中国西北地区典型钢铁工业城市表土重金属污染的环境磁学响应

王 博，夏敦胜，，贾 佳，余 晔，许淑婧

1.兰州大学西部环境教育部重点实验室，兰州 730000

2.中国科学院寒区旱区环境与工程研究所沙漠与沙漠化重点实验室，兰州 730000

随着近年来工业和城市化进程的快速发展，化石燃料燃烧、工业生产、交通等产生的重金属颗粒沉降在土壤表层，并经过一系列物理、化学以及生物作用进行迁移转化，参与和干扰各种生物地球化学过程和物质循环过程，最终以一种或多种形态长期滞留在环境中，造成永久性的潜在危害［1－2］。尽管近年来我国在土壤重金属污染监测和治理方面取得了重要成果，但传统的化学分析方法难以大面积、快速监测土壤重金属污染状况，为污染的防治提供及时的参考信息。环境磁学技术作为近年来迅速发展的一种简便、快速、经济、灵敏度高和非破坏性的新方法，能够在较大范围内快速获取土壤污染分布状况，追踪污染物来源，从而有效弥补了现有的化学方法分析周期长且布点比较盲目的不足。大量研究［3－8］结果表明，受到各种重金属污染的沉积物、土壤和道路尘埃，其重金属（Cr、Cu、Pb、Zn）质量分数与磁性参量之间存在很强的正相关关系。大量学者对此现象做出尝试性的研究［9－11］，目前主要观点为燃烧产生的重金属Cu、Cr、As、Zn、Pb等总是伴随铁的氧化物出现，即磁性颗粒是重金属的强吸附剂和载体，因此磁性参数是土壤中某些污染物质含量的定量指标。

国内对于钢铁厂周边介质重金属污染的磁响应研究大多集中于东部，西北地区研究较少。张春霞等［8，12］研究表明，河北兴隆县建龙钢铁厂周围污染源中的主要粗颗粒磁性矿物为磁铁矿、赤铁矿和纯铁，其中8～50μm的球形磁铁矿颗粒和呈棱角状的铁颗粒是钢铁厂污染物的特征磁性矿物，同时朝向钢铁厂方向的树木年轮样品饱和等温剩磁（SIRM）与对应年份钢铁厂年生产量之间高度相关，显示了环境磁学方法在钢厂污染监测方面的优势；胡守云等［13］研究表明，首都钢铁厂周围树叶样品的主要磁性参数（低频磁化率χlf、非磁滞剩磁磁化率ARM和SIRM）与元素Fe、Pb、Cr、V和Zn质量分数呈显著正相关，揭示了树叶可以作为大气重金属污染的替代指标；段雪梅等［14－15］研究发现，首都钢铁厂和南京梅山钢铁厂周边土壤剖面样品的Cu、Pb、Zn、Fe和 Mn的质量分数与χlf、SIRM和ARM存在着十分相似的垂向变化特征。然而由于东西部环境差异显著，如本底土壤的磁性差异、气候差异等，均会导致其磁性特征对污染的指示存在异同。因此选取西北地区典型钢铁厂表土进行磁性特征分析，有助于区别东西部地区典型污染源磁性差异，探讨磁参数在不同区域的适用范围，进而建立磁参数在不同区域的重金属污染诊断模型。

嘉峪关是随着酒泉钢铁集团公司的发展而建立的人工绿洲城市，城市周边为地势平坦的戈壁荒滩。钢铁工业是嘉峪关市经济的引擎，占城市经济总量的80%以上［16］。酒钢厂位于城区东北部，化学建材工业区位于城区北部边缘地带，轻纺工业位于城区南部边缘地带，主要居住区和商业区位于城区西南部，且市区夏秋季节以东南风为主，冬春季节以西北风为主，结构规划较为合理［16］。笔者以嘉峪关市表土为研究对象，通过环境磁学技术和重金属质量分数分析，探讨嘉峪关市磁参数和重金属的空间分布特征以及二者之间的内在联系，目的是探索环境磁学对西北地区重工业城市重金属污染指示的可行性，进而建立嘉峪关市土壤重金属污染的磁诊断模型。

