基于表面等离子激元的双金属光栅结构提高LED光提取效率的研究

王志斌，张 骞，张 健，刘丽君

(燕山大学电气工程学院，河北秦皇岛 066004)

1 引 言

发光二极管(LED)作为一种绿色光源，在许多领域都得到了广泛应用［1］。但是，各种材料的LED器件中产生的光子往往不能有效地辐射出去，转化为可用的光功率。部分光线全反射折回到LED芯片中，最终转化为热能［2］，这不但损耗了大量的能量，而且使LED经常处于高温工作状态，寿命缩短。很多研究者提出了提高LED光提取效率的方法，主要集中在利用表面粗 化［3］、光 子 晶 体 技 术［4-6］、金 属-介 质 结构［7-8］等。其中利用表面粗化和光子晶体技术提高LED的发光效率经过多年的研究已经较为成熟，并有部分在实际生产中得到了应用。然而，即使利用这些技术，LED的光提取效率仍还有很大的提升空间。

随着纳米科技的发展，利用纳米微结构产生表面等离子激元［9］来提高LED的光提取效率成为近年来LED设计与制造的研究热点。表面等离子激元以H波的形式(磁场平行于表面)沿金属表面传播，而在垂直于表面的方向上(电介质或金属中)以指数形式迅速衰减。当金属的厚度为有限大时，金属板的两侧表面上均可产生表面等离子［10］，且它们会通过穿透金属的部分进行耦合，最终在金属板的两侧表面形成对称和反对称的以一定频率震荡的表面等离子激元［11-12］。这两种表面等离子激元在金属板的两侧表面上的电磁场强度是相同的，因而它们会导致超常的光学穿透能力。本文即利用该原理在金属两侧刻蚀对称的光栅，这样可以使金属两侧的介电环境相同，从而激发出对称的表面等离子激元，并通过光栅的调制作用来减小谱线分裂现象的影响，大大提高了LED的光提取效率。

2 提高LED光提取效率的理论基础

文中构建的GaN基LED模型提供了两种表面等离子激元耦合机制。一种是在银膜下表面刻蚀的光栅提供了一个周期性结构，在外加电磁场作用下，周期性结构会造成特定波长的极化电子振荡［13］，其产生的电磁场可为入射光提供额外的kx值，从而激发等离激元共振，如图1、图2所示。

图1 光栅结构激发SPPs示意图Fig.1 SPPs excited by grating

图2 光栅结构激发SPPs色散变化曲线Fig.2 Dispersion transformation curve of SPPs excited by grating

当金属结构以λ为周期排列时，则其色散曲线也可以由原来的色散曲线等间距组合而成。色散关系可以由式(1)［14］表示:

其中，ksinθ为入射光的水平波向量，光栅Bragg向量 g=2π/λ，ε1、ε2分别为空气和金属的介电系数，n为自然数。

另一种表面等离子激元耦合机制是利用介电系数较高的GaN内部产生全反射消逝波(ATR)来激发表面等离子激元［15-16］。可用式(2)表示:

其中ε和μ分别代表GaN相对于真空的介电系数和磁导率。

由于GaN介电系数大于1，GaN内光的波向量将会增大，当光以大于全反射角的角度出射时，在GaN的上表面会产生全反射，紧邻全反射界面附近将有一部分消逝波穿透到银膜下表面。消逝波的水平波向量kx与表面等离子激元的波向量ksp耦合时，即可激发银膜下表面的等离子激元共振［17］，可用式(3)表示:

图3 ATR激发SPPs色散变化曲线Fig.3 Dispersion transformation curve of SPPs excited by ATR

3 双金属光栅结构的LED物理模型

双金属光栅结构的LED物理模型如图4所示，它主要由双金属光栅结构、P-GaN层、有源层、N-GaN层、布拉格反射光栅、氮化硅衬底组成。双金属光栅结构是在银膜的上下表面分别刻蚀光栅构成的，光栅周期、银膜厚度等参数可以影响表面等离子激元的耦合强度，是影响光提取效率的重要因素。P-GaN层决定了量子阱到双金属光栅结构的距离，也是一个重要参数。布拉格反射光栅嵌在氮化硅衬底和N-GaN层之间，可以将向下出射的光反射回去，形成正向出射光，防止光被氮化硅衬底吸收。

