溶胶数浓度的关系Fig.4 The relationship between visibility and aerosol number concentration with different relative humidity

2.4 不同RH下气溶胶数浓度与能见度的拟合关系

气溶胶粒子对大气消光系数的影响主要体现在不同粒径和组成的气溶胶粒子对可见光的散射和吸收,在特定RH下,气溶胶表面积浓度与大气消光系数存在确定关系,而在粒子粒径基本一致的情况下,气溶胶表面积浓度与气溶胶数浓度正相关.考虑到PN1占据TPN的绝大部分,而粒径 0.25～1μm 的粒子覆盖了可见光波长范围,对可见光散射效率最大,并且贡献了可见光消光系数的绝大部分,因而采用气溶胶粒子数浓度与大气能见度作散点图,并进行拟合.如图4所示,两者在 RH<60%和 60%≤RH<80%时显著相关,随着RH增大,相关性降低,尤其是RH≥90%时,离散程度增大,表明高 RH下气溶胶数浓度对大气消光能力的影响降低,水汽的散射消光贡献上升.在RH<80%时,采用 PN1反演大气能见度可能获得较好的结果,考虑到本研究所用仪器仅测量粒径在 0.25μm以上的粒子谱分布,而 0.003～0.25μm部分的粒子数浓度远高于 0.25μm 以上的部分,利用气溶胶数浓度反演大气能见度需要作进一步的深入研究.

3 结论

3.1 2013年1月天津地区4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致.

3.2 RH对气溶胶粒子数浓度谱分布特征影响显著, 随着RH增大PN1和PN2.5-10呈增长趋势,当RH>60%后,增长趋势放缓,RH>90%后,则有所降低,PN1-2.5随着 RH 增大而持续增长,可能与PN1-2.5的湿清除效率较低有关.

3.3 气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.

3.4 RH<60%和60%

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《中国环境科学》获评“2012中国最具国际影响力学术期刊”

2012年12月,《中国环境科学》被评为“2012中国最具国际影响力学术期刊”.

“中国最具国际影响力学术期刊”是中国科学文献计量研究中心、清华大学图书馆依据《CAJ国际引证报告》,按2011年度中国学术期刊被SCI期刊、SSCI期刊引用的总被引频次排序并经40多位期刊界专家审议,遴选出的TOP5%期刊.获评“中国最具国际影响力学术期刊”的科技类期刊共156种.统计分析结果表明,从定量分析的角度看,“中国最具国际影响力学术期刊”的国际影响力已经达到国际中等以上水平,跨入了国际品牌学术期刊行列.

《中国环境科学》编辑部

Effects of relative humidity on the aerosol size distribution and visibility in the winter in Tianjin.

YAO Qing*, CAI Zi-ying, HAN Su-qin, LIU Ai-xia, LIU Jing-le
(Tianjin Institute of Meteorological Science, Tianjin 300061, China). China Environmental Science, 2014,34(3)：596～603

Taking use of the aerosol number concentration, visibility and other observation data during January of 2013 at Tianjin, the effects of relative humidity on the aerosol size distribution and visibility were analyzed. During the observation period, there were four episodes in which the visibility was continuously less than 10km. The aerosol size distribution and relative humidity were the main factors on effecting visibility. When RH was lower than 90%, number concentration of aerosol particles increased gradually as RH increased. When RH was higher than 90%, number concentration of aerosol particles between 1µm and 2.5µm in diameter increased gradually as RH increased, while number concentration of aerosol particles less than 1µm and between 2.5µm and 10µm in diameter decreased gradually as RH increased. The mean value of aerosol hygroscopic growth factors at 80% RH [f (RH=80%)] was 2.04. Water vapor had a great influence on the visibility with high RH in fog and may even exceed the influence of aerosol particle concentration on visibility.

aerosol；relative humidity；size distribution；visibility

X513

：A

：1000-6923(2014)03-0596-08

姚 青(1980-),男,湖北宜昌人,工程师,硕士,主要从事大气环境与大气化学研究.发表论文30余篇.

2013-07-08

天津市科技支撑计划重点项目(13ZCZDSF02100)

* 责任作者, 工程师, yao.qing@163.com