C276合金的抗辐照性能研究

李 婷，陆道纲，＊，钱 昕，赵子强，张艳文

（1.华北电力大学 核科学与工程学院，北京 102206；2.北京大学 物理学院，北京 100871）

超临界水冷反应堆由于在经济性、技术成熟性、可持续性等方面有特殊的优势，被选为值得研发的最有前景的第四代候选系统［1］。由于其反应堆堆芯出口压力为25 MPa、温度为500 ℃以上［1］，锆合金已不能满足其包壳材料的要求。因此，世界各国开展了对其他材料的研究，主要包括F／M 钢、镍基合金、ODS化合金、奥氏体不锈钢［2］。其中，我国将镍基合金C276作为超临界水堆包壳的候选材料之一。

国内外有关C276 的研究［3-7］主要集中于焊接和耐腐蚀性能方面，有关力学性能及相应显微组织的研究［8-10］不多，有关抗辐照性能的研究未见报道。因此，本文选取质子及多束粒子辐照前后的试样作为样品，利用纳米硬度仪观测其纳米硬度，利用拉曼谱仪对其进行拉曼光谱测试，讨论C276 合金在质子及多束粒子下的辐照硬化现象。

1 材料与实验方法

1.1 材料

实验所用材料为德国 ThyseenKrupp VDM 公司生产的商用C276，化学成分及其质量 分 数 为：Ni，58.35%；Cr，16.01%；Fe，5.41%；C，0.005%；Mn，0.29%；Si，0.05%；Mo，16.03%；W，3.23%；Co，0.07%；V，0.17%；P，0.005%；Cu，0.10%；S，0.002%。试样经热扎后固溶处理，固溶处理的条件为1 170 ℃保温0.7h、水冷。组织为奥氏体。

1.2 辐照试验

首先利用北京大学2×6 MeV 串列加速器产生21 MeV 的Si4+重离子预辐照。其中，辐照损伤水平为2dpa（dpa为每个原子的离位次数），剂量为2.8×1019m-2。然后利用北京大学4.5 MeV 静电加速器产生2.2 MeV 的He离子，He的累积速率为11×10-6dpa-1，剂量为1.43×1018m-2。最后利用北京大学重离子研究所4.5MeV 静电加速器产生3MeV 的H离子，辐照损伤水平为1dpa，剂量为3.49×1022m-2。最终得到Si+He+H、He+H、He和H 4种辐照条件下的样品。其中，质子的束斑面积为3.14×10-4m2，平均束流强度为8.7μA，辐照时间为80h。

1.3 抗辐照性能测试

用Tribo Indenter型北京大学工学院原位纳米力学测试系统沿离子射程方向对样品侧面进行纳米压痕准静态测试，对C276 合金的辐照硬化现象进行分析。选用金刚石压头（三棱锥形），载荷为4mN，最大压入深度为20μm，并在最大压入深度处保载10s以消除蠕变对材料硬度的影响，C276合金的泊松比取0.25。该硬度仪利用原位成像提供纳米级精度定位和SPM 拓扑成像，位移分辨率达0.04nm，同时步进式样品定位精度达亚微米尺度。利用原子力显微镜图像找到样品边界后，沿直线每隔2μm打20个点，再每隔50μm 打4个点。

接着用北京大学化学学院拉曼光谱系统（型号：L2BRAM ARAMIS，532和325nm 激光器）对样品进行拉曼光谱测量，通过测定拉曼光谱的位置和强度鉴定试样的分子结构。绘制辐照样品与未辐照样品的拉曼光谱，并进行比对，对C276 合金的辐照偏析进行初步分析。最后分析拉曼峰位置和强度随深度的变化规律，找出辐照损伤峰对应的深度。

2 结果与讨论

2.1 辐照硬化

图1为Trim 程序模拟计算的离子损伤的分布，He离子损伤峰在3.5μm 处，H 离子损伤峰在35.0μm 处。图2为C276合金辐照后纳米硬度随深度的变化。由图2可知，辐照损伤区域的纳米硬度明显高于未辐照损伤区域的，C276合金发生了辐照硬化现象。三束条件下样品的硬度大于双束及单束条件下的，双束条件下样品的硬度大于单束条件下的。在H或He的单束辐照条件下，硬度峰对应的深度与模拟计算的dpa损伤峰对应的深度吻合。

图1 Trim 程序模拟计算的离子损伤的分布Fig.1 Damage distribution from ions irradiation simulated with Trim program

图2 C276合金辐照后样品的纳米硬度随深度的变化Fig.2 Nano-hardness results of C276alloy gained from experiments

C276合金在H 辐照下样品的明场像如图3所示。由图3可知，辐照损伤区域出现较多位错环和运动位错相交。由以往研究可知，若较多位错环和运动位错相交，则滑移面上的位错将会受到阻力而难运动，从而提高损伤处的硬度。

图3 C276合金H 辐照样品的明场Fig.3 Bright field TEM micrograph of C276irradiated by H ions

2.2 辐照偏析

辐照硬化与合金受辐照时的元素偏析有关，因此，利用拉曼光谱分析C276不同辐照情况下的元素析出状况，图4 为C276 合金辐照前后的拉曼光谱测量结果。从图4可看出，原始样品的拉曼信号无任何分子振动的信息，辐照条件下出现了碳的拉曼振动峰，表明合金经辐照会产生C偏析。图5a为C276合金在He辐照条件下碳峰的相对强度随深度的变化曲线。可看出，在3.5μm 深度附近，碳峰的相对强度较大。图5b为C276合金在H 辐照条件下碳峰的相对强度随深度的变化曲线。可看出，在35.0μm 深度附近，碳峰的相对强度较大。由于损伤峰处的原子移位较多，碳原子有较多的几率重新组合为无定形碳，自由的碳原子在缺陷处聚集，这些碳原子结合形成无定形碳使得碳峰的相对强度更大。

图4 C276合金辐照前后样品表面的拉曼光谱Fig.4 Raman spectra of C276samples surface before and after irradiation

图5 C276合金在He（a）、H（b）辐照条件下碳峰的相对强度随深度的变化Fig.5 Relative intensity of carbon peak at different depths irradiated by He（a）and H （b）ions

图6为H 辐照下C276合金不同深度处的拉曼峰的变化。可看出，在35.0μm深度处的C 峰相比其他深度的C 峰有明显的红移。同时，在He辐照下，C276合金在3.5μm 深度处的C峰相比其他深度的C 峰也有明显的红移。这可能是由于损伤峰的位置产生较多的缺陷，引起晶体内部压力等物理环境的变化，使测量得到的C峰发生红移。

图6 H 辐照下C276合金不同深度处的拉曼光谱Fig.6 Raman spectra obtained from different depths irradiated by H ions

3 结论

1）在质子及多束粒子辐照下，由于辐照损伤区域发生C偏析和位错环硬化，C276合金发生了辐照硬化现象。

2）在H 和He的单束辐照条件下，试验得到的损伤峰对应的深度与模拟计算dpa损伤峰对应的深度吻合。

3）在H 单束辐照条件下，在35.0μm 深度处，原子移位较多，引起拉曼光谱中的碳峰相对强度较大，同时产生了较多的缺陷，引起碳峰红移。两者共同引起此处的纳米硬度较其他深度处的高。

4）在He单束辐照条件下，在3.5μm 深度处，原子移位较多，引起拉曼光谱中的碳峰相对强度较大，同时产生了较多的缺陷，引起碳峰红移。两者共同引起此处的纳米硬度较其他深度处的高。

综上可知，C276合金在质子及多束粒子下的辐照硬化是辐照偏析及可能的位错环硬化综合作用的结果。

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