图4 双金属光栅结构的LED物理模型Fig.4 Physical model of an LED with double metal gratings

4 仿真实验及分析

利用时域有限差分法(FDTD)对该结构进行模拟仿真。将P-GaN层、量子阱、N-GaN层综合为GaN层，折射率取2.4。银膜采用修正的Drude模型，其色散方程如下:

ε(ω)的实部和虚部分别为:

其中，ε∞为频率接近无穷大时的介电常数，ωp为金属等离子共振频率，γ为电子的运动碰撞频率。从光学手册中查得实验数据后，通过曲线拟合可得到可见光频段下银的模型参数为ε∞=5.888，ωp=9.427 eV，γ =0.102 8 eV。使用该参数模型在目标波段内可获得与五阶Lorentz模型相当的精度。

本文在GaN层中以单个电偶极子源来模拟量子阱发光，光源波长为500 nm。GaN基LED中量子阱载流子复合发光应等效为非相干光源。实际的模拟需要放置足够数目的具有不同频率、不同初始相位和极化方向的电偶极子源。然而，受限于现有的计算机硬件条件，同时FDTD算法自身也容易带来数值相干性。为了避免这种非物理效应，在量子阱层位置布有限个电偶极子源也是不可取的。本文采用单个电偶极子源建模来代替GaN基LED量子阱层的载流子复合发光。在该模型上方700 nm处放置一个平行于银膜的接收面S，该接收面可以记录在指定时间内通过该截面上的每一点的时间平均能流大小D(ω)，其表达式为:

光提取效率为:

其中N表示总的时间步数，P总为偶极子源的能量，F1、F2为定义的增强因子，η双、η单、η无分别为双金属光栅、单金属光栅和无光栅时的光提取效率。

4.1 不同结构下的实时场对比

从图5中可以看出，在无银膜无光栅(a)和有银膜无光栅(b)模型中，光源发出的光绝大部分处于光源上方的逃逸圆锥内，在逃逸圆锥外光的能量很小。在有银膜无光栅(b)模型中，全反射产生的消逝波可以在银膜下表面和GaN界面处激发出一部分表面等离子激元，但由于银膜上表面处的表面等离子激元和辐射光之间的色散差异，光也无法辐射出来。在图5(b)中可以清晰地看到被局域在银膜与介质界面上传播的表面等离子激元。从图5(c)中可以看出，通过在上表面刻蚀光栅，一部分表面等离子激元被辐射出来，但是由于此时银膜上下表面处于不同的介质环境中，由公式(1)可以得出，其上下表面的等离子激元共振频率将会不同，即使通过调节光栅周期，也只是使共振频率近似相等，耦合效率较低。通过在银膜上下表面分别刻蚀光栅可以使上下表面的介质环境相同。从图5(d)中可以清楚地看到光不仅局限在逃逸圆锥内，而且已经很大幅度地辐射到了外围空间，散布在整个区域。

图5 各模型的实时场图。(a)无银膜无光栅结构;(b)有银膜无光栅结构;(c)单金属光栅结构;(d)双金属光栅结构。Fig.5 Real-time field of the models.(a)Structure without silver film or grating.(b)Structure with silver but without grating.(c)Single metal grating structure.(d)Double metal gratings structure.

4.2 光栅周期对光提取效率的影响

当银膜厚度为30 nm，光栅占空比为0.5，光源深度为150 nm，光栅周期由200 nm变化到600 nm时，仿真得到的增强因子变化如图6所示。当光栅周期处于260～320 nm区间时，增强因子变化剧烈。这是由于入射光无法直接激发表面等离子激元，需要光栅提供额外的kx值，因此只有光栅周期处于260～320 nm区间时，才能有效地激发表面等离子激元。并且在300 nm时，激发程度达到了最大，增强因子F1和F2分别达到了15倍和6倍。

