不同燃料组合在液态氟盐冷却高温堆中的物理性能研究

陈 亮 陈金根 李晓晓 蔡翔舟 孙建友 蒋大真 姚泽恩

1（兰州大学核科学与技术学院 兰州 730000）

2（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2011年，作为中国科学院首批启动的战略性先导科技专项之一，“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆核能系统”项目正式启动[1]。依托中国科学院上海应用物理研究所实施，其科学目标是用20年左右时间，研发出新一代核能系统，所有技术均达到中试水平并拥有全部知识产权。此核能项目计划设计两种堆型，分别是液态燃料堆和固态燃料堆。固态堆采用美国橡树岭国家实验室(ORNL)、桑地亚国家实验室(SNL)和加利福利亚大学伯克利分校(UCB)共同发展的先进高温堆(AHTR，Advanced High Temperature Reactor)概念[2−3]，使用高温气冷堆中的包覆颗粒作为燃料和FLiBe熔盐作为冷却剂，同时研究加入232Th后的增殖性能，以期达到良好的经济性、安全性、可持续性和防扩散性。本工作从理论分析的角度（不考虑核燃料实际获取的可行性）出发选取六种不同组合的燃料类型，在不进行在线换料后处理的情况下，分别计算并比较了这些不同组合燃料运行的keff、燃耗和中子能谱等物理参数。

1 计算模型和程序介绍

1.1 计算模型及参数

燃料结构采用与南非球床模块堆 PBMR-400[4]相同尺寸的triso颗粒，这种石墨矩阵燃料外面被涂上多层高温热解石墨和碳化硅包层，最后形成直径为6cm的燃料球(pebble)，图1和表1分别描述了pebble球及triso颗粒的示意图及性质参数。

图1 Pebble球和triso颗粒示意图[5]Fig.1 Diagram of pebble and triso[5].

表1 模型中pebble球和triso颗粒的性质参数Table 1 Characteristics of pebbles and triso particles in the model.

图2是所建模型的轴向和径向的剖面图，堆芯采用圆柱型结构，为建模方便，燃料球pebble被固定在假想的六棱柱晶格中，六棱柱晶格边长为3.464cm，高为6cm，正好内切pebble球，其余部分填充冷却剂 FLiBe，燃料球的排列方式即为六棱柱晶格依次排列，此时燃料球在六棱柱晶格中的填充因子为60.5%。冷却剂FLiBe是由LiF和BeF2按照摩尔浓度2:1混合制成，其中6Li的摩尔浓度为0.005%，根据 Zwaan给出的经验公式[6]计算得到900K时FLiBe的密度为1.84044 g·cm−3。

图2 堆芯轴向(a)和径向(b)的剖面图Fig.2 Sectional elevation of the core: (a) axial view, (b) radial view.

作为初步研究，对模型进行简化处理。首先，对于燃料球在壁面的切球现象，根据 Massimiliano等[5,7]的研究，我们也采用忽略这一影响的做法。其次，略去了控制棒通道和堆芯管道等设备。所研究的六种燃料类型，为三种裂变材料(233U、235U和239Pu)和两种转换材料(232Th和238U)的两两组合，它们的存在形式为二氧化物的混合物。为了更好地进行对比，我们保证裂变材料和转换材料的原子密度不变，即原子个数不变。模型的具体参数见表2。

表2 堆芯的主要参数Table 2 Main parameters of the core.

