孟 丹,陈志林,常瑞敏,穆 龙,王和义,贺月虹,吴冠银
(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所,四川 绵阳 621900)
锂陶瓷氚增殖剂作为聚变堆实验包层模块中的主要候选产氚材料,在中子辐照环境下的各种性能和行为是氚增殖包层设计的重要内容。作为产氚材料,Li2TiO3中富集的6Li同位素在中子辐照下能产生氚[1-3]。而氚释放行为的研究对提高增殖剂的产氚特性具有重要的意义。
在离线产氚实验中,氚释放行为的研究涉及到如何实时准确测量增殖剂所释放氚的量和氚的存在形态。实验中,锂陶瓷增殖剂经过加热放出含氚化水蒸气的氚气(全氚),然后采用1#HTO 收集器收集HTO,经过催化氧化器氧化回路中的氚气为氚化水,采用2#HTO 收集器进行氚化水收集,经过2次收集后回路中基本无氚气,然后进行外排。
根据实验条件和实验要求,离线产氚实验对氚监测系统提出如下要求:气体流量,50~100mL/min;探测器探测下限,<3.7×107Bq/m3;回路中气体成分,Ar+HT+HTO;监测系统需能够实时获取氚浓度数据[4-5]。
本文针对离线产氚实验对氚监测的要求,拟研制一套氚监测系统,该监测系统可同时测量实验中的全氚浓度和氚气浓度,并可采用数据处理软件实时显示回路中的氚浓度,以期为增殖剂氚释放行为的研究提供技术基础。
离线产氚实验的具体流程如图1所示,在产氚实验中需采用1#和2#电离室探测器对两处氚浓度进行实时监测,因此,监测系统的建立需满足3方面的要求:1)实时测量,在监测过程中,可立即获得各时刻实验中的氚浓度,以供工作人员进行增殖剂的氚释放性能研究;2)监测系统的小体积设计,回路中载气流量小,气体量较少,需采用小体积监测系统进行氚浓度监测;3)较小的记忆效应,离线产氚实验中氚以氚气和氚化水两种形态存在,在测量较高浓度的氚气时,氚会污染电离室产生记忆效应,因此需解决电离室的记忆效应问题。
图1 离线产氚实验流程Fig.1 Flowchart of out-of-pile tritium release experiment
工作人员要研究锂陶瓷增殖剂的产氚性能,需对不同时刻实验中的氚浓度进行实时测量,如果采用传统的记录仪与氚监测仪相连接进行信号采集和处理,需将模拟信号转换为数字信号,在信号转换过程中会引进误差,一方面测得数据不准确,另一方面无法实现氚浓度的实时测量,故需开发数字化氚在线监测软件,使其能够直接获取测量仪表的数字信号,并进行处理、显示及存储。
对于监测系统的准确测量,离线产氚实验中载气流量较小,回路中气体量较少,氚以氚气和氚化水两种形态存在,要在较短的时间内获得探测信号,必须使用小体积的测量系统,因此需研制小体积且记忆效应小的探测器来实现信号探测。为了确保探测器具有较低的记忆效应,需对探测器进行材料的选择以及表面的特殊处理。
为满足以上3方面要求,该氚在线监测系统由3部分组成:1)探测元件,采用自行研制的2个流气式电离室作为探测元件,通过收集氚的β射线所产生的电离粒子实现氚浓度的测量;2)信号测量单元,采用微电流静电计作为信号测量单元,与电离室连接,直接测量电离室所收集到的电流信号;3)数据处理终端,包括主控计算机和数据处理软件,能将信号测量元件的信号实时显示,并可通过计算机实现对测量元件的远程控制。
根据以上系统组成,设计研制了一套两路氚在线监测系统。该监测系统分别由2个灵敏体积为50mL 的流气式电离室和微电流静电计组成。在电离室研制方面,选用对氚吸附性能小的316L 不锈钢作为电离室的主体材料,并对电离室的室壁进行镜面抛光处理、对内壁进行大于2μm 的镀金处理。在实时测量方面,对控制软件进行开发,使得系统中微电流静电计的电流信号通过数据传输线传至计算机控制终端,控制软件具有4大功能:1)可实现以Bq/m3为单位的氚浓度的实时显示;2)可以曲线或数据的形式显示实时值和历史数据;3)可控制最小显示值;4)可实现对弱电流测量仪加电压、换量程等的简单控制。
氚监测系统的结构示意图如图2所示。所选用仪器的性能指标应满足设计原则中的3个要求。表1列出了使用的主要仪器及其相应的性能指标。
图2 氚测量系统总体结构流程Fig.2 Flowchart of tritium monitoring system
表1 主要设备仪器Table 1 Main instruments used in system
在系统研制完成后,首先对该系统中的仪器设备进行刻度,以确定仪器设备的测量范围及其在各量程的刻度系数。另外,对仪器设备的测量灵敏度、使用性能等进行测量,测量结果显示其性能均满足表1中的指标要求。仪器刻度由具有国防二级计量站资质的中国工程物理研究院计量测试中心电离辐射计量室完成。
对电离室的性能进行了测试,电离室的饱和电流响应测试结果如图3所示。由图3可看出,所研制的50 mL 电离室的饱和电压约为35V,该电离室的饱和电压区间在35~600V之间。利用不同强度的γ源照射后电离室的线性响应能力测试结果如图4所示。由图4可看出,该电离室具有很好的线性响应能力。