1 样品采集与实验分析

本研究以嘉峪关市区及其周围近郊为研究的重点区域（图1）。由于城市土壤多受到人类活动的强烈影响，在物理、化学、生物等方面表现出独特的性状，如时空分布差异性显著，层次排列混乱且含有丰富的外源物等，为了最大程度保证土壤样品的代表性，特选取马路两侧绿化带作为样品重点采集区域；同时根据嘉峪关市土壤的主要利用类型，按照网格布点与实际情况相结合的原则，系统采集具有代表性的表层土壤（0～2cm）样品共58件。每个采样点的土壤分析试样均由多点采集混合而成。

将表土样品在室温下自然风干，去除碎石、杂草等杂质，研磨过筛后称取5.5g，用保鲜膜包紧装入8cm3磁学专用样品盒中并压实。

对所有样品进行环境磁学参数的测定（表1）。其中：χlf和χhf用Bartington磁化率仪测量，并计算百分频率磁化率（χfd% ＝［χlf－χhf］/χlf×100）；ARM用交变退磁仪、Minispin旋转磁力仪测量，并计算χARM及χARM/χlf等参数；IRM使用 Minispin旋转磁力仪和MMPM10脉冲磁化仪测量，首先获得1T磁场下的IRM计为SIRM，并测得反向磁场中的IRM（常选用的磁场强度为－20、－60、－100和－300mT），根据等温剩磁及饱和等温剩磁测量结果可计算获得HIRM（HIRM＝［（SIRM＋IRM－300）/2］/mass）（式中，mass代表质量）、SOFT（SOFT＝［（SIRM－IRM－20）/2］/mass）等参数以及比值参数SOFT%、HARD%、χARM/SIRM、SIRM/χlf和S－ratio（在300mT的反向磁场下获得的等温剩磁视为IRM－300，其比值（IRM－300/SIRM）为S－ratio）；测量磁滞回线（包括Mrs、Ms、Bc）及热磁曲线所采用的仪器为VFTB居里秤；Bcr由线性内插获得。以上实验均在兰州大学西部环境教育部重点实验室完成。

图1 采样点分布Fig.1 Sampling sites

样品经磨细小于100目，采用氢氟酸－硝酸－高氯酸微波消解处理后，以IRIS Advantage全谱直读型电感耦合等离子体原子发射光谱仪（ICP－AES）测定了Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn和Fe 8种重金属元素的全量。各重金属测定值的相对误差均小于5%，重金属质量分数的加标回收率为100%±5%。重金属元素的测定在兰州大学化学化工学院分析测试中心完成。

2 结果

2.1 岩石磁学特征

2.1.1 高温磁性特征

热磁曲线广泛应用于分析样品中的磁性矿物种类。如图2所示：嘉峪关土壤样品热磁曲线形状较为简单，总体表现为：曲线斜率在480℃之前变化幅度较小；之后磁化强度急剧降低，在580℃（磁铁矿居里温度）左右磁化强度几乎降低到0，说明磁铁矿为主要载磁矿物；同时当温度超过600℃磁化强度仍然降低，直至接近680℃左右，磁化强度平稳且大于0，表明样品中可能含有少量赤铁矿［17］。JYG－8和JYG－26号样品的升温曲线在400～450℃时有微小的峰值，此峰值可能是表土中的有机质在高温条件下形成一个相对还原的局部环境，含铁硅酸盐矿物或黏土矿物（如绿泥石）等转化成磁铁矿所致［18－20］，此现象在表土样品中比较普遍；而JYG－14和JYG－44则无此峰值，表明样品中有机质质量分数很少或几乎不含有机质。同时由加热冷却曲线可以看出：JYG－8、JYG－14、JYG－26号样品的冷却曲线均位于加热曲线上方，说明样品经加热以后有部分弱磁性矿物转变为强磁性矿物；JYG－44号样品选自废渣场，样品冷却曲线位于加热曲线下方，且冷却曲线存在磁性矿物的转变，说明样品经高温加热以后，一部分强磁性矿物转化为不稳定的弱磁性矿物，可见废渣场样品的磁性特征显著区别于其他区域土壤样品。