1.2 程序介绍

SCALE (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)是由美国橡树岭国家实验室(ORNL)开发并维护的大型程序包，主要用于反应堆物理计算、核临界安全分析和辐射屏蔽计算[8]。它是一个模块化的程序系统，系统中控制模块顺序调用各功能模块完成特定任务，目前最新版本为SCALE6，本工作使用的版本是 SCALE5.1。利用TRITON[9]模块将 SCALE5.1程序系统中中子输运程序和燃耗计算程序进行耦合进行堆芯的临界和燃耗计算。其中调用的主要功能模块有 BONAMI、CENTRM、PMC、KENO、COUPLE和ORIGEN-S等，其中BONAMI、CENTRM和PMC为共振处理模块，BONAMI[10]计算不可分辨共振能区的共振截面，CENTRM[11]和 PMC[12]均用于处理可分辨共振能区的共振截面，它们组合可生成与具体问题相关的整个共振能区的截面，KENO[13]模块是三维蒙特卡洛计算程序，进行截面数据权重配置和中子输运计算，调用ORIGEN-S[14]功能模块进行燃耗和源项计算，COUPLE模块用于中子输运程序和燃耗计算程序的耦合。需要注意的是SCALE默认计算是只考虑了铀-钚链上的66种重要核素截面和输入材料卡中的核素截面，但在计算烧 Th的情况下，由于考虑的核素截面不足会导致随着燃耗的加深误差越来越大，因此需要选择考虑232种核素的情况，在这种情况下，如果选用ENDF-VI的截面库，计算机需要更大的内存，一般的小型服务器会提示内存不足，这个时候只能换用ENDF-V库。经检验，使用ENDF-VI和ENDF-V两个不同版本的截面库，精确计算误差小于百分之一[15]，因此，从节约计算时间和资源的角度考虑，以下所有计算均采用ENDF-V库并考虑232种核素截面。

2 结果与讨论

2.1 临界计算与燃耗分析

由于保持了裂变材料和转换材料的原子数密度不变，所以裂变材料和转换材料的原子个数也都不变，使用同一种裂变材料或者转换材料时其质量也是不变的。同时，计算时保持总功率不变，循环中无停堆，无控制棒插入。图3给出了六种燃料组合剩余反应性(keff)随时间变化的比较，表3给出了六种燃料组合初装量、停堆剩余量、等效满功率运行天数(Effective Full Power Days, EFPD)和燃耗深度。可以看出：使用相同的裂变材料时，采用232Th作为转换材料的初始剩余反应性均比用238U作为转换材料的初始剩余反应性要大很多，这主要是由于232Th的热中子共振吸收比238U的热中子共振吸收弱，因而产生更大的剩余反应性。采用233U作为核燃料，由于233U在热中子能区的有效裂变中子数比235U和239Pu都大，导致其初始剩余反应性最大，等效满功率运行天数也最长，相应的燃耗也最深，这表明无论使用哪种转换材料搭配233U启堆都是具有一定优势。

在使用233U或235U时，搭配238U时keff下降速率平稳，而搭配232Th总是比搭配238U的时候在寿期中后期降得更快，以至于虽然使用232Th的情况具有较高的初始反应性，但最后满功率运行天数与使用238U差不多，甚至更少。这是由于232Th在转换成233U的过程中要经过233Pa的b衰变，而233Pa在热区具有较大吸收截面，且它的共振能区比232Th和238U的共振能区更靠近热中子峰值。随着反应堆运行堆芯中子通量会增大，同时积累更多的233Pa，而233Pa的吸收也会增大，最终生成的233U反而会相对减少。因此，图中这两种核素搭配232Th比搭配238U的keff降得要快很多，232Th的消耗相对较少并且会消耗更多的裂变材料，这表明在这种情况下使用238U可以节省更多核燃料。

图3 六种燃料组合的剩余反应性比较Fig.3 Excess reactivity comparison of six kinds of fuel mix.

表3 六种燃料组合初装量、剩余量（keff=1时）、等效满功率运行天数和燃耗深度Table 3 Loading and inventory (when keff=1) of fuel material, EFPD and burnup.