图6 光栅周期对光提取效率的影响图Fig.6 Effect of grating period on light extraction efficiency

图7 不同光栅周期的能流图Fig.7 Energy flow of different grating periods

图7给出了不同光栅周期的能流图。这些周期在图6中处于波峰或者波谷的位置。对比300 nm与其他周期的波形可以看出:非300 nm周期时，能量大都局限于光源的正上方，在光的逃逸圆锥内部，逃逸锥外则辐射出很少的能量;当周期为300 nm时，能流强度在逃逸圆锥外有了大幅度的提高，在逃逸圆锥内也有小幅提高。

4.3 占空比对光提取效率的影响

当银膜厚度为30 nm，光源深度为150 nm，光栅周期为300 nm，占空比由0.17变化到0.83时，仿真得到的增强因子变化如图8所示。当占空比为0.23和0.5时分别有两个波峰，增强因子F1分别达到了16倍和12倍，占空比为0.23时较高。但是，通过图9中各个曲线波峰出现的位置和强度又可以看出，当占空比为0.5时，能量在接收面上分布较均匀，此时表面等离子激元耦合优于占空比为0.23时。这种现象的产生主要是受银膜折射率低的影响，银在光波长为500 nm时，折射率约为0.13，所以随着占空比的增大，银膜和GaN之间的综合折射率逐渐减小，全反射增强，光提取效率降低。由此产生了占空比为0.23时，表面等离子激元耦合还未达到最优、光提取效率却达到最大的现象。

图8 占空比对光提取效率的影响图Fig.8 Effect of duty cycle on light extraction efficiency

图9 不同占空比时的能流图Fig.9 Energy flow of different duty cycles

4.4 银膜厚度对光提取效率的影响

当光栅周期为300 nm，光栅占空比为0.23，光源深度为150 nm，银膜厚度由5 nm变化到150 nm时，仿真得到的增强因子变化如图10所示。随着银膜厚度的减小，增强因子逐渐增大，增强因子F1和F2分别达到了22倍和7倍。原因在于引入了双金属光栅结构模型之后，银膜两侧的光栅将分别对上下表面的表面等离子激元进行调制，极大地减小了谱线分裂现象的产生，所以当银膜厚度越小时，银膜两边耦合的能量越大，光提取效率越高。在图11中可以看出，当银膜厚度为5 nm时，上下两光栅的衍射效应开始相互影响，使得一些波峰开始分裂。在银膜厚度为30 nm时，波峰开始稳定，此后随着银膜厚度增加，波形的变化很小，只是强度有所减弱。因此，在该双金属光栅结构模型中，银膜厚度的最佳值取为30 nm，此时F1和F2分别为16倍和6倍。

图10 银膜厚度对光提取效率的影响图Fig.10 Effect of silver film thickness on light extraction efficiency

图11 不同银膜厚度时的能流图Fig.11 Energy flow of different silver film thicknesses

4.5 光源深度对光提取效率的影响

当银膜厚度为30 nm，光栅占空比为0.23，光栅周期为300 nm，光源深度由70 nm变化到320 nm时，仿真得到的增强因子变化如图12所示。随着光源深度的增大，增强因子F1和F2逐渐增大，最后趋于同一个均值，F1达到16倍，F2达到6倍。光源深度对于光提取效率的增强效果也受表面等离子激元和光栅衍射的共同作用。当光源深度为150 nm时，表面等离子激元影响效果达到最大，此时能量在整个接收面上分布比较均匀;而在200 nm时，光栅衍射占据主导地位，能量开始集中于光源正上方，如图13所示。数值模拟时，忽略表面等离子激元对量子阱内发光效率的影响，由于表面等离子激元在介质中是逐渐衰减的，所以光源深度越小则量子阱内发光效率越大。综合考虑光提取效率和量子阱内发光效率，最终的出光率将在表面等离子激元影响效果最强的150 nm处达到最大。

图12 光源深度对光提取效率的影响Fig.12 Effect of light source depth on light extraction efficiency

图13 不同光源深度时的能流图Fig.13 Energy flow of different light source depths

5 结 论

在银膜上下表面分别刻蚀光栅构建双金属光栅结构，利用时域有限差分法进行模拟仿真。模拟结果显示，双金属光栅结构在光栅周期为300 nm，占空比为0.23，银膜厚度为30 nm，光源深度为150 nm时，LED的光提取效率达到最大。此时的光提取效率较单光栅结构提高了6倍，较无光栅结构提高了16倍。

［1］Koike M，Shibata N，Kato H，et al.Development of high efficiency GaN-based multiquantum-well light-emitting diodes and their applications［J］.IEEE J.Sel.Top.Quant.Elect.，2002，8(2):271-277.