图3 电离室饱和电流响应测试Fig.3 Saturation current test of ionization chamber
图4 电离室线性响应能力测试Fig.4 Linear response capacity test of ionization chamber
在进行记忆效应测试时,首先测量电离室的本底电流,测量值为0.01pA,然后对其通入1010Bq/m3氚气,保持5h以上,再测试其本底电流,其值为0.01pA。对比前后测量本底结果可看出,电离室的本底变化非常小。因此,经室壁镜面处理、内壁镀金处理等手段很好地降低了电离室的记忆效应。
对数字化测量软件的性能进行了测试,结果(图5)表明,所开发的数字化测量软件具有参数设定、测量趋势在线显示、历史数据查询、数据导出等功能,可根据需要进行不同参数的更改设定,可查看和记录不同时间氚浓度测量的趋势,可进行任意时刻历史数据的记录与查询,并可将所得结果导出到工作计算机中。
图5 测量信号的数字化处理界面Fig.5 Digitizing processing interface of measuring signal
系统单个仪器设备检验合格后,进行系统联合调试,连接配套的抽气泵和计算机,检验整个系统的实时准确性及自动化功能,保证各仪器、仪表能正常运行。系统联合调试时,在电压150V、气体流量100mL/min以及时间4h的条件下,分别测量了系统在空气气氛和氩气气氛下的稳定性及探测下限。结果表明,系统稳定性很好,探测下限可达3.7×107Bq/m3。
系统研制和检验完成后,以其在离线产氚实验中的氚监测数据来说明系统的应用情况。该离线产氚过程中的监测结果如图6所示,其中升温速率为5 ℃/min。可看出,释氚时间范围为75~225 min,在477 ℃和654 ℃附近氚气浓度最高,而在整个实验过程中氚化水的浓度远小于氚气的浓度,氚化水在100 min左右出现了最高值,完全反映出了离线产氚实验中的氚浓度变化情况。由此监测结果可看出,研制的氚在线监测系统能够满足离线产氚回路氚监测的要求。
图6 氚监测结果Fig.6 Result of tritium measurement
离线产氚实验中氚在线监测系统由探测元件、信号测量单元及数据处理终端组成,能够对离线产氚实验中的氚浓度进行实时测量,系统探测下限可达3.7×107Bq/m3,监测内容涵盖回路中的氚气和氚化水。该套监测系统响应实时,为锂陶瓷氚增殖剂在中子辐照环境下各种性能和行为的研究提供了可靠的保障。
系统研制过程中得到了中国工程物理研究院核物理与化学研究所的陈晓军研究员、肖成建副研究员、康春梅研究员以及高晓玲副研究员的帮助与支持,在此一并表示感谢。
[1] van der LAAN J G,CONRAD R,BAKKER K,et al.Proceedings of the 20th Symposium on Fusion Technology[C].France:[s.n.],1998:1 239.
[2] TSUCHIYA K,NAKAMICHI N,NAGAO Y,et al.In-situ tritium recovery experiments of blanket in-pile mockup with Li2TiO3pebble bed in Japan[J].J Nucl Sci Technol,2001,38(11):996-1 001.
[3] van der LAAN J G,BOCCACCINI L V,CONRAD R,et al.Test-element assembly and loading parameters for the in-pile test of HCPB ceramic pebble beds[J].Fusion Eng Des,2002,61(5):383-390.
[4] CHIKHRAY Y,SHESTAKOV V,KULSARTOV T,et al.Measurement system for in-pile tritium monitoring from Li2TiO3ceramics at WWRK reactor[J].J Nucl Mater,2007,367(9):1 028-1 032
[5] 陈志林,常瑞敏,贺月虹,等.氚靶生产现场氚监测系统的构建[J].原子能科学技术,2010,44(7):893-896.CHEN Zhilin,CHANG Ruimin,HE Yuehong,et al.Development of radiation monitoring system for preparation laboratory of tritium target[J].Atomic Energy Science and Technology,2010,44(7):893-896(in Chinese).