使用239Pu时的两种情况下剩余反应性的变化曲线都是初期急剧下降，到中后期逐渐变缓。从2.2节图4中知道，使用239Pu时由于239Pu的热中子吸收中子能谱是比较硬的，在初期由于热中子相比其他两种情况要小，引起的核裂变也会相对减少，故而初期 keff下降很快。但随着反应堆的运行，总的中子通量会增大，超热中子较多，使转换材料更多地转换为裂变材料的优势体现出来了，从而到中后期累积了更多的核燃料可以使反应堆维持下去。这在239Pu232Th组合上有了较好的体现，也说明适当硬（超热中子较多）的能谱更适合用于钍的增殖。然而239Pu和238U组合运行时间却最短，在刚好不临界的时候，剩余的可裂变核素最多。这是由于此时238U共振吸收过多，加之239Pu本身热中子俘获截面较大，尽管剩余较多的核燃料，但用于维持反应堆自持的中子已经不足。

2.2 堆芯初始中子能谱

反应堆中子能谱是一个重要的参数。图4给出了六种燃料组合启堆时的中子能谱比较，在热中子能区热中子份额从大到小依次是235U232Th、235U238U、233U232Th、233U238U、239Pu232Th和239Pu238U，而在中能区和快区则正好相反。由于燃料球的结构没有改变，而各种裂变材料的裂变中子谱是差别不大的，因此造成实际能谱的巨大差异则是由于各种裂变材料和转换材料的吸收。总体而言，转换材料相同时，235U的中子吸收最少，因此它的能谱最热，其次是233U，239Pu对热中子吸收最多，它的能谱最硬，可近似看作超热堆。使用同种裂变材料时，搭配232Th的能谱比搭配238U的能谱会略热一点，除使用235U时差别较大外，其他两种情况总体差别不大。

图4 不同燃料组合的堆芯初始中子能谱Fig.4 Initial neutron spectra of the reactor core loading with various fuel mixtures.

使用239Pu启堆时在0.1–1.0eV区间有凹陷，这是由于239Pu在0.1–1.0eV区间的(n,g)和(n,f)截面有个很大的峰值，吸收了大量热中子。由于238U有许多较强的共振吸收峰导致含有238U能谱在共振区间有几个较为明显的低谷，造成所有这些能谱在快中子能区的几个峰谷的原因则主要是冷却剂FLiBe中7Li和19F的共振吸收。

结合图3和表3可以看出，在热谱下，如不换料，则238U实际转换效果更好，而在超热谱下，即使不换料232Th的转化效果也好过238U。从节约核燃料和延长堆芯寿期的角度看，在不进行在线换料后处理的情况下，232Th在热堆中的表现不如238U，但在超热堆中238U的表现不如232Th。

3 结语

本工作在不进行在线换料后处理，保持燃料结构不变，并保证裂变材料和转换材料的原子密度不变的情况下，研究了使用六种不同的燃料组合的物理性能，最后选取其中一种燃料组合进行分区计算研究，得到以下结论：

(1) 易裂变材料相同时，由于232Th比238U的热中子共振吸收小，导致采用232Th启堆的初始 keff较高，并且初始能谱也会偏热一点。

(2) 采用233U和235U，初始能谱较热，由于233Pa的热中子吸收，它们与232Th的组合在中后期 keff下降很快，而与238U的组合keff下降速率平稳，最终232Th实际转换成裂变材料的量不如238U转换的多，因而会消耗更多的核燃料。

(3) 使用239Pu，由于239Pu的热中子吸收导致能谱偏硬，此时使用232Th表现出很好的增殖性能，使反应堆维持较长的时间，而使用238U却因对热中子的大量吸收导致反应堆不能自持。

(4) 从节约核燃料和延长堆芯寿期的角度看，在不进行在线换料后处理的情况下，232Th在热堆中的表现不如238U，但在超热堆中238U的表现不如232Th。

1 江绵恒, 徐洪杰, 戴志敏. 未来先进核裂变能——TMSR核能系统[J]. 中国科学院院刊, 2012, 27(3): 366–374

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13 Hollenbach D F, Petrie L M, Landers N F. A general quadratic version of the Keno program[R]. Oak Ridge National Laboratory, 2005

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15 Memoli V, Petrovic B. Benchmarking of the Scale code package and multi-group cross section libraries for analysis of lead-cooled fast reactor[C]. 2009 International Conference on Mathematics, Computational Methods & Reactor Physics, Saratoga Springs, NY, 2009