表1 选取的环境磁学参数Table 1 Selected magnetic parameters

图2 典型样品热磁曲线Fig.2 Thermomagnetic curves for representative samples

2.1.2 强磁场特征

磁滞回线（loop曲线）的形状能够较好地指示磁性矿物的种类，而磁滞回线闭合处的场强可以用来指示主导磁滞行为的磁性矿物［17，21］。嘉峪关表土样品的loop曲线（图3）结果显示：在施加0～200 mT磁场时，样品的磁化强度快速上升，表明样品中含有大量低矫顽力的亚铁磁性矿物；曲线在200mT附近已接近闭合且趋于平滑，进一步表明样品以亚铁磁性矿物为主导。4个样品矫顽力值为6.03～8.12mT，相对较低，进一步表明磁铁矿主导了样品的磁滞特征。Mrs和Ms常用于判断样品中铁磁性矿物的含量，可以看出4个典型样品的Mrs和Ms均显示高值，表明样品中铁磁性矿物含量很高。

2.2 常规磁学性质

图3 典型样品磁滞回线Fig.3 Magnetic hystersis loops for representative samples

χlf反映了样品中亚铁磁性矿物（如磁铁矿）的富集程度，可以初步估算物质中磁性矿物含量［17］。SIRM不受顺磁性和抗磁性物质影响，主要由亚铁磁性矿物和不完整反铁磁性矿物所贡献［17］。由表2可知，嘉峪关市表土χlf平均值为930.92×10－8m3·kg－1，SIRM平均值为7 779.27×10－5A·m2·kg－1，均显示高值。SOFT近似反映磁铁矿含量，尤其是MD和SP/SSD边界范围的低矫顽力磁性颗粒含量［18］。HIRM反映高场强中获得的等温剩磁强度，通常用来指示物质中赤铁矿的含量［17］。本研究区域样品HIRM值为（10.65～829.25）×10－5A·m2·kg－1，平均值为150.11×10－5A·m2·kg－1，显著低于低磁场中获得的等温剩磁，进一步支持了样品以磁铁矿为主导。S－ratio值是指示样品中亚铁磁性矿物和不完整反铁磁性矿物相对含量的磁学参数［17］，本次实验S－ratio值为0.90～1.00，平均值为0.96，进一步显示了亚铁磁性矿物为主要载磁矿物。综合以上各参数的分析可知，嘉峪关市土壤样品以低矫顽力磁铁矿为主导，且磁性矿物含量较高。

χfd%值反映样品中超顺磁颗粒物的颗粒分数［17，22］。表2显示，嘉峪关市表土样品χfd%值较低，均在2.65%以下，平均值为0.64%，反映了嘉峪关市表土SP颗粒含量很低。χARM/SIRM与χARM/χlf这2个比值参数可作为磁铁矿粒度大小的指示器，通常稳定的单畴晶粒数值最高，并随着磁晶粒度的增加而逐渐降低［17，22－23］。由表2可以看出，χARM/SIRM和χARM/χlf平均值均较低，分别为0.12×10－3m·A－1和1.07，反映嘉峪关表土样品磁晶粒度均较粗。同时上文分析表明，嘉峪关市表土样品以磁铁矿为主导。研究［24－25］表明，若主要磁性矿物为磁铁矿时，饱和剩磁与饱和磁化强度之比（Mrs/Ms）和矫顽力比（Bcr/Bc）之间的关系是确定磁性矿物粒度最理想的方法。由Day图（图4a）对磁晶粒度的指示可以看出，嘉峪关市表土以粗粒的PSD和MD颗粒为主导，且MD颗粒体积分数均在80%以上。同时 Dearing等［26］研究发现，对比χfd%和χARM/SIRM可以半定量化地指示样品中磁性矿物颗粒大小。利用此种方法分析发现嘉峪关市表土（图4b）以MD和PSD颗粒为主导，并且SP颗粒体积分数均小于10%。χARM与χlf关系图（King图）也可用于快速分析样品中磁性颗粒的粒度［27］。结果（图4c）显示，嘉峪关市表土样品均位于5μm左右甚至略大于5μm的范围内，以粗磁晶颗粒为主。综合以上分析可知，MD颗粒主导了嘉峪关市表土样品的磁晶粒度特征。

2.3 重金属质量分数及评价

表3显示，嘉峪关市表土重金属质量分数总体较高，特别是Cd的平均质量分数超出背景值［28］20倍，Cr、Mn、Pb、Zn超出背景值2～5倍，Cu和 V质量分数相对较少，但其平均值仍旧高于背景值，显示较多的富集。为更明确地反映重金属污染的总体趋势，本研究采用污染负荷指数（PLI）［29－30］对嘉峪关市重金属总体污染程度进行评价。结果（图5）显示：PLI的高值区域主要分布在嘉峪关市北部，并且大多数样品PLI＞2，显示出强污染到极强污染的特征；PLI＞3的区域主要分布在钢铁厂周围以及废渣场一带；PLI＞5的区域主要分布在钢铁厂西北部，说明距离钢铁厂越近，污染越严重。