［2］Kim D H，Cho C O，Roh Y G，et al.Enhanced light extraction from GaN-based light-emitting diodes with holographically generated two-dimensional photonic crystal patterns［J］.Appl.Phys.Lett.，2005，87(20):231-233.

［3］Gong H B，Hao X P，Xia W，et al.Enhanced extraction efficiency of red light emitting diode via dry etching GaP using ITO as templates［J］.J.Optoelectronics·Laser(光电子·激光)，2010，21(9):1287-1290(in Chinese).

［4］Chen J，Wang Q K，Li H H.Effect of random perturbation of structural parameters on the light extraction efficiency of light emitting diodes with photonic crystal［J］.Acta Optica Sinica(光学学报)，2010，30(1):233-236(in Chinese).

［5］Long D H，Hwang I K，Ryu S W.Design optimization of photonic crystal structure for improved light extraction of GaN LED ［J］.IEEE J.Sel.Top.Quant.Elect.，2009，15(4):1257-1263.

［6］Shin Y C，Kim D H，Kim E H，et al.High efficiency GaN light-emitting diodes with two dimensional photonic crystal structures of deep-hole square lattices［J］.IEEE J.Quant.Elect.，2010，46(1):116-120.

［7］Fleischmann M，Hendra P J，McQuillan A J.Raman spectra of pyridine adsorbed at a silver electrode［J］.Chem.Phys.Lett.，1974，26(2):163-166.

［8］Matioli E，Weisbuch C.Impact of photonic crystals on LED light extraction efficiency:Approaches and limits to vertical structure designs［J］.J.Phys.D:Appl.Phys.，2010，43(35):354005-1-22.

［9］Ohtsu M，Kobayashi K，Kawazoe T，et al.，Nanophotonics:Design，fabrication，and operation of nanometric devices using optical near fields［J］.IEEE J.Quant.Elect.，2002，8(4):839-862.

［10］Lin Y Z，Li K，Kong F M，et al.Comprehensive numeric study of gallium nitride light-emitting diodes adopting surface plasmon mediated light emission technique［J］.IEEE J.Quant.Elect.，2011，17(4):942-951.

［11］Liu J，Liu J，Wang Y T，et al.Resonant properties of sub-wavelength metallic gratings［J］.Chin.Opt.(中国光学)，2011，4(4):363-368(in Chinese).

［12］Porto J A，Garcia-Vidal F J，Pendry J B.Transmission resonances on metallic gratings with very narrow slits［J］.Phys.Rev.Lett.，1999，83(14):2845-2848.

［13］Kelly K L，Coronado E，Zhao L L，et al.The optical properties of metal nanoparticles:The influence of size，shape and dielectric environment［J］.Phys.Chem.，2003，10(7):668-677.

［14］Chen Y Y，Tong C Z，Qin L，et al.Progress in surface plasmon polariton nano-laser technologies and applications［J］.Chin.Opt.(中国光学)，2012，5(5):453-463(in Chinese).

［15］Otto A.Excitation of nonradiative surface plasma waves in silver by the method of frustrated total reflection［J］.Zeitschrift fur Physik A:Hadrons and Nuclei，1968，216(4):398-410.

［16］Kretschmann E，Reather H.Radiative decay of non-radiative surface plasmon excited by light［J］.Zeitschrift fur Naturforschung，1968，23(21):35-36.

［17］Gu B Y.Surface plasmon subwavelength optics:Principles and novel effects［J］.Phys.(物理)，2007，36(4):280-287(in Chinese).