流体静压原位调节单量子点中单双激子能量及精细结构劈裂

孙丙西，武雪飞，窦秀明，丁 琨，孙宝权*

(1内蒙古民族大学物理与电子信息学院，内蒙古通辽，028043;2中国科学院半导体研究所)

自组织生长的量子点(QD)在新兴的量子密钥，量子通信等领域有着巨大的应用潜力。其中，应用单量子点产生单光子源、全同光子、纠缠光子尤其是研究的热点。通过控制量子点的形状、组份来控制它的发光特性是我们想要实现的目的。而常见的控制方法有电场、磁场、单轴或双轴应力等［1～6］。其中，单轴应力一般只有几十兆帕，能调节的能量范围也不超过20 meV。而由金刚石对顶砧(DAC)产生的流体静压是研究材料转变、半导体电学性质和光学性质的重要手段［7～9］。当InAs/GaAs系宗量子点被施以8 GPa的流体静压时，量子点发光的兰移量达到了约500 meV［8］。这一移动量要比其他方法的调节范围大上一个数量级。

本次研究中，笔者发明了新的低温原位连续加压装置，并用该装置研究了InAs/GaAs单量子点在连续增加的流体静压下的发光特性。得到了单激子的压力特性、双激子束缚能的变化情况以及量子点中精细结构劈裂的变化情况。

1 实验装置

1.1 连续加压装置

本次实验中，用来产生流体静压的装置是一种改进过的金刚石对顶砧(图1)。传统的金刚石对顶砧由图1中的1～6组成，这种对顶砧的加压方法是拧紧加压螺钉6，但这种加压方法无法在低温下实施。于是引入压电陶瓷7，用特制的紫铜圆筒8将传统的金刚石对顶砧和压电陶瓷牢固的结合在一起。低温时通过外加电压使压电陶瓷伸长，实现低温下原位增加金刚石对顶砧内压力的目的。

图1 低温连续加压装置示意图:1外部圆筒部分;2金刚石支撑台面;3金刚石;4金属垫片;5内部活塞部分;6加压螺钉;7压电陶瓷;8特制紫铜圆筒

实验中，使用液态氩作为传压介质。通过红宝石的R1荧光峰波长来标定压力的大小［10］，用两个荧光峰强度的比值(R2/R1)来标定金刚石对顶砧压室内的温度。图2中显示连续加压装置中，流体静压会随压电陶瓷电压的增加而增加，同时压室内受到压力作用的量子点单激子发光波长随电压的增加而减小。电压从0增加到250 V时，流体静压则从0.4 GPa增加到4.1 GPa。而金刚石对顶砧压室内初始的0.4 GPa是在室温时通过加压螺钉6控制得到的。而受压力作用的单激子波长减少了约160 nm，这一变化量是非常大的。图3中显示红宝石两个荧光峰强度的比值(R2/R1)在流体静压增加时的变化情况。从图中可见R2/R1的值随压力的变化很小，标定得到的温度在19 K±1 K的范围内。由此可知，整个实验过程中压室内温度基本没变。

1.2 样品及实验细节

实验中低密度的InAs/GaAs量子点是通过分子束外延(MBE)的方法在半绝缘的GaAs衬底上生长的［11］。由于金刚石对顶砧的压室很小，为了将量子点样品放入压室中，将样品剪切到厚度约为20μm，大小约为100×100μm2。在实验中，使用氦氖激光器来激发量子点，用显微物镜将激光聚焦到直径约为2μm的光斑。而量子点发射的荧光由同一个物镜收集，经过0.5 m长的单色仪后进入分辨率为90 μeV的硅探测器。采用一个λ/2波片和一个线偏振片来分辨光谱中水平(H)和垂直(V)的线偏发光。对于在高压下二阶关联函数的测量，使用了波长为640 nm的脉冲激光器和配备有两个硅APDs的标准Hanbury-Brown和Twiss(HBT)装置。

图2 液体静压与单激子波长随电压的变化

图3 R2/R1随流体静压的变化

2 实验结果与讨论

2.1 单激子能量与单光子特性随压力的变化

图4(a)显示5个量子点单激子能量随压力的增加而增加。当没有外部压力时，单激子的能量分别为 1.402，1.432，1.394，1.388，1.401 eV。通过线性拟合可以得到其压力系数分别为 90，81，85，94，82 meV/GPa。图中可以看出，压力从0加到4.4 GPa，单激子发光能量增加了约320 meV。同时，为了观察流体静压对量子点发光的单光子特性的影响，在0.89 GPa和2.86 GPa时测量了单激子的二阶关联函数g2(τ)，如图5所示。测量二阶关联函数时，激光强度恰好使单激子发光强度达到饱和，实验的积分时间是2 h。图5中时间延迟τ为0时，二阶关联函数g2(0)处的峰值表现出非常强的抑制特性。对二阶关联函数的实验数据进行拟合，结果用虚线在图中标示出来［12］。结果显示，g2(0)在不同压力下的值均约为0.2，这远小于0.5，说明了压力下量子点的单光子特性保持不变。由此证明了流体静压可以在非常大的范围内调节量子点的发光能量却并不破坏其单光子特性，所以流体静压的调节方法可以有非常广泛的应用。