表2 基本磁学参数统计表Table 2 Magnetic parameter values

图4 磁参数散点图Fig.4 Scatter plots of magnetic parameter

表3 嘉峪关表土重金属质量分数统计表Table 3 Heavy metal content of Jiayuguan urban soils

图5 PLI等值线图Fig.5 Isoline plot of PLI values

3 讨论

3.1 磁参数对重金属污染的指示

为了深入揭示本研究区内干旱环境下钢铁厂磁参数与重金属之间的本质联系，本研究运用SPSS软件，通过主成分分析法对嘉峪关表土磁参数和重金属元素关系进行探讨，抽取经方差最大旋转后累计方差贡献率已超过76%的3个主因子进行分析。其中：第一主因子包括磁参数χlf、SIRM、HIRM、SOFT、χARM以及重金属元素 Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn、Fe的质量分数；第二主因子包括参数χARM/SIRM、χfd%、χARM/χlf；第三主因子包括HARD%、SOFT%、S－ratio。以第一主因子作为横坐标，第二、第三主因子作为纵坐标，获得主因子分析图（图6）。结果显示，表示磁性矿物含量的参数χlf、SIRM、HIRM、SOFT、χARM以及重金属元素（Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn、Fe）质量分数存在明显的共变关系，进一步表明了嘉峪关市表土磁性矿物与重金属互相伴随共生，同时χARM/SIRM、χfd%、χARM/χlf等反映磁晶粒度的参数也存在显著的共变关系。进一步通过第一主因子和第二主因子得分的空间分布图（图7）发现：第一主因子（χlf、SIRM、HIRM、SOFT、χARM及Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn、Fe质量分数）得分的高值分布在钢铁厂周边以及废渣场北边；第二主因子（χARM/SIRM、χfd%、χARM/χlf）得分的高值分布在整个城区周边以及废渣场北部。可见距离钢铁厂越远的样品，磁性矿物含量越低，重金属质量分数越低，磁性颗粒越细，表明钢铁厂所产生的磁性颗粒物向外迁移，并随着离钢铁厂距离的增大，所迁移的磁性颗粒物越少，磁性颗粒越细，重金属元素质量分数也越少。这一分析结果进一步表明亚铁磁性矿物浓度与重金属元素质量分数在嘉峪关表土中的分布具有一致性，而磁性颗粒大小与重金属元素的分布则呈盈缺呼应关系。可见磁性矿物与重金属Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn、Fe质量分数的高值主要由钢铁厂污染所贡献。磁参数与重金属之间的相关性分析（表4）结果进一步指示：χlf、χARM、SIRM和SOFT与重金属 Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn、Fe均具有良好的相关性（0.507≤R≤0.936），与PLI的相关系数R均大于0.86；而χfd%、χARM/SIRM、χARM/χlf等反映磁性矿物颗粒大小的参数与重金属Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn、Fe质量分数的相关性则不显著，与PLI的相关性则更低，进一步显示了亚铁磁性矿物浓度和重金属元素质量分数关系密切，亚铁磁性矿物浓度相对磁晶粒度可以更好地定量指示钢铁厂周边土壤重金属的污染程度。

值得注意的是，废渣场样品呈现出高磁性矿物含量、低χfd%、高重金属质量分数，同时第二主因子得分也指示废渣场北部显示出相对较细的磁晶粒度特征，这一特征显著区别于其他表土样品，因此在运用磁学手段监测钢铁厂排放的工业废渣样品的磁性特征时需要区别对待。

3.2 磁参数代用指标的可行性探讨

图6 主成分分析Fig.6 Principal component analysis

表4 磁参数与重金属元素质量分数相关系数Table 4 Correlation analysis between magnetic parameters and element contents

图7 主成分得分分布图Fig.7 Main component scores distribution

如前文所述，热磁曲线、loop曲线以及S－ratio值等表明嘉峪关市表土样品与其他大型综合型城市表土［31－33］的磁性矿物组成一致，均以低矫顽力的亚铁磁性矿物为主导。就磁性矿物含量而言，嘉峪关市表土样品磁性矿物含量远高于国内其他综合性大城市的表土样品［31－33］；就磁性颗粒大小而言，Day图、Dearing图以及King图结果均表明嘉峪关市表土样品中的磁颗粒粒径显著粗于其他城市。已有研究［31］表明，土壤中微生物和趋磁细菌等均会形成细粒（单畴或超顺磁）的磁铁矿，而燃烧和摩擦等人为原因产生的磁颗粒偏粗，以准单畴和多畴为主。然而近年来对于沙漠戈壁表土磁性特征的研究［34］表明：中国北方戈壁表土χARM/SIRM均值为0.1×10－3m·A－1，分布在0.08×10－3～0.16×10－3m·A－1；χARM/χlf均值为1.34，分布在0.65～2.29，其磁性特征同样以粗颗粒的亚铁磁性矿物为主导，可见嘉峪关市作为西北地区典型的工矿型绿洲城市，其土壤母质中粗磁晶颗粒组分对样品磁性特征的影响不可忽略，因此磁晶粒度参数并不能作为嘉峪关地区表土污染的代用指标。Xia等［34］对中国北方戈壁表土磁化率测量结果显示，中国北方戈壁表土χlf为51.41×10－8～293.02×10－8m3·kg－1，均值为137.81×10－8m3·kg－1，远低于嘉峪关市表土的χlf均值（930.92×10－8m3·kg－1），并与嘉峪关市表土最低值（91.64×10－8m3·kg－1）较为接近，进一步表明嘉峪关市表土磁性矿物含量的升高主要由钢铁厂污染所致，亚铁磁性矿物浓度可以作为城市表土污染程度的代用指标。

表层土壤的低场磁化率测量已成功应用于圈定人为污染范围，不仅可应用于城市、道路周边、河流等小范围污染区的圈定［8，35－40］，在英格兰、英国、保加利亚以及波兰等国的大范围污染区的应用也获得了成功［41－44］。在本研究中，第一主因子的空间分布圈定范围与PLI＞3的圈定范围出现高度的相似性，显示磁参数在圈定污染范围方面具有绝对优势。同时前文分析表明亚铁磁性矿物含量可以作为嘉峪关市土壤重金属污染程度的代用指标。为此，本研究以PLI为自变量，并分别以χlf、χARM、SIRM和SOFT为因变量做回归分析。结果显示（图8）4个参数回归结果的R2均大于0.75，回归方程分别为：PLI＝0.001 1χlf＋1.638 5，PLI＝0.001 3χARM＋1.533 9，PLI＝0.000 1SIRM＋1.626 1和PLI＝0.000 4SOFT＋1.612 3，此研究结果可以作为磁测技术定量监测嘉峪关市表土重金属污染程度的依据。

4 结论

1）嘉峪关市表土以低矫顽力磁铁矿为主导，磁晶粒度以粗颗粒的PSD和MD颗粒为主。磁性矿物含量和粗磁晶颗粒含量呈现出以酒钢厂为中心的高值区域，并呈现出随着离污染源距离的增加向周围递减的模式。

2）嘉峪关市表土重金属Cd、Cr、Cu、Mn、Pb、V、Zn已存在普遍的污染特征，且所测重金属与其磁性矿物来源一致，主要由酒钢厂的工业生产所致。PLI与χlf、χARM、SIRM、SOFT呈显著正相关（R＞0.86），而与表示磁晶粒度的参数相关性不显著，并且嘉峪关市土壤母质磁性颗粒本底值较粗，因此对西北地区而言，亚铁磁性矿物浓度相对磁晶粒度可以更好地指示钢铁厂周边土壤重金属的污染程度。

图8 嘉峪关PLI与χlf、χARM、SIRM、SOFT回归分析Fig.8 Regression analysis betweenχlf、χARM 、SIRM、SOFTand PLIin Jiayuguan

3）PLI＝0.001 1χlf＋1.638 5，PLI＝0.001 3χARM＋1.533 9，PLI＝0.000 1SIRM＋1.626 1和PLI＝0.000 4SOFT＋1.612 3可以作为磁测技术定量监测嘉峪关市表土重金属污染程度的依据。该项研究进一步证实环境磁学技术作为一种快速、经济、无破坏性的监测方法，可以有效指示城市土壤重金属污染程度，为城市重金属污染治理提供科学依据。

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