2.2 双激子束缚能随流体静压的变化

量子点中双激子的束缚能EB等于单激子与双激子的能量差，即EB(XX)=EX－EXX。图4(b)显示双激子的束缚能随流体静压的变化情况。可以看出，随流体静压的增加，双激子束缚能也在增加但增加的趋势是非线性的。双激子束缚能的增加即表示随着压力的增加单激子能量增加的速度要大于双激子增加的速度。在很大的压力下束缚能的增加趋于饱和，如QD1到QD4的增加曲线所示。在目前的压力范围内没有观察到QD5束缚能的饱和情况，相信在更高的压力下饱和情况也会出现。这种非线性情况的具体表现应该取决于量子点的几何结构和铟的组份。当束缚能EB＜0时，双激子处于反束缚(antibinding)态，当束缚能EB＞0时，双激子处于束缚(binding)态。QD1，QD4，QD5在0压时处于反束缚态，其分别在 0.3，0.7，1.5 GPa 时转变到了束缚态。由此可知，流体静压可以调节量子点中双激子由反束缚态转变到束缚态。

为了更好地理解单双激子随压力的变化，即双激子态由反束缚态到束缚态的转变过程，在此给出单双激子偏振分辨的光谱在不同压力下的情况，如图6(a)～图6(e)，这里虚线和实线分别代表定义的水平(H)和垂直(V)的偏振方向。用EXX(H2)和EXX(V2)表示从双激子态到单激子态跃迁的发光能量，用 EX(H1)和EX(V1)表示单激子态到基态跃迁的发光能量。在0压下，EXX(H2)和 EXX(V2)都大于 EX(H1)和 EX(V1)，如图6(a)。此时双激子处于反束缚态。另外，由于精细结构劈裂(FSS)的存在，EXX(H2)略大于EXX(V2)。在压力作用下，单激子能量兰移的速率要大于双激子。所以，随着压力的增加，垂直偏振方向的单双激子首先在1.62 GPa时能量重合(图6(b))。而之后水平偏振方向的单双激子在2.07 GPa时能量重合(图6(d))。可以想到，此时可以通过调节单双激子发光的时间来得到不可分辨的2个光子。另外值得注意的是，在1.97 GPa时，形成了单双激子在两个偏振方向上能量交叉相等的情况(图6(c))。而这种情况是通过时间重新排序来得到纠缠光子的先决条件。最后，随压力的增加EX(H1)和EX(V1)都变得大于EXX(H2)和EXX(V2)(图6(e))，此时双激子态已经转变到了束缚态。由此可知，在双激子态由反束缚态到束缚态的转变过程中，中间的3个状态可以用于进一步的研究。

图4 双激子束缚能随流体静压的变化(a)单激子能量随流体静压的变化(b)双激子束缚能随压力的变化(c)精细结构劈裂随流体静压的变化

2.3 精细结构劈裂随流体静压的变化

通过应力调节精细结构劈裂在实验上和理论上已有很多报道，最大的调节量可以达到50μeV。而本次实验中观察到，在流体静压作用下的精细结构劈裂有更大的变化。图4(c)显示了QD2，QD3，QD6的精细结构劈裂随压力的变化情况。可以看出，精细结构劈裂几乎是随压力线性增加的，而拟合得到的斜率分别为44，28，42μeV/GPa，而精细结构劈裂的整个变化量约为150，100，150μeV。在研究的其他量子点中也观察到了类似的结果，于是证明了如此大的变化量是流体静压作用的普遍结果。同样也注意到，在QD6的实验结果中，0.5 GPa时的FSS相对于0 GPa的值没有明显增加(这里从0.5～4.0 GPa的FSS值是在金刚石对顶砧中测量得到的，而0压时的精细结构劈裂值是在金刚石对顶砧外测量得到的)。这里的具体原因还不是很清楚。

图5 量子点单激子在0.89GPa和2.86GPa下的二阶关联函数

图6 (a)～(e)QD5在不同流体静压下的偏振分辨光谱，其中虚线和实线分别代表水平和垂直两个偏振方向

3 结 论

本次试验使用改进过的金刚石对顶砧装置对InAs单量子点进行流体静压实验。流体静压从0增加到4.4 GPa，量子点单激子发光能量兰移约320 meV，同时单光子特性并不改变。并且证实流体静压可以使量子点双激子态实现从反束缚态到束缚态的转变。流体静压对精细结构劈裂也有非常大的影响。

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